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公開番号2025024319
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-02-20
出願番号2023128347
出願日2023-08-07
発明の名称積層体及びその製造方法
出願人デクセリアルズ株式会社
代理人個人,個人
主分類B32B 15/08 20060101AFI20250213BHJP(積層体)
要約【課題】耐熱性、熱伝導率、及び接着性に優れる積層体の提供。
【解決手段】基材と、前記基材上に設けられ、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、及び第1の熱伝導性粒子を含有する第1の熱伝導層と、前記第1の熱伝導層上に設けられ、硬化成分、前記硬化成分を硬化させる硬化剤、第2の熱伝導性粒子、及び低融点金属を含有する第2の熱伝導層と、を有し、前記第1の熱伝導層が、前記低融点金属を含有しない積層体である。
【選択図】図2

特許請求の範囲【請求項１】
基材と、
前記基材上に設けられ、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、及び第１の熱伝導性粒子を含有する第１の熱伝導層と、
前記第１の熱伝導層上に設けられ、硬化成分、前記硬化成分を硬化させる硬化剤、第２の熱伝導性粒子、及び低融点金属を含有する第２の熱伝導層と、を有し、
前記第１の熱伝導層が、前記低融点金属を含有しないことを特徴とする積層体。
続きを表示（約 1,300 文字）【請求項２】
前記硬化剤が、下記一般式（１）及び一般式（２）の少なくともいずれかで表される、請求項１に記載の積層体。
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2025024319000010.jpg
52
113
ただし、前記一般式（１）中、Ｒ
１
～Ｒ
３
は各々独立に水素原子、アルキル基、又はカプロラクトン骨格を表す。Ｒ
４
は水素原子又は水酸基で置換されていてもよいアルキル基を表す。Ｒ
５
は炭素数１～３のアルキル基又は炭素数２～３のアルケニル基を表す。
JPEG
2025024319000011.jpg
42
115
ただし、前記一般式（２）中、Ｒ
１
及びＲ
２
は各々独立に水素原子、アルキル基、又はカプロラクトン骨格を表す。Ｒ
４
及びＲ
６
は各々独立に水素原子又は水酸基で置換されていてもよいアルキル基を表す。Ｒ
５
は炭素数１～３のアルキル基又は炭素数２～３のアルケニル基を表す。
【請求項３】
前記硬化成分が、オキセタン化合物、及びエポキシ樹脂の少なくともいずれかを含む、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項４】
前記第１の熱伝導性粒子が、銀粒子、銀被覆粒子、及び銀粒子の少なくともいずれかを含む、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項５】
前記低融点金属が、Ｓｎと、Ｂｉ、Ａｇ，Ｃｕ、及びＩｎから選択される少なくとも１種と、を含む、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項６】
前記基材が、シリコン、アルミニウム、タングステン、モリブデン、ガラス、モールド樹脂、ステンレス鋼、セラミックスから選択される少なくとも１種を含む、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項７】
前記第１の熱伝導層における前記第１の熱伝導性粒子の含有量が、５０体積％以上である、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項８】
前記第２の熱伝導層上に、前記基材と対向する対向基材を有し、
前記対向基材が、銅、金、白金、パラジウム、銀、亜鉛、鉄、錫、ニッケル、マグネシウム、インジウム、及びこれらの合金から選択される少なくとも１種を含む、請求項１から２のいずれかに記載の積層体。
【請求項９】
基材上に、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、及び第１の熱伝導性粒子を含有し、低融点金属を含有しない第１の熱伝導層組成物を付与する工程と、
付与した前記第１の熱伝導層組成物上に、硬化成分、前記硬化成分を硬化させる硬化剤、第２の熱伝導性粒子、及び低融点金属粒子を含有する第２の熱伝導層組成物を付与する工程と、
前記第１の熱伝導層組成物、及び前記第２の熱伝導層組成物を加熱して、第１の熱伝導層、及び第２の熱伝導層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする積層体の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層体及び積層体の製造方法に関する。
続きを表示（約 3,100 文字）【背景技術】
【０００２】
各種電子機器におけるＬａｒｇｅＳｃａｌｅＩｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ（ＬＳＩ、大規模集積回路）等では、用いられている素子の発熱によりＬＳＩ自身が長時間高温に晒されると動作不良や故障につながる恐れがある。このため、ＬＳＩ等の昇温を防ぐために熱伝導材料が広く用いられている。前記熱伝導材料は素子の発熱を拡散させるか、あるいは大気等の系外に放出させるための放熱部材に伝えることによって機器の昇温を防ぐことができる。
【０００３】
このような熱伝導材料として金属又はセラミックスを用いると、軽量化しにくい、加工性が悪い、又は柔軟性が低くなるという問題がある。そこで、樹脂又はゴム等からなる高分子材料を母材とする熱伝導材料が種々提案されている。例えば、硬化成分及び該硬化成分用の硬化剤を含有する熱硬化性接着剤と、該熱硬化性接着剤中に分散した金属フィラーとを有し、金属フィラーは、銀粉及びハンダ粉を有し、該ハンダ粉は、熱伝導接着剤の熱硬化処理温度よりも低い溶融温度を示し、かつ該熱硬化性接着剤の熱硬化処理条件下で銀粉と反応して、当該ハンダ粉の溶融温度より高い融点を示す高融点ハンダ合金を生成するものであり、該硬化剤は、金属フィラーに対してフラックス活性を有する硬化剤であり、該硬化成分が、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂であり、硬化剤がトリカルボン酸のモノ酸無水物である熱伝導接着剤が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
特開２０１２－１８８６４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、高熱伝導かつ低熱抵抗を満たすために、金属フィラーを高充填化すると、金属フィラーを含む組成物では、流動性（粘度）が悪化するという問題がある。
一方で、前記特許文献１に記載の従来技術のように、低融点金属（ハンダ粉）を用い低充填の金属フィラーで粒子間を接合させることにより熱伝導性の向上を図ると、体積比で低融点金属の量が多くなり、高熱伝導と低熱抵抗を満足することができないという問題がある。また、低融点金属を用いると、熱伝導率が界面材質により大きく影響を受けることがあり、シリコン基材に対して低融点金属を含む熱伝導層を形成すると、シリコン界面との接触抵抗が大きくなり、熱伝導性が低下してしまうという問題がある。
【０００６】
本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、耐熱性、熱伝導率、及び接着性に優れる積層体、及び積層体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
＜１＞基材と、
前記基材上に設けられ、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、及び第１の熱伝導性粒子を含有する第１の熱伝導層と、
前記第１の熱伝導層上に設けられ、硬化成分、前記硬化成分を硬化させる硬化剤、第２の熱伝導性粒子、及び低融点金属を含有する第２の熱伝導層と、を有し、
前記第１の熱伝導層が、前記低融点金属を含有しないことを特徴とする積層体である。
＜２＞前記硬化剤が、下記一般式（１）及び一般式（２）の少なくともいずれかで表される、前記＜１＞に記載の積層体である。
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2025024319000002.jpg
52
113
ただし、前記一般式（１）中、Ｒ
１
～Ｒ
３
は各々独立に水素原子、アルキル基、又はカプロラクトン骨格を表す。Ｒ
４
は水素原子又は水酸基で置換されていてもよいアルキル基を表す。Ｒ
５
は炭素数１～３のアルキル基又は炭素数２～３のアルケニル基を表す。
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2025024319000003.jpg
42
115
ただし、前記一般式（２）中、Ｒ
１
及びＲ
２
は各々独立に水素原子、アルキル基、又はカプロラクトン骨格を表す。Ｒ
４
及びＲ
６
は各々独立に水素原子又は水酸基で置換されていてもよいアルキル基を表す。Ｒ
５
は炭素数１～３のアルキル基又は炭素数２～３のアルケニル基を表す。
＜３＞前記硬化成分が、オキセタン化合物、及びエポキシ樹脂の少なくともいずれかを含む、前記＜１＞から＜２＞のいずれかに記載の積層体である。
＜４＞前記第１の熱伝導性粒子が、銀粒子、銀被覆粒子、及び銀粒子の少なくともいずれかを含む、前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の積層体である。
＜５＞前記低融点金属が、Ｓｎと、Ｂｉ、Ａｇ，Ｃｕ、及びＩｎから選択される少なくとも１種と、を含む、前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の積層体である。
＜６＞前記基材が、シリコン、アルミニウム、タングステン、モリブデン、ガラス、モールド樹脂、ステンレス鋼、セラミックスから選択される少なくとも１種を含む、前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の積層体である。
＜７＞前記第１の熱伝導層における前記第１の熱伝導性粒子の含有量が、５０体積％以上である、前記＜１＞から＜６＞のいずれかに記載の積層体である。
＜８＞前記第２の熱伝導層上に、前記基材と対向する対向基材を有し、
前記対向基材が、銅、金、白金、パラジウム、銀、亜鉛、鉄、錫、ニッケル、マグネシウム、インジウム、及びこれらの合金から選択される少なくとも１種を含む、前記＜１＞から＜７＞のいずれかに記載の積層体である。
＜９＞基材上に、エポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤、及び第１の熱伝導性粒子を含有する第１の熱伝導層組成物を付与する工程と、
付与した前記第１の熱伝導層組成物上に、硬化成分、前記硬化成分を硬化させる硬化剤、第２の熱伝導性粒子、及び低融点金属粒子を含有する第２の熱伝導層組成物を付与する工程と、
前記第１の熱伝導層組成物、及び前記第２の熱伝導層組成物を加熱して、第１の熱伝導層、及び第２の熱伝導層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする積層体の製造方法である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によると、従来における前記諸問題を解決し、前記目的を達成することができ、耐熱性、熱伝導率、及び接着性に優れる積層体、及び積層体の製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
図１は、本実施形態に係る積層体の製造方法のプロセスの一例を示す概略図である。
図２は、本実施形態に係る積層体の一例を示す概略図である。
図３は、本実施形態の積層体を有する放熱構造体の一例を示す概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
（積層体）
本発明の積層体は、基材と、第１の熱伝導層と、第２の熱伝導層と、を有し、更に必要に応じてその他の部材を有する。
（【００１１】以降は省略されています）

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