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公開番号2025007488
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-01-17
出願番号2023108920
出願日2023-06-30
発明の名称触媒複合物、触媒前駆体複合物および触媒複合物の製造方法
出願人株式会社プロテリアル
代理人
主分類B01J 23/755 20060101AFI20250109BHJP(物理的または化学的方法または装置一般)
要約【課題】触媒交換が容易で且つ低温でメタン化の活性が高い、触媒複合物、触媒前駆体複合物、及びそれらの製造方法を提供すること。
【解決手段】二酸化炭素または一酸化炭素のうち少なくとも一種を含むガスと水素を反応させてメタン化するためのメタネーション反応用触媒がセラミックスハニカム基材に担持された触媒複合物であって、前記触媒は触媒活性金属とそれを担持する担体からなり、前記担体が前記セラミックスハニカム基材に担持された担体担持物の単位体積当たりの吸水量が170g/L以下であることを特徴とする。
【選択図】図1

特許請求の範囲【請求項１】
二酸化炭素または一酸化炭素のうち少なくとも一種を含むガスと水素を反応させてメタン化するためのメタネーション反応用触媒がセラミックスハニカム基材に担持された触媒複合物であって、
前記触媒は触媒活性金属とそれを担持する担体からなり、
前記担体が前記セラミックスハニカム基材に担持された担体担持物の単位体積当たりの吸水量が１７０ｇ／Ｌ以下であることを特徴とする触媒複合物。
続きを表示（約 630 文字）【請求項２】
二酸化炭素または一酸化炭素のうちの少なくとも一種を含むガスと水素を反応させてメタン化するためのメタネーション反応用触媒の前駆体がセラミックスハニカム基材に担持された触媒前駆体複合物であって、
前記触媒の前駆体は触媒活性金属の前駆体、または前記触媒活性金属の前駆体から生成した化合物と、前記前駆体または前記化合物を担持する担体とからなり、
前記担体が前記セラミックスハニカム基材に担持された担体担持物の単位体積当たりの吸水量が１７０ｇ／Ｌ以下であることを特徴とする触媒前駆体複合物。
【請求項３】
二酸化炭素または一酸化炭素のうち少なくとも一種を含むガスと水素を反応させてメタン化するためのメタネーション反応用触媒がセラミックスハニカム基材に担持された触媒複合物の製造方法であって、
前記セラミックスハニカム基材を、担体材料を含むハイドロゾルに浸漬した後、乾燥、熱処理して、担体が前記セラミックスハニカム基材に担持された前記担体担持物を作製する担体担持物作製工程と、
前記担体担持物に触媒活性金属の塩の水溶液を含浸させた後、乾燥、熱処理して、触媒活性金属の前駆体が担持された触媒前駆体複合物を作製する触媒前駆体複合物作製工程と、
前記触媒前駆体複合物を熱処理することにより、触媒活性金属の前駆体を還元し触媒活性金属とする触媒還元工程と、
を備えることを特徴とする触媒複合物の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、二酸化炭素（CO
2
）または一酸化炭素（CO）のメタネーション反応用触媒がセラミックスハニカム基材に担持された複合物、メタネーション反応用触媒の前駆体がセラミックスハニカム基材に担持された複合物、及びそれらの製造方法に関するものである。
続きを表示（約 1,400 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、地球温暖化が世界的に深刻な問題となっている。地球温暖化の原因である温室効果ガスの中でも最も影響度が大きい二酸化炭素（ＣＯ
２
）の排出量を削減することが急務となっており、そのソリューションとして、水素（H
２
）と二酸化炭素（ＣＯ
２
）から天然ガスの主成分であるメタン（ＣＨ
４
）を合成するメタネーション技術が注目されている。
【０００３】
式１に示すメタネーション反応はサバティエ反応と呼ばれ、触媒としては、例えばアルミナ、セリアやジルコニアを担体としたＮｉ系触媒やRｕ系触媒が知られている。触媒は各種の形状で用いられるが、円柱状やリング状、球状などの形状が適用されることが一般的である。その一方で、セラミックスでできたハニカム構造の基材に触媒粉末をコーティングした形態の複合物を触媒として用いる例も知られている。
【０００４】
ＣＯ
２
＋４Ｈ
２
→ ＣＨ
４
＋２Ｈ
２
Ｏ …（式１）
【０００５】
ここで特許文献１には、水素を用いて二酸化炭素をメタンに変換する触媒であって、担体と、触媒成分と、を含み、前記担体は、Ｃｅ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選択された一種類以上を含み、前記触媒成分は、前記担体に担持されたＮｉを含む、ＣＯ
２
メタン化触媒が開示されている。この触媒の形態としては、ペレット状、板状、粉末状、ハニカム形状等のものが適用できることが記載されている。
【０００６】
非特許文献１には担体としてＧＤＣ（ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ－ｄｏｐｅｄ－ｃｅｒｉａ）、触媒活性金属としてＮｉを５０ｗｔ％担持した触媒を、コーディエライト製のモノリス基材に塗布し、そのメタネーション性能を評価した結果が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
特開２０１９－１５５２２７号公報
【非特許文献】
【０００８】
Ａ．Ｖｉｔａら、ＡｐｐｌｉｅｄＣａｔａｌｙｓｉｓＢ：Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ２２６（２０１８）３８４－３９５
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、特許文献１のようなメタネーション触媒をペレット状、粉末状などの形態で用いる場合には、数mmサイズの触媒を反応器内に多量に充填することになるため、触媒劣化時の交換が容易ではない。また、非特許文献１によれば、ハニカム状の触媒を用いる場合においては、３００℃以下でのＣＯ
２
転化率（導入した二酸化炭素が転化した比率）が低いものとなっている。水素を用いた二酸化炭素のメタネーション反応は発熱反応であり、反応温度が高いほどメタンが生成しにくくなるため、低温で高い活性をもつメタネーション触媒が望まれる。
【００１０】
そこで本発明は、上述の問題を解決するために、触媒交換が容易で且つ低温でメタン化の活性が高い、触媒複合物、触媒前駆体複合物、及びそれらの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
（【００１１】以降は省略されています）

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