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公開番号2025179257
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-12-09
出願番号2025158899,2022127923
出願日2025-09-25,2022-08-10
発明の名称負極活物質、リチウムイオン電池および負極活物質の製造方法
出願人トヨタ自動車株式会社
代理人弁理士法人深見特許事務所
主分類H01M 4/587 20100101AFI20251202BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】リチウム析出耐性が向上した負極活物質を提供すること。
【解決手段】リチウムイオン電池用の負極活物質であって、炭素材料および前記炭素材料を被覆する炭素膜を含み、前記炭素材料は、炭素およびホウ素を含み、前記炭素材料におけるホウ素の含有率は、0.2原子%以上3.5原子%未満であり、前記負極活物質は、0.35以上0.85以下のR値を有し、前記R値は、前記負極活物質のラマンスペクトルにおける、Gバンドに対するDバンドの比である、負極活物質。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
リチウムイオン電池用の負極活物質であって、
炭素材料および前記炭素材料を被覆する炭素膜を含み、
前記炭素材料は、炭素およびホウ素を含み、
前記炭素材料におけるホウ素の含有率は、０．２原子％以上３．５原子％未満であり、
負極活物質は、０．３５以上０．８５以下のＲ値を有し、
前記Ｒ値は、負極活物質のラマンスペクトルにおける、Ｇバンドに対するＤバンドの比である、負極活物質。
続きを表示（約 570 文字）【請求項２】
前記炭素材料は、人造黒鉛を含む、請求項１に記載の負極活物質。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の負極活物質を含む負極と、正極と、セパレータと、電解液と、を含む、リチウムイオン電池。
【請求項４】
リチウムイオン電池用の負極活物質の製造方法であって、
炭素源およびホウ素源を混合し、第１混合物を得る工程と、
前記第１混合物を焼成し、炭素材料を製造する工程と、
前記炭素材料および炭素膜の前駆体を混合し、第２混合物を得る工程と、
前記第２混合物を焼成し、前記炭素材料が前記炭素膜で被覆された負極活物質を製造する工程と、を備え、
前記炭素源に対する前記ホウ素源の含有量は、１．５質量％以上１７．５質量％以下である、負極活物質の製造方法。
【請求項５】
前記第１混合物の焼成温度は、１５００℃以上３０００℃以下であり、
前記第１混合物の焼成時間は、３０分以上２時間以下である、請求項４に記載の負極活物質の製造方法。
【請求項６】
前記炭素源の平均粒径は、２．５μｍ以上１５μｍ以下であり、
前記ホウ素源の平均粒径は、０．１μｍ以上５．０μｍ以下である、請求項４または請求項５に記載の負極活物質の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本開示は、負極活物質、リチウムイオン電池および負極活物質の製造方法に関する。
続きを表示（約 1,200 文字）【背景技術】
【０００２】
特許文献１（特開２０２１－１６５２２３号公報）には、ホウ素元素が炭素元素を置換するようにドープされている炭素材料であって、炭素材料中のホウ素元素の含有量が０．００５～１５ｍｏｌ％であり、炭素材料の表面の炭素元素を置換するようにドープされているホウ素元素の含有量をＸ（ｍｏｌ％）、炭素材料中のホウ素元素の含有量をＹ（ｍｏｌ％）、としたとき、Ｘ／Ｙ＜０．８であることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
特開２０２１－１６５２２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
リチウムイオン電池（以下「電池」と略記され得る。）の負極活物質として、黒鉛等の炭素材料が広く用いられている。炭素材料は、電子伝導性を有する。一方、炭素材料単体では電子伝導性が不十分である。そこで、電子伝導性を改善するために、特許文献１では、炭素材料にホウ素をドーピングしている。
【０００５】
しかし、炭素材料にホウ素をドーピングした場合、電極内のイオン電導よりも電子の供給が過剰になるため、リチウム（Ｌｉ）の析出が起こりやすくなる。そのため、リチウム析出耐性に改善の余地がある。
【０００６】
したがって、本開示の目的は、リチウム析出耐性が向上した負極活物質を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
以下、本開示の技術的構成および作用効果が説明される。ただし本明細書の作用メカニズムは推定を含む。作用メカニズムは本開示の技術的範囲を限定しない。
【０００８】
〔１〕リチウムイオン電池用の負極活物質であって、
炭素材料および前記炭素材料を被覆する炭素膜を含み、
前記炭素材料は、炭素およびホウ素を含み、
前記炭素材料におけるホウ素の含有率は、０．２原子％以上３．５原子％未満であり、
負極活物質は、０．３５以上０．８５以下のＲ値を有し、
前記Ｒ値は、負極活物質のラマンスペクトルにおける、Ｇバンドに対するＤバンドの比である、負極活物質。
【０００９】
Ｒ値は結晶性の指標であり、Ｒ値が小さい程、結晶性が低いことを意味する。ホウ素を含む炭素材料を低結晶性の炭素膜が被覆することにより、炭素材料の表層の電子伝導性が適切に保たれる。その結果、電子の供給が過剰になることが抑制されるため、リチウム析出耐性が向上すると考えられる。
【００１０】
一方、炭素材料に含まれるホウ素の含有率が大きくなると、過剰なホウ素により電子の移動が阻害され、電子伝導性が低下するおそれがある。したがって、ホウ素の含有率を所定の範囲内とする必要があると考えられる。
（【００１１】以降は省略されています）

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