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公開番号2024176679
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-12-19
出願番号2023095415
出願日2023-06-09
発明の名称硫化物固体電解質、硫化物固体電解質の製造方法および全固体電池
出願人トヨタ自動車株式会社
代理人個人,個人,個人
主分類H01M 10/0562 20100101AFI20241212BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】本開示は、イオン伝導性が良好な硫化物固体電解質を提供することを主目的とする。
【解決手段】本開示においては、全固体電池に用いられる硫化物固体電解質であって、
上記硫化物固体電解質は、(100-x)[yLi₂S・(1-y)P₂S₅]・xLiBH₄(式中、xは、50<x<75を満たす数であり、yは、0.72≦y≦0.78を満たす数である。)で表される組成を有し、25℃におけるイオン伝導度が、5.0mS/cm以上である、硫化物固体電解質を提供することにより上記課題を解決する。
【選択図】図3
特許請求の範囲【請求項１】
全固体電池に用いられる硫化物固体電解質であって、
（１００－ｘ）［ｙＬｉ
２
Ｓ・（１－ｙ）Ｐ
２
Ｓ
５
］・ｘＬｉＢＨ
４
（式中、ｘは、５０＜ｘ＜７５を満たす数であり、ｙは、０．７２≦ｙ≦０．７８を満たす数である。）で表される組成を有し、
２５℃におけるイオン伝導度が、５．０ｍＳ／ｃｍ以上である、硫化物固体電解質。
続きを表示（約 920 文字）【請求項２】
前記イオン伝導度が、８．０ｍＳ／ｃｍ以上である、請求項１に記載の硫化物固体電解質。
【請求項３】
ＣｕＫα線を用いたＸ線回折測定において、
２θ＝１３°以上、１６°以下の範囲に１本のピークを有する、請求項１に記載の硫化物固体電解質。
【請求項４】
請求項１から請求項３までのいずれかの請求項に記載の硫化物固体電解質の製造方法であって、
Ｌｉ
２
ＳおよびＰ
２
Ｓ
５
を含有する混合物をメカニカルミリングして、第１硫化物ガラスを得る、第１メカニカルミリング工程と、
前記第１硫化物ガラスにＬｉＢＨ
４
を添加し、メカニカルミリングして第２硫化物ガラスを得る、第２メカニカルミリング工程と、を有し、
前記第１メカニカルミリング工程および前記第２メカニカルミリング工程において、下記数式（１）から算出される重力Ｇｎ１が６Ｇ以上となるように、それぞれの前記メカニカルミリングを行う、硫化物固体電解質の製造方法。
JPEG
2024176679000007.jpg
22
109
（数式（１）中、ｒｓは公転半径、ｒｐ１はメカニカルミリングにおいて使用する容器の半径、ｉｗは自転と公転の比、πは円周率、ｒｐｍは公転の回転数を表す。）
【請求項５】
前記Ｇｎ１が１５Ｇ以上である、請求項４に記載の硫化物固体電解質の製造方法。
【請求項６】
前記硫化物ガラスを熱処理する、熱処理工程を有し、
前記熱処理における温度が１９０℃以下である、請求項４に記載の硫化物固体電解質の製造方法。
【請求項７】
正極活物質層と、負極活物質層と、前記正極活物質層および前記負極活物質層の間に配置された固体電解質層と、を有する全固体電池であって、
前記正極活物質層、前記負極活物質層および前記固体電解質層の少なくとも１つが、請求項１から請求項３までのいずれかの請求項に記載の硫化物固体電解質を含有する、全固体電池。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本開示は、硫化物固体電解質、硫化物固体電解質の製造方法および全固体電池に関する。
続きを表示（約 1,200 文字）【背景技術】
【０００２】
全固体電池は、正極活物質層および負極活物質層の間に固体電解質層を有する電池であり、可燃性の有機溶媒を含む電解液を有する液系電池に比べて、安全装置の簡素化が図りやすいという利点を有する。全固体電池に用いられる固体電解質として、硫化物固体電解質が知られている。
【０００３】
例えば、特許文献１には、ＬｉＢＨ
４
とＰ
２
Ｓ
５
とを、ＬｉＢＨ
４
：Ｐ
２
Ｓ
５
＝ｘ：（１-ｘ）［式中、ｘ＝０．８５超０．９８以下である］のモル比で混合して混合物を得ることと、上記混合物を加熱処理することとを含む、イオン伝導体（硫化物固体電解質）の製造方法、ならびに、上記方法で製造されたイオン伝導体（硫化物固体電解質）が開示されている。
【０００４】
また、非特許文献１には、（１００－ｘ）（０．７５Ｌｉ
２
Ｓ・０．２５Ｐ
２
Ｓ
５
）・ｘＬｉＢＨ
４
で表される硫化物固体電解質が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
国際公開第２０１６／１０３８９４号
【非特許文献】
【０００６】
Mechanochemically Prepared Li2S P2S5 LiBH4 Solid Electrolytes with an Argyrodite Structure（ACS Omega 2018, 3, 5453 5458）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
電池性能向上の観点から、イオン伝導性が良好な固体電解質が求められている。本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、イオン伝導性が良好な硫化物固体電解質を提供することを主目的とする。
【０００８】
本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、イオン伝導性が良好な硫化物固体電解質を提供することを主目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
［１］
全固体電池に用いられる硫化物固体電解質であって、（１００－ｘ）［ｙＬｉ
２
Ｓ・（１－ｙ）Ｐ
２
Ｓ
５
］・ｘＬｉＢＨ
４
（式中、ｘは、５０＜ｘ＜７５を満たす数であり、ｙは、０．７２≦ｙ≦０．７８を満たす数である。）で表される組成を有し、２５℃におけるイオン伝導度が、５．０ｍＳ／ｃｍ以上である、硫化物固体電解質。
【００１０】
［２］
上記イオン伝導度が、８．０ｍＳ／ｃｍ以上である、［１］に記載の硫化物固体電解質。
（【００１１】以降は省略されています）

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