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公開番号2024179925
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-12-26
出願番号2023099262
出願日2023-06-16
発明の名称二次電池の負極、および当該負極を用いた二次電池
出願人プライムプラネットエナジー&ソリューションズ株式会社
代理人個人,個人,個人
主分類H01M 4/134 20100101AFI20241219BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】ドープされたSi系負極活物質を用いた負極であって、二次電池の抵抗を低減しつつ二次電池の自己放電を抑制可能な負極を提供する。
【解決手段】ここに開示される負極は、負極集電体と負極活物質層とを備える。前記負極活物質層は、前記負極集電体側に位置する第1層と、表層側に位置する第2層とを含む。前記第1層は、第1黒鉛粒子と第1Si-C複合粒子とを含有する。前記第2層は、第2黒鉛粒子と第2Si-C複合粒子とを含有する。前記第1Si-C複合粒子のSiにおける前記第15族元素および前記第16族元素の合計含有量は、0.1原子%未満である。前記第2Si-C複合粒子のSiにおける前記第15族元素および前記第16族元素の合計含有量は、0.1原子%～5原子%である。前記第1層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの60%～90%であり、前記第2層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの10%～40%である。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
負極集電体と、
前記負極集電体に支持された負極活物質層と、
を備える負極であって、
前記負極活物質層は、前記負極集電体側に位置する第１層と、表層側に位置する第２層と、を含み、
前記第１層は、第１黒鉛粒子と、第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子と、を含有し、
前記第２層は、第２黒鉛粒子と、第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子と、を含有し、
前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉは、第１５族元素および第１６族元素からなる群より選ばれる少なくとも１種の元素でドープされていてもよく、
前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉは、第１５族元素および第１６族元素からなる群より選ばれる少なくとも１種の元素でドープされており、
前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉにおける前記第１５族元素および前記第１６族元素の合計含有量が、０．１原子％未満であり、
前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉにおける前記第１５族元素および前記第１６族元素の合計含有量が、０．１原子％～５原子％であり、
前記第１層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの６０％～９０％であり、前記第２層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの１０％～４０％である、負極。
続きを表示（約 430 文字）【請求項２】
前記第１層における、前記第１黒鉛粒子と前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子との合計に対する前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子の質量割合が、１０質量％～６０質量％であり、前記第２層における、前記第２黒鉛粒子と前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子との合計に対する前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子の質量割合が、１０質量％～６０質量％である、請求項１に記載の負極。
【請求項３】
前記第１層の厚みが、前記負極活物質層の厚みの６５％～８５％であり、かつ前記第２層の厚みが、前記負極活物質層の厚みの１５％～３５％である、請求項１に記載の負極。
【請求項４】
前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉが、Ｎ、Ｐ、およびＳからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素によりドープされている、請求項１に記載の負極。
【請求項５】
正極と、負極と、電解質と、
を備える二次電池であって、
前記負極が、請求項１に記載の負極である、二次電池。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、二次電池の負極に関する。本発明はまた、当該負極を用いた二次電池に関する。
続きを表示（約 1,500 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、二次電池は、パソコン、携帯端末等のポータブル電源や、電気自動車（ＢＥＶ）、ハイブリッド自動車（ＨＥＶ）、プラグインハイブリッド自動車（ＰＨＥＶ）等の車両駆動用電源などに好適に用いられている。
【０００３】
車両駆動用電源用途、特にＢＥＶの駆動用電源用途においては、車両の航続距離延長の観点から、二次電池は、さらなる高容量化が望まれている。二次電池の高容量化の方法の一つは、電極に高容量の活物質を用いることであり、容量が高い負極活物質として、Ｓｉを含有する負極活物質（以下、「Ｓｉ系負極活物質」ともいう）が知られている（例えば、特許文献１～３参照）。特許文献１には、黒鉛粒子とＳｉ系負極活物質とを併用する技術が開示されている。特許文献２には、Ｓｉに硫黄を０．１原子％～５原子％ドープすることにより、電子伝導度およびイオン伝導度を向上できることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
特開２０１５－３８８６２号公報
特開２０２２－５０７９４８号公報
特表２０１５－５３７３４７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、本発明者が鋭意検討した結果、ドープされたＳｉ系負極活物質を二次電池に用いた場合には、二次電池の抵抗を低減できるものの、自己放電によって容量が低下するという問題があることを新たに見出した。
【０００６】
上記事情に鑑み、本発明は、ドープされたＳｉ系負極活物質を用いた負極であって、二次電池の抵抗を低減しつつ二次電池の自己放電を抑制可能な負極を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
ここに開示される負極は、負極集電体と、前記負極集電体に支持された負極活物質層と、を備える。前記負極活物質層は、前記負極集電体側に位置する第１層と、表層側に位置する第２層と、を含む。前記第１層は、第１黒鉛粒子と、第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子と、を含有する。前記第２層は、第２黒鉛粒子と、第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子と、を含有する。前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉは、第１５族元素および第１６族元素からなる群より選ばれる少なくとも１種の元素でドープされていてもよく、前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉは、第１５族元素および第１６族元素からなる群より選ばれる少なくとも１種の元素でドープされている。前記第１Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉにおける前記第１５族元素および前記第１６族元素の合計含有量は、０．１原子％未満である。前記第２Ｓｉ－Ｃ複合粒子のＳｉにおける前記第１５族元素および前記第１６族元素の合計含有量は、０．１原子％～５原子％である。前記第１層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの６０％～９０％であり、前記第２層の厚みは、前記負極活物質層の厚みの１０％～４０％である。
【０００８】
このような構成によれば、ドープされたＳｉ系負極活物質を用いた負極であって、二次電池の抵抗を低減しつつ二次電池の自己放電を抑制可能な負極を提供することができる。
【０００９】
別の側面から、ここに開示される二次電池は、正極と、負極と、電解質と、を備える。前記負極が、上記の負極である。
【００１０】
このような構成によれば、抵抗が低減されており、かつ自己放電が抑制された二次電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
（【００１１】以降は省略されています）

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