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公開番号2025058408
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-04-09
出願番号2023168323
出願日2023-09-28
発明の名称二次電池用負極の製造方法、二次電池用負極および二次電池
出願人京セラ株式会社
代理人弁理士法人大谷特許事務所
主分類H01M 4/1395 20100101AFI20250402BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】負極活物質としてケイ素を用いた二次電池用負極を、従来の電池製造工程設備に特殊な設備を追加することなく製造できる製造方法であって、かつ、負極活物質層を形成する際の成膜雰囲気が大気下に限定されない製造方法の提供。
【解決手段】金属粒子、ケイ素粒子及び溶媒を含むスラリーを基材に塗工して塗膜を形成することと、前記塗膜中の前記金属粒を焼結させて、前記基材上に、前記金属粒子と前記ケイ素粒子含む複合層を形成すること、を含む、二次電池用負極の製造方法。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
金属粒子、ケイ素粒子及び溶媒を含むスラリーを基材に塗工して塗膜を形成することと、
前記塗膜中の前記金属粒子を焼結し、前記基材上に、金属粒子の焼結体とケイ素粒子を含む複合層を形成すること、を含む、二次電池用負極の製造方法。
続きを表示（約 740 文字）【請求項２】
前記焼結を、１４０℃以上３００℃以下で行う、請求項１に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項３】
前記焼結を、不活性ガス雰囲気下で行う、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項４】
前記塗膜を８０℃以上１４０℃未満で乾燥して、前記基材上に、シート状成形体を形成すること、を含む、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項５】
前記シート状成形体の膜厚が、１０μｍ以上２００μｍ以下である、請求項４に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項６】
前記基材が、集電箔である、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項７】
前記基材が、離型材である、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項８】
前記金属粒子の体積割合が、前記複合層を構成する全原料の総体積に対して、５０体積％以上９０体積％以下であり、
前記ケイ素粒子の体積割合が、前記複合層を構成する全原料の総体積に対して、１０体積％以上５０体積％以下である、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項９】
前記金属粒子が、ナノ金属粒子を含む、請求項１又は２に記載の二次電池用負極の製造方法。
【請求項１０】
前記ナノ金属粒子が、銅、ニッケル、コバルト、鉄、亜鉛、アルミニウム、クロム、マンガン、チタン、ジルコニウム、モリブデン、タングステン、銀、インジウム及びスズからなる群から選択される少なくとも一つである、請求項９に記載の二次電池用負極の製造方法。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本開示は、二次電池用負極の製造方法、二次電池用負極および二次電池に関する。
続きを表示（約 1,300 文字）【背景技術】
【０００２】
電子材料の小型軽量化、および、ＨＥＶまたはＥＶの進展に伴い、大容量、高速充放電特性、高容量維持率、かつ、より安全な電池への要望がある。なかでも、リチウムイオン二次電池が、他の二次電池に比べて高電圧、高エネルギー密度という特性を有するため、有望な電池として注目されている。
【０００３】
現在、リチウムイオン二次電池は、正極にＬｉＣｏＯ
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、負極に黒鉛を用いたものが一般的である。しかし、黒鉛負極は充放電の可逆性に優れるものの、その電池容量はすでに層間化合物ＬｉＣ
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に相当する理論値３７２ｍＡｈ／ｇに近い値まで到達しており、さらなる高エネルギー密度化を達成するためには、黒鉛より電池容量の大きい負極材料が必要である。
【０００４】
近年、電池容量の更なる向上を目指して、負極活物質としてケイ素を用いる検討がされている。ケイ素の理論容量（４１９９ｍＡｈ／ｇ）は黒鉛の理論容量（３７２ｍＡｈ／ｇ）よりも各段に大きいため、電池容量の大幅な向上が期待できる。
【０００５】
しかし、ケイ素にリチウムイオンを充填すると体積が約３倍に膨張するため、充放電時に約３００％の体積変化が繰り返され、電極構造が崩壊して電池寿命が低下しやすく、高い容量維持率が得られない。
【０００６】
上記課題に対し、衝撃結合現象を利用する堆積方法（パウダージェットデポジション法（以下ＰＪＤ法）、等）によって、負極活物質と金属導電物質を、集電体の表面に密着させて負極活物質層を形成し、負極活物質層の空隙率を１０％以下とすることで、負極活物質層の表面積（反応面積）を減少させて、反応性を低減させ、電解液の分解反応およびそれに起因する電池内のガス発生を抑制し、サイクル特性および膨れ特性を向上させる技術が開示されている（特許文献１）。
【０００７】
しかし、特許文献１の技術は、ＰＪＤ法等の衝撃結合現象を利用する堆積方法によって、緻密な膜、すなわち、空隙率１０％以下の負極活物質層を形成するものであり、従来の電池製造工程設備のほかに、ＰＪＤ法等を実施するための特殊な設備が追加で必要となる。また、ＰＪＤ法等の衝撃結合現象を利用する堆積方法は、成膜環境が大気下に限定され、大気中で酸化しやすい電極の製造の用途への適用は実用的とは言えない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
特開２０１１－１５４９０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本開示は、上記のような状況を鑑みてなされたものであり、負極活物質としてケイ素を用いた二次電池用負極を、従来の電池製造工程設備に特殊な設備を追加することなく製造できる製造方法であって、かつ、負極活物質層を形成する際の成膜雰囲気が大気下に限定されない製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本開示は、前記目的を達成するために、以下の手段を提供する。
（【００１１】以降は省略されています）

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