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公開番号2025176717
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-12-04
出願番号2025148898,2025507172
出願日2025-09-09,2024-03-15
発明の名称多孔質シリコンカーバイド複合材料、燃料電池用電極及び該多孔質シリコンカーバイド複合材料の製造方法
出願人DIC株式会社
代理人個人,個人,個人,個人,個人
主分類H01M 4/86 20060101AFI20251127BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】高BET比表面積及び高導電性を併せ持つ多孔質シリコンカーバイド複合材料を提供すること、及び工業原料として広く流通しているタイプの有機アルコキシシランを用いて細孔径を制御することができる多孔質シリコンカーバイド複合材料の製造方法を提供する。
【解決手段】多孔質シリコンカーバイド複合材料は、シリコンカーバイド(SiC)と炭素材料とを含む多孔質シリコンカーバイド複合材料であって、BET比表面積が10m²/g以上であり、且つ導電率が0.1S/cm以上である。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
シリコンカーバイド（ＳｉＣ）と炭素材料とを含む多孔質シリコンカーバイド複合材料であって、
ＢＥＴ比表面積が１０ｍ
２
／ｇ以上であり、且つ導電率が０．１Ｓ／ｃｍ以上である、多孔質シリコンカーバイド複合材料。
続きを表示（約 930 文字）【請求項２】
シリコンカーバイド（ＳｉＣ）と炭素材料（Ａ）とを含む多孔質シリコンカーバイド複合材料と、
炭素材料（Ｂ）とを備え、
ＢＥＴ比表面積が１０ｍ
２
／ｇ以上であり、且つ導電率が０．１Ｓ／ｃｍ以上である、多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項３】
合計細孔容積が、０．３ｃｍ
３
／ｇ以上である、請求項１又は２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項４】
細孔径が、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である、請求項１又は２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項５】
前記多孔質シリコンカーバイド複合材料に含有する炭素（Ｃ）に対するケイ素（Ｓｉ）の質量比（［Ｓｉ］／［Ｃ］）が、０．４／１．０～２．０／１．０、
である、請求項１に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項６】
前記多孔質シリコンカーバイド複合材料に含有する炭素（Ｃ）に対するケイ素（Ｓｉ）の質量比（［Ｓｉ］／［Ｃ］）が、０．１５／１．０～２．０／１．０である、請求項２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項７】
前記炭素材料の（Ａ）の含有量が、５質量％以上５０質量％以下である、請求項１に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項８】
前記炭素材料（Ａ）及び（Ｂ）の合計含有量が、５質量％以上５０質量％以下である、請求項２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項９】
前記炭素材料（Ａ）及び／又は（Ｂ）が、カーボンブラック、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ及び低結晶性ナノカーボンから選択される一又は複数で構成される、請求項１又は２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
【請求項１０】
前記シリコンカーバイド（ＳｉＣ）の一次粒子の平均直径と、前記炭素材料の平均直径の粒子径比が、１０：１～１：５である、請求項１又は２に記載の多孔質シリコンカーバイド複合材料。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、多孔質シリコンカーバイド複合材料、燃料電池用電極及び該多孔質シリコンカーバイド複合材料の製造方法に関する。
本出願は、２０２３年３月１５日に、日本に出願された特願２０２３－０４１０００に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
に関する。
続きを表示（約 2,200 文字）【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素と酸素から水を得る化学反応によって電力と熱を発生させる装置であり、リン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ：ＰｈｏｓｐｈｏｒｉｃＡｃｉｄＦｕｅｌＣｅｌｌ）、溶融塩酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ：ＭｏｌｔｅｎＣａｒｂｏｎａｔｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：ＳｏｌｉｄＯｘｉｄｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ：ＰｏｌｙｍｅｒＥｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅＦｕｅｌＣｅｌｌ）などの複数種の燃料電池がある。このうち、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）は、固体高分子電解質膜の片面にアノード（燃料極）、他の片面にカソード（空気極）を構成する触媒層を設けると共に、各触媒層の外側にガス拡散層を接着させた構造を有する。触媒層は、貴金属を含有する粒子状の触媒を、ナノレベルの担体粒子の表面に高分散担持させてなる触媒担持担体で構成される。
【０００３】
現在、触媒担持担体として、高比表面積かつ高導電性のカーボン系材料が使用されている。しかしカソード及びアノードにおいて、カーボン担体の腐食等による触媒性能の低下が大きな問題となっている。そのため、カーボンに替わる高比表面積かつ高導電性の耐久性に優れた材料の開発が急務である。
【０００４】
例えば、特許文献１には、（Ａ）ＳｉＣに第１３族（３Ｂ族）元素がドープされた１３族ドープＳｉＣと、（Ｂ）導電性炭素粒子と、（Ｃ）上記（Ａ）１３族ドープＳｉＣの表面に担持された貴金属と、を含む電極触媒が開示されている。ＳｉＣにドープされる第１３族元素は、例えばＡｌ（アルミニウム）であり、上記（Ａ）１３族ドープＳｉＣにおける第１３族元素のドープ量が１～５モル％であることや、上記（Ａ）１３族ドープＳｉＣと（Ｂ）導電性炭素粒子との割合［（Ａ）：（Ｂ）］が、重量比で１：９～５：５であるとされている。
【０００５】
特許文献２には、導電性を有する多孔質の炭化珪素質セラミックスの焼結体を、所定の加熱温度で所定の加熱時間にわたり酸化雰囲気下で加熱し、炭化珪素質粒子の表面に二酸化珪素層を形成させる酸化処理工程を具備し、該酸化処理工程における加熱温度及び／または加熱時間を変化させることにより、比抵抗値の異なる導電性炭化珪素質多孔体を製造する方法が開示されている。
【０００６】
また、特許文献３には、炭素前駆体、シリカ前駆体、界面活性剤、および油を含む前駆体混合物を形成し、前記前駆体混合物を乾燥し、前記炭素前駆体およびシリカ前駆体を架橋して、界面活性剤系の自己組織化テンプレートと、前記テンプレートによって規則化された、炭素前駆体およびシリカ前駆体系のメソ構造相とを形成し、前記前駆体を熱処理して、規則性メソ多孔質炭化ケイ素ナノ複合材料を形成する、規則性メソ多孔質炭化ケイ素ナノ複合材料の製造方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
特開２０１０－１４９００８号公報
特開２０１２－０５１７４８号公報
特開２０１５－１５５３７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
高効率及び高出力を実現するための燃料電池用電極には、高比表面積と高導電性を併せ持つ担体が求められている。しかしながら、上記特許文献１にはシリコンカーバイド表面に貴金属が担持された粒子と、導電性カーボン粒子とを含有させ、導電性を付与したシリコンカーバイド複合材料が記載されているものの、多孔質シリコンカーバイドの比表面積や具体的な導電率についての言及が無く、改善の余地がある。
【０００９】
上記特許文献２には、導電性として比抵抗が３．４～２１．７Ω・ｃｍ（０．０４６～０．２９Ｓ／ｃｍ）である導電性炭化珪素質多孔体が記載されているが、導電性が十分とは言えず、また、多孔質シリコンカーバイド複合材料の比表面積についての言及は無い。また特許文献２では、炭化けい素、窒化けい素、黒鉛の混合原料に、バインダー、潤滑剤及び水を加えて混錬し、押出成形し、非酸化雰囲気下で焼成することで多孔質シリコンカーバイド複合材料を得ているが、この製法では細孔径を制御することができず、細孔径及び比表面積の異なる種々の多孔質シリコンカーバイド複合材料を製造することができない。
【００１０】
また、上記特許文献３には、多孔質シリコンカーバイドの脱着累積表面積（ＤＣＳＡ）が３５４．７～９５０．９ｍ
２
／ｇ（Ｎ
２
又はＡｒ）、吸着累積表面積（ＡＣＳＡ）が３１１．４～８６２．７ｍ
２
／ｇ（Ｎ
２
又はＡｒ）であることが記載されているが、導電性についての言及は無い。また、特許文献３では、アルコキシシラン、炭素含有化合物、界面活性剤を混合してセラミック前駆体を合成し、不活性雰囲気下にて焼成することで多孔質シリコンカーバイド複合材料を得るが、この製法では、特許文献２と同様、細孔径及び比表面積の異なる種々の多孔質シリコンカーバイド複合材料を製造することができない。
（【００１１】以降は省略されています）

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