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公開番号2025168631
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-11-11
出願番号2024181379
出願日2024-10-16
発明の名称複合負極材料およびその製造方法
出願人台湾立凱電能科技股ふん有限公司,Advanced Lithium Electrochemistry Co.,Ltd.
代理人SK弁理士法人,個人,個人
主分類H01M 4/587 20100101AFI20251104BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】シリコン粒子の均一な分布を実現するシリコン炭素複合負極材料およびその製造方法を提供する。
【解決手段】本発明は黒鉛と複数のシリコン粒子と炭素被覆層とを含む複合負極材料を提供する。黒鉛は有機高分子材料による前処理で表面改質される。複数のシリコン粒子は黒鉛を被覆し、炭素被覆層は黒鉛と複数のシリコン粒子とを被覆する。炭素被覆層は有機高分子材料を用いて熱処理工程により炭化させて形成される。複合負極材料の製造方法は以下のステップを含む。まず、黒鉛と有機高分子材料を含む第1溶液とを混合し、乾燥して、第1複合粒子を形成する。次に、第1複合粒子と複数のシリコン粒子を含む第2溶液とを混合して第2複合粒子を形成する。最後に、第2複合粒子に対して熱処理工程を行い、複合負極材料を形成する。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
複合負極材料であって、黒鉛と複数のシリコン粒子と炭素被覆層とを含み、
前記黒鉛は、有機高分子材料による前処理で表面改質され、
前記複数のシリコン粒子は、前記黒鉛を被覆し、
前記炭素被覆層は、前記黒鉛および前記複数のシリコン粒子を被覆し、前記炭素被覆層は、前記有機高分子材料が熱処理工程により炭化されて形成される、ことを特徴とする複合負極材料。
続きを表示（約 1,000 文字）【請求項２】
前記有機高分子材料は、ポリジアリルジメチルアンモニウムクロリド（Ｐｏｌｙｄｉａｌｌｙｌｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｍｏｎｉｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅ，ＰＤＤＡ）およびポリビニルアルコール（Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ，ＰＶＡ）を含む、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項３】
前記炭素被覆層は、前記有機高分子材料と架橋剤とが前記熱処理工程により炭化されて形成される、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項４】
前記架橋剤はグルタルアルデヒド（Ｇｌｕｔａｒａｌｄｅｈｙｄｅ，ＧＡ）を含む、ことを特徴とする請求項３に記載の複合負極材料。
【請求項５】
前記黒鉛の平均粒径は５μｍ～５０μｍである、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項６】
前記複数のシリコン粒子の平均粒径は１００ｎｍ～２００ｎｍである、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項７】
前記熱処理工程の温度は９００℃～１１００℃である、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項８】
前記熱処理工程は、非酸化性雰囲気中で行われる、ことを特徴とする請求項１に記載の複合負極材料。
【請求項９】
複合負極材料の製造方法であって、
黒鉛を提供する、ステップ（ａ）と、
前記黒鉛と有機高分子材料とを混合し、前記有機高分子材料が前記黒鉛の表面を被覆して第１複合粒子を形成する、ステップ（ｂ）と、
前記第１複合粒子と複数のシリコン粒子とを混合し、前記複数のシリコン粒子が前記第１複合粒子の表面を被覆して第２複合粒子を形成する、ステップ（ｃ）と、
前記第２複合粒子に対して熱処理工程を行い、前記有機高分子材料を炭化させて前記複合負極材料を形成する、ステップ（ｄ）であって、前記複合負極材料は前記黒鉛と前記複数のシリコン粒子と炭素被覆層とを含み、前記複数のシリコン粒子は前記黒鉛を被覆し、前記炭素被覆層は前記黒鉛および前記複数のシリコン粒子を被覆し、前記炭素被覆層は前記有機高分子材料を前記熱処理工程により炭化させて形成する、ステップ（ｄ）とを、含むことを特徴とする複合負極材料の製造方法。
【請求項１０】
前記有機高分子材料の重量が前記黒鉛の重量の５％～１０％である、ことを特徴とする請求項９に記載の複合負極材料の製造方法。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合負極材料およびその製造方法に関し、特に、シリコン炭素複合負極材料（シリコンカーボン複合負極材料）およびその製造方法に関する。本発明は、有機高分子材料を用いて黒鉛を表面改質させることでシリコン粒子の均一な分布を達成している。
続きを表示（約 1,800 文字）【背景技術】
【０００２】
現在、急速な技術発展に伴い、再利用可能な二次電池は電気自動車やエネルギー貯蔵などの分野で広く使用されている。優れた効率と利便性を実現するために、高性能二次電池の需要は日々高まっている。二次電池の性能は、使用される負極材料と密接に関係しており、黒鉛（グラファイト）はその主流の選択肢の1つとして注目されている。
【０００３】
現在使用されている黒鉛負極材料は、単位グラムあたりの静電容量の理論上の限界に近づいているため、負極材料の静電容量を向上させる方法として、単位グラムあたりの高静電容量を有するシリコン粒子に黒鉛を混合し、単位グラムあたりの高静電容量を有するシリコン炭素複合負極材料を形成することが提案されている。しかし、黒鉛とシリコン粒子の表面には負の電位を有し、黒鉛とシリコン粒子を混合してシリコン炭素複合負極材料を形成するとき、黒鉛とシリコン粒子の表面電位が類似しているため、黒鉛の表面上にシリコン粒子が均一に分布することができず、シリコン炭素複合負極材料の性能が劣る。
【０００４】
したがって、これらの課題を解決するために、シリコン粒子の均一な分布を実現できるシリコン炭素複合負極材料およびその製造方法を提供する必要がある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、有機高分子材料を用いて黒鉛を表面改質し、シリコン粒子の均一の分布を実現したシリコン炭素複合負極材料および製造方法を提供する。複合負極材料の製造は、まず、黒鉛と有機高分子材料とを液相混合し、有機高分子材料を用いて黒鉛表面を表面改質させて第１複合粒子を形成する。次に、第１複合粒子とシリコン粒子とを液相混合して第２複合粒子を形成する。例えば、ポリジアリルジメチルアンモニウムクロリド（Ｐｏｌｙｄｉａｌｌｙｌｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｍｏｎｉｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅ，ＰＤＤＡ）およびポリビニルアルコール（Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ，ＰＶＡ）の有機高分子材料を使用して、黒鉛を表面改質させ、表面に正の電位を有する第１複合粒子を形成することで、表面に負の電位を有するシリコン粒子が黒鉛表面に均一に分布されるように吸着することができ、かつバインダーの添加が省略可能である。また、黒鉛は、例えば、グルタルアルデヒド（Ｇｌｕｔａｒａｌｄｅｈｙｄｅ，ＧＡ）などの架橋剤と有機高分子材料とに混合されることで、架橋剤と有機高分子材料との架橋反応により、黒鉛表面との結合が強化され、表面改質の効果が向上することができる。最後に、第２複合粒子を熱処理することで、複合負極材料を形成する。複合負極材料は、黒鉛、複数のシリコン粒子および炭素被覆層を含む。複数のシリコン粒子は黒鉛を被覆し、炭素被覆層は黒鉛および複数のシリコン粒子を被覆する。炭素被覆層は、黒鉛表面改質に使用した有機高分子材料を熱処理工程により炭化させて形成されている。換言すれば、有機高分子材料の添加は、シリコン粒子の均一な分布を達成するだけでなく、結合して炭素被覆層を形成し、複合負極材料の電気化学的性能をさらに高めることもできる。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記の目的を達成するために、本発明は、黒鉛と複数のシリコン粒子と炭素被覆層とを含む、複合負極材料を提供する。黒鉛は、有機高分子材料による前処理で表面改質される。複数のシリコン粒子は黒鉛を被覆する。炭素被覆層は黒鉛および複数のシリコン粒子を被覆し、有機高分子材料を熱処理工程により炭化させて形成される。
【０００７】
好ましい実施形態では、有機高分子材料は、ポリジアリルジメチルアンモニウムクロリド（Ｐｏｌｙｄｉａｌｌｙｌｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｍｏｎｉｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅ，ＰＤＤＡ）およびポリビニルアルコール（Ｐｏｌｙｖｉｎｙｌａｌｃｏｈｏｌ，ＰＶＡ）を含む。
【０００８】
好ましい実施形態では、炭素被覆層は、有機高分子材料と架橋剤とが前記熱処理工程により炭化されて形成される。
【０００９】
好ましい実施形態では、架橋剤は、グルタルアルデヒド（Ｇｌｕｔａｒａｌｄｅｈｙｄｅ，ＧＡ）を含む。
【００１０】
好ましい実施形態では、黒鉛の平均粒径は５μｍ～５０μｍである。
（【００１１】以降は省略されています）

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