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公開番号2025021693
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-02-14
出願番号2023125597
出願日2023-08-01
発明の名称固体電池の製造方法
出願人FDK株式会社
代理人弁理士法人扶桑国際特許事務所
主分類H01M 10/0562 20100101AFI20250206BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】耐酸化性に優れた固体電解質を含む固体電池を実現する。
【解決手段】固体電池1は、正極層11及び負極層12並びにそれらの間に設けられる電解質層13を含み、これらの少なくも1つには固体電解質が用いられる。固体電池1の製造方法は、NASICON型構造を有する非晶質固体電解質材料を準備する工程と、その非晶質固体電解質材料を600℃以上800℃未満の温度範囲で焼成し、当該非晶質固体電解質材料から結晶相と非晶質相とを含む固体電解質を形成する工程と、を含む。このようにして形成される固体電解質は、正極側電圧の下での酸化分解が効果的に抑えられる。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
ＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有する非晶質固体電解質材料を準備する工程と、
前記非晶質固体電解質材料を６００℃以上８００℃未満の温度範囲で焼成し、前記非晶質固体電解質材料から結晶相と非晶質相とを含む固体電解質を形成する工程と、
を含む、固体電池の製造方法。
続きを表示（約 650 文字）【請求項２】
前記非晶質固体電解質材料は、Ｌｉ
１＋ｘ
Ａｌ
ｘ
Ｇｅ
２－ｘ
（ＰＯ
４
）
３
（０＜ｘ≦１）を含む、請求項１に記載の固体電池の製造方法。
【請求項３】
前記非晶質固体電解質材料を６００℃以上７８０℃以下の温度範囲で焼成する、請求項１に記載の固体電池の製造方法。
【請求項４】
前記固体電解質は、５Ｖ以上６Ｖ以下の電圧範囲における電流密度が１．５×１０
－４
ｍＡ／ｃｍ
２
以下である、請求項１に記載の固体電池の製造方法。
【請求項５】
前記固体電解質は、Ｘ線回折測定時のＸ線回折ピークが、結晶質固体電解質材料のＸ線回折ピークを示し、ラマン分光測定時のラマンシフトが、０ｃｍ
－１
以上１０００ｃｍ
－１
以下の範囲において、前記結晶質固体電解質材料のラマンシフトのピークよりもブロードなピークを示す、請求項１に記載の固体電池の製造方法。
【請求項６】
正極活物質と接した状態の前記非晶質固体電解質材料を６００℃以上８００℃未満の温度範囲で焼成する、請求項１に記載の固体電池の製造方法。
【請求項７】
前記正極活物質は、Ｌｉ
２
ＣｏＰ
２
Ｏ
７
を含む、請求項６に記載の固体電池の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電池の製造方法に関する。
続きを表示（約 1,200 文字）【背景技術】
【０００２】
全固体リチウム電池の電解質として、硫化物を主体とするリチウムイオン伝導性固体電解質を用い、正極活物質の表面を非晶質のリチウムイオン伝導性酸化物で被覆する技術が知られている（特許文献１）。
【０００３】
また、全固体型リチウム電池の電解質として、Ｌｉ（リチウム）、Ｐ（リン）、Ｓ（硫黄）、Ｏ（酸素）を含有し、非晶質でも熱力学的に安定した結晶質でもなく、その中間に位置する熱力学的に非平衡状態の結晶質である固体電解質を用いる技術が知られている（特許文献２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
国際公開第２００７／００４５９０号パンフレット
特開２００７－３０５５５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、固体電池として、ＮＡＳＩＣＯＮ（Na super ionic conductor）型構造を有する酸化物系の固体電解質を用いるものが知られている。ＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有する固体電解質では、焼成による結晶化によってリチウムイオン伝導性が発現する。一方、ＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有する固体電解質では、固体電池の正極側電圧の下で酸化分解が生じる場合がある。固体電解質の酸化分解は、固体電池の特性劣化を招く恐れがある。
【０００６】
１つの側面では、本発明は、耐酸化性に優れた固体電解質を含む固体電池を実現することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
１つの態様では、ＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有する非晶質固体電解質材料を準備する工程と、前記非晶質固体電解質材料を６００℃以上８００℃未満の温度範囲で焼成し、前記非晶質固体電解質材料から結晶相と非晶質相とを含む固体電解質を形成する工程と、を含む、固体電池の製造方法が提供される。
【発明の効果】
【０００８】
１つの側面では、耐酸化性に優れた固体電解質を含む固体電池を実現することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
固体電池の製造方法の一例について説明する図である。
ＬＳＶ測定結果の一例を示す図である。
Ｘ線回折測定結果の一例を示す図である。
ラマン分光測定結果の一例を示す図である。
外観観察結果の一例を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
はじめに、固体電池の製造方法の一例について説明する。
図１は固体電池の製造方法の一例について説明する図である。図１（Ａ）には、電池要素形成工程の一例の要部断面図を模式的に示している。図１（Ｂ）には、外部電極形成工程の一例の要部断面図を模式的に示している。
（【００１１】以降は省略されています）

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