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公開番号2024028463
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-03-04
出願番号2024002752,2020066481
出願日2024-01-11,2019-08-23
発明の名称珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子
出願人株式会社レゾナック
代理人個人,個人
主分類C01B 21/072 20060101AFI20240226BHJP(無機化学)
要約【課題】窒化アルミニウム粒子の高い熱伝導性を維持し、耐湿性が向上した珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を製造することができる珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を含有する放熱性樹脂組成物の製造方法および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を提供する。
【解決手段】窒化アルミニウム粒子と、窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法であって、窒化アルミニウム粒子の表面を、特定構造を含む有機シリコーン化合物により覆う第1工程と、有機シリコーン化合物により覆われた窒化アルミニウム粒子を300℃以上1000℃未満の温度で加熱する第2工程とを備え、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は、炭素原子の含有量が1000質量ppm未満である。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
窒化アルミニウム粒子と、前記窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法であって、
前記窒化アルミニウム粒子の表面を、下記式（１）で示される構造を含む有機シリコーン化合物により覆う第１工程と、
前記有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を３００℃以上１０００℃未満の温度で加熱する第２工程と、を備え、
前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は、炭素原子の含有量が１０００質量ｐｐｍ未満である珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
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25
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（式（１）中、Ｒは炭素数が４以下のアルキル基である。）
続きを表示（約 1,300 文字）【請求項２】
前記第２工程の加熱温度は３００℃以上８００℃以下であり、
前記珪素含有酸化物被膜がシリカ被膜であり、前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子がシリカ被覆窒化アルミニウム粒子である請求項１に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
【請求項３】
前記第１工程において、前記有機シリコーン化合物の被覆量は、前記窒化アルミニウム粒子のＢＥＴ法から求めた比表面積（ｍ
２
／ｇ）から算出した表面積１ｍ
２
当たり、０．１ｍｇ以上１．０ｍｇ以下である請求項１または２に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
【請求項４】
前記第１工程が、乾式混合法または気相吸着法によって行われる請求項１～３のいずれか１項に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
【請求項５】
前記第１工程が、酸素ガスを含まない雰囲気下で行われる請求項１～４のいずれか１項に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
【請求項６】
前記式（１）で示される構造を含む有機シリコーン化合物が、下記式（２）で示される化合物および下記式（３）で示される化合物の少なくとも一方を含む請求項１～５のいずれか１項に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
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27
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（式（２）中、Ｒ１およびＲ２は、それぞれ独立に、水素原子またはメチル基であり、Ｒ１およびＲ２の少なくとも一方は水素原子であり、ｍは０～１０の整数である。）
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33
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（式（３）中、ｎは３～６の整数である。）
【請求項７】
前記第１工程は、１０℃以上２００℃以下の温度条件下で行われる請求項１～６のいずれか１項に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
【請求項８】
請求項１～７のいずれか１項に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法によって製造された前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子と、樹脂とを混合する混合工程を備える放熱性樹脂組成物の製造方法。
【請求項９】
窒化アルミニウム粒子と前記窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子であって、
炭素原子の含有量が１０００質量ｐｐｍ未満であり、
表面のＡＥＳ分析により測定されるＳｉ／Ａｌ原子比は、０．２９以上５．０以下である珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子。
【請求項１０】
前記表面のＡＥＳ分析により測定されるＳｉ／Ａｌ原子比は、０．３３以上、２．５０以下である請求項９に記載の珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子およびその製造方法並びに珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を含有する放熱性樹脂組成物の製造方法に関する。
続きを表示（約 2,000 文字）【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウムは、熱伝導性が高く、優れた電気絶縁性を備えている。そのため、窒化アルミニウムは、放熱シートおよび電子部品の封止材などの製品に使用される樹脂組成物の充填剤として有望である。しかしながら、窒化アルミニウムは、水分との反応で加水分解を引き起こし、熱伝導性の低い水酸化アルミニウムに変性する。また、窒化アルミニウムは、加水分解の際に腐食性を持つアンモニアも発生する。
【０００３】
窒化アルミニウムの加水分解は、大気中の水分によっても進行する。そのため、窒化アルミニウムを添加した製品は、高温、高湿の条件下において、耐湿性、熱伝導性の低下を引き起こすだけでなく、窒化アルミニウムの加水分解によって発生したアンモニアによる腐食を招くなど、性能の劣化が懸念される。
【０００４】
窒化アルミニウムの耐湿性の向上を図る技術は、窒化アルミニウム粉末の表面にＳｉ－Ａｌ－Ｏ－Ｎからなる層を形成する方法（例えば、特許文献１参照）、窒化アルミニウム粉末の表面にシリケート処理剤とカップリング剤とで被覆層を形成する方法（例えば、特許文献２参照）、シリケート処理剤で処理し窒化アルミニウム粉末の表面に有機基を残す方法（例えば、特許文献３参照）、窒化アルミニウム粒子の表面を特定の酸性リン酸エステルを用いて表面修飾する方法（例えば、特許文献４参照）などが、それぞれ提案されている。
【０００５】
特許文献１の防湿性窒化アルミニウム粉末は、窒化アルミニウム粉末表面にケイ酸エステル層を塗布した後、３５０～１０００℃の高温で焼成することにより、Ｓｉ－Ａｌ－Ｏ－Ｎからなる層を表面に形成している。特許文献２の窒化アルミニウム系粉末は、シリケート処理剤とカップリング剤で表面処理後に高温加熱処理を行うことで、表面に被覆層を形成している。特許文献３の窒化アルミニウム粉末は、シリケート処理剤で表面処理後に９０℃を超えない温度で加熱処理することにより、有機基を残すことで樹脂との馴染性を向上させている。特許文献４の表面修飾粒子は、特定の酸性リン酸エステルを用いて表面修飾した窒化アルミニウム粒子により耐湿性を向上させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
特許第３４４６０５３号公報
特許第４０８８７６８号公報
特許第４８０４０２３号公報
特開２０１５－７１７３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、従来技術には、以下のような課題がある。
上述した窒化アルミニウム粉末は、耐湿性の向上を図るため、Ｓｉ－Ａｌ－Ｏ－Ｎの反応層、シリケート処理剤とカップリング剤とで形成する被覆層、表面修飾層などを有している。その結果、耐湿性の改善は、認められるが、まだ十分なレベルではなく、逆に耐湿の向上を図る手段として用いた被膜が、本来の窒化アルミニウムの熱伝導性を低下させる場合が多い。さらに、フィラーとして各種材料に高い充填率で配合することも困難になるという課題がある。
【０００８】
本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、窒化アルミニウム粒子の高い熱伝導性を維持し、耐湿性が向上した珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を製造することができる珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法、珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を含有する放熱性樹脂組成物の製造方法および珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らが鋭意検討した結果、特定の有機シリコーン化合物を用いて特定の方法により窒化アルミニウム粒子を被覆することで、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、以下の構成を有するものである。
【００１０】
［１］窒化アルミニウム粒子と、前記窒化アルミニウム粒子の表面を覆う珪素含有酸化物被膜とを備える珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法であって、
前記窒化アルミニウム粒子の表面を、下記式（１）で示される構造を含む有機シリコーン化合物により覆う第１工程と、
前記有機シリコーン化合物により覆われた前記窒化アルミニウム粒子を３００℃以上１０００℃未満の温度で加熱する第２工程と、を備え、
前記珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子は、炭素原子の含有量が１０００質量ｐｐｍ未満である珪素含有酸化物被覆窒化アルミニウム粒子の製造方法。
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25
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（式（１）中、Ｒは炭素数が４以下のアルキル基である。）
（【００１１】以降は省略されています）

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