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公開番号2025076248
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-05-15
出願番号2024058096
出願日2024-03-29
発明の名称メタンの製造方法
出願人日本製鉄株式会社,日鉄エンジニアリング株式会社
代理人個人,個人,個人,個人
主分類C07C 1/12 20060101AFI20250508BHJP(有機化学)
要約【課題】長期にわたり触媒の活性を維持し、かつ高収量でメタンを得ることができるメタンの製造方法を提供する。
【解決手段】二酸化炭素と水素を原料とするメタンの製造方法であって、反応器に二酸化炭素と水素を含むガスを導入し、二酸化炭素と水素を触媒の存在下で反応させることを含み、反応器に導入するガスの温度が220℃以上550℃以下であり、反応器における触媒層出口ガス温度が400℃超650℃以下であり、反応器において、ガスを500～2,000L/(h・g-cat)の空間速度で流通させる、メタンの製造方法。
【選択図】図2
特許請求の範囲【請求項１】
二酸化炭素と水素を原料とするメタンの製造方法であって、
（ｘ）反応器に二酸化炭素と水素を含むガスを導入し、二酸化炭素と水素を触媒の存在下で反応させることを含み、
前記反応器に導入する前記ガスの温度が２２０℃以上５５０℃以下であり、
前記反応器における触媒層出口ガス温度が４００℃超６５０℃以下であり、
前記反応器において、前記ガスを５００～２，０００Ｌ／（ｈ・ｇ－ｃａｔ）の空間速度で流通させる、メタンの製造方法。
続きを表示（約 640 文字）【請求項２】
前記反応器が断熱型反応器である、請求項１に記載のメタンの製造方法。
【請求項３】
前記触媒が、Ｎｉ及びＲｕから選択される少なくとも１種を含む、請求項１又は２に記載のメタンの製造方法。
【請求項４】
前記触媒が、Ｎｉ／Ａｌ
２
Ｏ
３
触媒、Ｎｉ／ＣｅＯ
２
触媒、Ｒｕ－Ｎｉ／ＣｅＯ
２
触媒、ＮｉＭｇＯ系触媒、及びＮｉ／Ｌａ
２
Ｏ
３
／Ａｌ
２
Ｏ
３
触媒から選択される少なくとも１種である、請求項１又は２に記載のメタンの製造方法。
【請求項５】
前記触媒のＮｉ含有量が１０～３５質量％である、請求項４に記載のメタンの製造方法。
【請求項６】
前記触媒が、ＮｉＭｇＯ系触媒であり、
前記（ｘ）において生成した使用済みの前記触媒を雰囲気温度４００～１０００℃の条件で酸素含有ガスと接触させて酸化させ、酸化させた前記触媒を雰囲気温度５００～１０００℃の条件で水素含有ガスと接触させて還元することで、前記使用済みの触媒を再生させて再生触媒を得ることを含む、
請求項１又は２に記載のメタンの製造方法。
【請求項７】
前記再生触媒を前記（ｘ）の前記触媒として使用して、前記（ｘ）を再度実施することを含む、請求項６に記載のメタンの製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本開示は、メタンの製造方法に関する。
続きを表示（約 1,300 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、地球温暖化抑制の観点から、二酸化炭素を再利用する技術の開発が急がれている。中でも、二酸化炭素と水素とを反応させてメタンを合成するメタネーションは、有望な技術の一つとして注目されている。
【０００３】
特許文献１には、Ｃｅ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕからなる群から選択された一種類以上の担体と、担体に担持されたＮｉを含む触媒成分とを含む、３００℃未満の低温でのメタン化に適した触媒が記載されている。
【０００４】
特許文献２には、燃焼排ガス中に含まれる二酸化炭素を分離して水素と反応させることによりメタンを得るメタン化に際し、燃焼排ガス中に含まれ、メタン化触媒の触媒毒となる二酸化硫黄の濃度を抑制できるメタン化方法が記載されている。
【０００５】
特許文献３には、Ｃａ／（Ｚｒ＋Ｃａ）の原子比が、０．１４～０．２５であることを特徴とする、結晶構造にＣａ及びＮｉが取り込まれる安定化ジルコニア担体と、安定化ジルコニア担体に担持される、金属状態のＮｉとを備えるメタン化反応用触媒が記載されている。
【０００６】
特許文献４には、活性アルミナ成型体と、活性アルミナ成型体に担持されたジルコニア及びルテニウムとを含有し、ジルコニアの担持量が活性アルミナ成型体１００質量部に対して３～１０質量部であり、ルテニウムの担持量が活性アルミナ成型体１００質量部に対して０．１～５質量部であり、粒径２～２０ｍｍの成型体である二酸化炭素のメタン化触媒成型体が記載されている。
【０００７】
非特許文献１には、ＣＯ
２
メタネーション反応において使用されるＮｉ／ＣｅＯ
２
触媒について、少量の貴金属（Ｐｔ、Ｒｕ、Ｒｈ）の添加による触媒性能への影響が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
特開２０１９－１５５２２７号公報
特開２０１９－１７２５９５号公報
国際公開第２０１６／０１３４８８号
国際公開第２０２２／２２４９９３号
【非特許文献】
【０００９】
Renda, S. et al., 「Study of the effect of noble metal promotion in Ni-based catalyst for the Sabatier reaction」, Int. J. Hydrogen Energy 2021, 46, 12117-12127
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
メタネーションに対して活性を有する触媒は一般的に高価であるため、触媒をできるだけ長期で使用することが求められている。そこで、本発明の目的は、長期にわたり触媒の活性を維持し、かつ高収量でメタンを得ることができるメタンの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
（【００１１】以降は省略されています）

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