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公開番号2025172359
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-11-26
出願番号2024077826
出願日2024-05-13
発明の名称アンモニア電解合成用電極触媒、アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法、希土類酸化物、及びアンモニア電解合成用セル
出願人株式会社日立製作所
代理人弁理士法人湘洋特許事務所
主分類B01J 27/24 20060101AFI20251118BHJP(物理的または化学的方法または装置一般)
要約【課題】アンモニアを効率よく電解合成可能なアンモニア電解合成用電極触媒及びその製造方法を提供する。
【解決手段】
担体と、担体上に担持された活性金属とを備え、担体が、希土類酸窒化物である、アンモニア電解合成用電極触媒である。また、その製造方法である。担体は、例えば、一般式:AxByOaNb(式中、Aは四価のランタノイドを表し、Bは三価のランタノイドを表し、xはランタノイド全体のランタノイドAのモル分率を表し、0.4≦x<1であり、yはランタノイド全体のランタノイドBのモル分率を表し、0<y≦0.6であり、
x+y=1であり、aは担体における酸素原子のモル比を表し、1.0≦a<2であり、
bは担体における窒素原子のモル比を表し、0<b≦0.6であり、1.4≦a+b<2である)で示される。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
担体と、該担体上に担持された活性金属とを備えるアンモニア電解合成用電極触媒であ
って、
前記担体が、希土類酸窒化物である、
アンモニア電解合成用電極触媒。
続きを表示（約 1,300 文字）【請求項２】
請求項１に記載のアンモニア電解合成用電極触媒であって、
前記担体が、四価のランタノイド及び三価のランタノイドを含む希土類酸窒化物である、アンモニア電解合成用電極触媒。
【請求項３】
請求項１に記載のアンモニア電解合成用電極触媒であって、
前記担体が、一般式：
ＡｘＢｙＯａＮｂ
（式中、Ａは四価のランタノイドを表し、Ｂは三価のランタノイドを表し、
ｘはランタノイド全体のランタノイドＡのモル分率を表し、０．４≦ｘ＜１であり、
ｙはランタノイド全体のランタノイドＢのモル分率を表し、０＜ｙ≦０．６であり、
ｘ＋ｙ＝１であり、ａは担体における酸素原子のモル比を表し、１．０≦ａ＜２であり、
ｂは担体における窒素原子のモル比を表し、０＜ｂ≦０．６であり、１．４≦ａ＋ｂ＜２である）
で示される希土類酸窒化物である、アンモニア電解合成用電極触媒。
【請求項４】
請求項１に記載のアンモニア電解合成用電極触媒であって
前記活性金属が、鉄及びモリブデンから選択される少なくとも一種を含む、
アンモニア電解合成用電極触媒。
【請求項５】
請求項１に記載のアンモニア電解合成用電極触媒であって、
前記活性金属が、ルテニウム及びニッケルを主成分として含まない、
アンモニア電解合成用電極触媒。
【請求項６】
希土類酸窒化物を調製する工程と、
前記希土類酸窒化物に、活性金属を担持させて、前記希土類酸窒化物に活性金属が担持された触媒を得る工程と、
を含む、アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載のアンモニア電解合成用電極触媒の製造方法であって、
前記希土類酸窒化物を調製する工程では、
四価のランタノイド及び三価のランタノイドを含む希土類酸窒化物を調整する、
アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法。
【請求項８】
請求項７に記載のアンモニア電解合成用電極触媒の製造方法であって、
前記希土類酸窒化物を調製する工程では、
四価のランタノイドＡの塩と、三価のランタノイドＢの塩とを、ランタノイドＡのモル分率をｘ、ランタノイドＢのモル分率をｙ（ｘ＋ｙ＝１）とした場合に、ｘ及びｙが０．４≦ｘ＜１、０＜ｙ≦０．６を満たす割合で含有する複合酸化物前駆体溶液を用いて、ランタノイドＡ及びランタノイドＢを含む複合酸化物を調製する、
アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法。
【請求項９】
請求項７に記載のアンモニア電解合成用電極触媒の製造方法であって、
前記活性金属が、鉄及びモリブデンから選択される少なくとも一種を含む、
アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法。
【請求項１０】
請求項７に記載のアンモニア電解合成用電極触媒の製造方法であって、
前記活性金属が、ルテニウム及びニッケルを主成分として含まない、
アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、アンモニア電解合成用電極触媒、アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法、希土類酸化物、及びアンモニア電解合成用セルに関する。
続きを表示（約 1,300 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、アンモニアは、食品、肥料、及び水素エネルギーのエネルギーキャリアなどの用途に応用することが可能な成分として注目されている。アンモニアは、従来、触媒として鉄系触媒を用いたハーバーボッシュ法を用いて工業的に合成されてきたが、鉄系触媒では、水素及び窒素を高温及び高圧の条件下で反応させる必要がある。したがって、ハーバーボッシュ法よりも穏やかな条件でアンモニアを合成することを目的として、様々な種類のアンモニア合成触媒の研究が進められている。
【０００３】
例えば、特許文献１では、「一対の電極間に触媒を設け、水素と窒素の存在下、当該電極間に放電を生じない電圧を印加し、アンモニア合成に用いる触媒であって、触媒活性成分とジルコニウムを含む複合酸化物とを含むことを特徴とするアンモニア合成用触媒」が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
特開２０１４－１７１９１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、カーボンニュートラルの実現に向けて、アンモニア合成における触媒反応条件のさらなる温和化が求められている。特に、水と窒素から直接アンモニア合成を可能とする電解合成法は、反応条件、水素調達や再エネとの親和性の観点から注目を集めている。
【０００６】
本発明は、このような点を鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、アンモニアを電解合成法により効率よく合成可能なアンモニア電解合成用電極触媒及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一態様は、担体と、該担体上に担持された活性金属とを備えるアンモニア電解合成用電極触媒であって、前記担体が、希土類酸窒化物である。
【０００８】
また、本発明の他の態様は、希土類酸窒化物を調製する工程と、前記希土類酸窒化物に、活性金属を担持させて、前記希土類酸窒化物に活性金属が担持された触媒を得る工程と、
を含む、アンモニア電解合成用電極触媒の製造方法である。
【０００９】
また、本発明の他の態様は、
一般式：
Ａ
ｘ
Ｂ
ｙ
Ｏ
ａ
Ｎ
ｂ
（式中、Ａは四価のランタノイドを表し、Ｂは三価のランタノイドを表し、ｘはランタノイド全体のランタノイドＡのモル分率を表し、０．４≦ｘ＜１であり、ｙはランタノイド全体のランタノイドＢのモル分率を表し、０＜ｙ≦０．６であり、ｘ＋ｙ＝１であり、ａは担体における酸素原子のモル比を表し、１．０≦ａ＜２であり、ｂは担体における窒素原子のモル比を表し、０＜ｂ≦０．６であり、１．４≦ａ＋ｂ＜２である）
で示される、アンモニア電解合成用電極触媒の担体用の希土類酸窒化物である。
【００１０】
また、本発明の他の態様は、前記アンモニア電解合成用電極触媒を含む、アンモニア電解合成用セルである。
【発明の効果】
（【００１１】以降は省略されています）

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