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公開番号2025079056
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-05-21
出願番号2023191468
出願日2023-11-09
発明の名称組成物、並びに、金属張積層体及びその製造方法
出願人AGC株式会社
代理人弁理士法人大谷特許事務所
主分類C08L 27/12 20060101AFI20250514BHJP(有機高分子化合物;その製造または化学的加工;それに基づく組成物)
要約【課題】寸法安定性の優れた組成物層を成形可能な組成物、並びに該組成物からなる組成物層を備える金属張積層体及びその製造方法の提供。
【解決手段】フルオロオレフィンに基づく単位及び接着性官能基を有するモノマーに基づく単位を含む含フッ素重合体A1と、比表面積が5.5m²/g未満である無機フィラーと、金属酸化物と、を含む組成物であって、前記組成物の固形分における前記無機フィラーの含有量が、前記組成物の固形分の全体積に対して、55体積%以上であり、前記無機フィラーは、酸化ケイ素及び酸化チタンの少なくとも1種であり、前記金属酸化物が、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化アンチモン、及び酸化アルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも1種であり、前記金属酸化物の含有量が、前記組成物の固形分質量に対して、0.01質量%以上5質量%未満である、組成物。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
フルオロオレフィンに基づく単位及び接着性官能基を有するモノマーに基づく単位を含む含フッ素重合体Ａ１と、
比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ未満である無機フィラーと、
金属酸化物と、を含む組成物であって、
前記組成物の固形分における前記無機フィラーの含有量が、前記組成物の固形分の全体積に対して、５５体積％以上であり、
前記無機フィラーは、酸化ケイ素及び酸化チタンの少なくとも１種であり、
前記金属酸化物が、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化アンチモン、及び酸化アルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、
前記金属酸化物の含有量が、前記組成物の固形分質量に対して、０．０１質量％以上５質量％未満である、組成物。
続きを表示（約 720 文字）【請求項２】
前記接着性官能基が、カルボニル基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記金属酸化物のメディアン径（平均粒子径Ｄ５０）が、０．１μｍ～５０μｍである、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項４】
前記無機フィラーは球形度が０．８０以上である、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項５】
前記無機フィラーのメディアン径（平均粒子径Ｄ５０）が２０μｍ未満である、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項６】
前記組成物の固形分における前記無機フィラーの含有量が、前記組成物の固形分の全体積に対して、８５体積％以下である、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項７】
前記無機フィラーの表面吸着水分量が５００質量ｐｐｍ以下である、請求項１又は２に記載の組成物。
【請求項８】
請求項１又は２に記載の組成物からなる組成物層と、金属層とを備える、金属張積層体。
【請求項９】
前記含フッ素重合体Ａ１を含み、比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ未満の無機フィラーを含まない接着層をさらに備える、請求項８に記載の金属張積層体。
【請求項１０】
前記接着層は、比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ以上である無機フィラーをさらに含み、前記接着層の全体積に対する前記無機フィラーの含有量が８５体積％未満である、請求項９に記載の金属張積層体。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、組成物、並びに、金属張積層体及びその製造方法に関する。
続きを表示（約 2,800 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、各種電子機器は、情報処理量の増大に伴い、搭載される半導体デバイスの高集積化、配線の高密度化、及び多層化等の実装技術が急速に進展している。各種電子機器において用いられるプリント配線板の基材を構成するための基板材料には、誘電損失を低減させるために、比誘電率及び誘電正接が低いことが求められる。
【０００３】
このような要求に対し、銅張積層板（ＣＣＬ）のコア部分に、樹脂材料の中でも、誘電特性が優れる（すなわち、比誘電率及び誘電正接が低い）フッ素樹脂を含む組成物を使用することが提案されている。しかし、銅張積層板のコア部分にフッ素樹脂を使用する場合、他の樹脂と比較し、金属箔との接着性及び寸法安定性（ＤｉｍｅｎｓｉｏｎａｌＳｔａｂｉｌｉｔｙ；ＤＳ）が低いという問題があった。
【０００４】
特許文献１では、フッ素樹脂を含む組成物からなる組成物層と銅箔との間に接着用樹脂フィルム（テトラフルオロエチレン－パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、及び液晶ポリマー樹脂（ＬＣＰ）の複合フィルム）を設けることで、当該組成物と銅箔との接着性が向上することが開示されている。
【０００５】
特許文献２では、フッ素樹脂を含む組成物からなる組成物層をプラズマ処理して、当該組成物層の表面にＣＯＯＨ基及びＯＨ基を生成させ、当該組成物層の表面に位置するＣＯＯＨ基及びＯＨ基と金属箔や他の樹脂フィルム等の相手となる材料との表面同士間で縮合反応を生じさせることで、当該組成物層と金属箔との接着性が向上することが開示されている。
【０００６】
特許文献３では、接着性フッ素樹脂である含フッ素重合体と比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ未満である無機フィラーとを含む組成物であり、前記無機フィラーの含有量が前記組成物の固形分の全体積に対して、５５体積％以上である場合、当該組成物からなる組成物層と金属箔との接着性が向上することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
特開２００７－９８６９２号公報
特開２０１７－２１１５号公報
国際公開第２０２２/２５９９８１号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１～３により公開された発明においては、フッ素樹脂を含む組成物からなる組成物層と金属箔との接着性を向上させることを目的とした検討については実施されているものの、当該組成物層の寸法安定性に着目した検討については実施されていなかった。
【０００９】
本発明は、上記問題を鑑み、寸法安定性の優れた組成物層を成形可能な組成物、並びに該組成物からなる組成物層を備える金属張積層体及びその製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、接着性フッ素樹脂である含フッ素重合体と無機フィラーとを含む組成物に、特定の金属酸化物を特定の割合で混合すると、上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
なお、接着性フッ素樹脂である含フッ素重合体Ａ１と無機フィラーとを含む組成物に、特定の金属酸化物を特定の割合で混合すると、当該組成物からなる組成物層の寸法安定性が向上する理由としては、金属酸化物が当該組成物を製膜・焼成する段においてわずかに発生する酸性ガスを捕捉し、含フッ素重合体Ａ１や無機フィラーが劣化することを防止するためであると推認される。
すなわち、本発明は下記の通りである。
〔１〕フルオロオレフィンに基づく単位及び接着性官能基を有するモノマーに基づく単位を含む含フッ素重合体Ａ１と、
比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ未満である無機フィラーと、
金属酸化物と、を含む組成物であって、
前記組成物の固形分における前記無機フィラーの含有量が、前記組成物の固形分の全体積に対して、５５体積％以上であり、
前記無機フィラーは、酸化ケイ素及び酸化チタンの少なくとも１種であり、
前記金属酸化物が、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化アンチモン、及び酸化アルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも１種であり、
前記金属酸化物の含有量が、前記組成物の固形分質量に対して、０．０１質量％以上５質量％未満である、組成物。
〔２〕前記接着性官能基が、カルボニル基、ヒドロキシ基、エポキシ基、アミド基、アミノ基及びイソシアネート基からなる群から選ばれる少なくとも１種である、上記〔１〕に記載の組成物。
〔３〕前記金属酸化物のメディアン径（平均粒子径Ｄ５０）が、０．１μｍ～５０μｍである、上記〔１〕又は〔２〕に記載の組成物。
〔４〕前記無機フィラーは球形度が０．８０以上である、上記〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の組成物。
〔５〕前記無機フィラーのメディアン径（平均粒子径Ｄ５０）が２０μｍ未満である、上記〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の組成物。
〔６〕前記組成物の固形分における前記無機フィラーの含有量が、前記組成物の固形分の全体積に対して、８５体積％以下である、上記〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の組成物。
〔７〕前記無機フィラーの表面吸着水分量が５００質量ｐｐｍ以下である、上記〔１〕～〔６〕の記載の組成物。
〔８〕上記〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の組成物からなる組成物層と、金属層とを備える、金属張積層体。
〔９〕前記含フッ素重合体Ａ１を含み、比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ未満の無機フィラーを含まない接着層をさらに備える、上記〔８〕に記載の金属張積層体。
〔１０〕前記接着層は、比表面積が５．５ｍ
２
／ｇ以上である無機フィラーをさらに含み、前記接着層の全体積に対する前記無機フィラーの含有量が８５体積％未満である、上記〔９〕に記載の金属張積層体。
〔１１〕前記金属層が銅箔からなる層である、上記〔８〕～〔１０〕のいずれかに記載の金属張積層体。
〔１２〕前記金属層の前記組成物層側の表面の十点平均粗さ（Ｒｚｊｉｓ）が２.０μｍ以下である、上記〔８〕～〔１１〕のいずれかに記載の金属張積層体。
〔１３〕上記〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の組成物を、金属層表面に塗布し、金属張積層体を得る、金属張積層体の製造方法。
【発明の効果】
（【００１１】以降は省略されています）

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