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公開番号2025043171
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-03-28
出願番号2023150536
出願日2023-09-15
発明の名称固体電解質及びその製造方法
出願人三井金属鉱業株式会社
代理人弁理士法人翔和国際特許事務所
主分類H01B 1/06 20060101AFI20250321BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】従来技術の固体電解質よりも高いリチウムイオン伝導性を有する固体電解質を提供すること。
【解決手段】本発明の固体電解質は、Cu-Kα1を線源として用いたX線回折パターンにおいて、回折角2θの値が13.4°以上14.4°以下の範囲にピークAを有し、30.7°以上33.7°以下の範囲にピークCを有し、ピークAの半値幅の総和をW_Aとし、ピークCの半値幅の総和をW_Cとしたとき、W_C/W_Aの値が2.0以上である。回折角2θの値が43.8°以上48.8°以下の範囲にピークDを有し、ピークDの半値幅の総和をW_Dとしたとき、W_D/W_Aの値が3.7以上であることが好適である。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
Ｃｕ－Ｋα１を線源として用いたＸ線回折パターンにおいて、
回折角２θの値が１３．４°以上１４．４°以下の範囲にピークＡを有し、３０．７°以上３３．７°以下の範囲にピークＣを有し、
ピークＡの半値幅の総和をＷ
Ａ
とし、ピークＣの半値幅の総和をＷ
Ｃ
としたとき、Ｗ
Ｃ
／Ｗ
Ａ
の値が２．０以上である、固体電解質。
続きを表示（約 1,100 文字）【請求項２】
Ｃｕ－Ｋα１を線源として用いたＸ線回折パターンにおいて、
回折角２θの値が４３．８°以上４８．８°以下の範囲にピークＤを有し、
ピークＤの半値幅の総和をＷ
Ｄ
としたとき、Ｗ
Ｄ
／Ｗ
Ａ
の値が３．７以上である、請求項１に記載の固体電解質。
【請求項３】
Ｃｕ－Ｋα１を線源として用いたＸ線回折パターンにおいて、
観察されるピークのうち最もピーク強度が高いピークにおける当該ピーク強度を基準として、ピークＡの強度が相対強度で２５．０以上である、請求項１又は２に記載の固体電解質。
【請求項４】
Ｃｕ－Ｋα１を線源として用いたＸ線回折パターンにおいて、
回折角２θの値が２６．２°以上２９．２°以下の範囲にピークＢを有し、
４３．８°以上４８．８°以下の範囲にピークＤを有し、
５３．３°以上５６．６°以下の範囲にピークＥを有し、
５５．９°以上５９．０°以下の範囲にピークＦを有する、請求項１に記載の固体電解質。
【請求項５】
リチウム（Ｌｉ）元素、イットリウム（Ｙ）元素、及びハロゲン（Ｘ）元素（Ｘ元素は、フッ素（Ｆ）元素、塩素（Ｃｌ）元素、臭素（Ｂｒ）元素及びヨウ素（Ｉ）元素からなる群より選択される一種以上の元素を表す。）を含む、請求項１又は２に記載の固体電解質。
【請求項６】
Ｘ元素が、少なくともヨウ素（Ｉ）元素を含む、請求項５に記載の固体電解質。
【請求項７】
Ｘ元素が、フッ素（Ｆ）元素、塩素（Ｃｌ）元素、臭素（Ｂｒ）元素及びヨウ素（Ｉ）元素からなる群より選択される二種以上の元素である、請求項５に記載の固体電解質。
【請求項８】
Ｘ元素が、フッ素（Ｆ）元素、塩素（Ｃｌ）元素、臭素（Ｂｒ）元素及びヨウ素（Ｉ）元素からなる群より選択される三種以上の元素である、請求項５に記載の固体電解質。
【請求項９】
ＬｉＸ（Ｘはハロゲン元素を表し、Ｘ元素は、フッ素（Ｆ）元素、塩素（Ｃｌ）元素、臭素（Ｂｒ）元素及びヨウ素（Ｉ）元素からなる群より選択される一種以上である。）と、ＹＣｌ
３
とをメカニカルアロイングによって混合する工程と、
混合によって得られた処理物を、不活性ガス雰囲気下、ＬｉＸの融点以上の温度で焼成する工程と、を含む、固体電解質の製造方法。
【請求項１０】
４時間以上焼成する、請求項９に記載の製造方法。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体電解質及びその製造方法に関する。
続きを表示（約 1,800 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、ＣＯ
２
削減による地球温暖化防止に向けた取り組みとして、二次電池が注目されている。その中でも、電解液の代わりに固体電解質を用いた固体電池が注目されている。リチウムイオン伝導性を有する固体電解質の一つとして、リチウム（Ｌｉ）元素、イットリウム（Ｙ）元素及びハロゲン（Ｘ）元素を含み、Ｌｉ
３
ＹＸ
６
で表される組成式を有するものが知られている。例えば特許文献１には、臭化リチウム、ヨウ化リチウム、臭化イットリウム及びヨウ化イットリウムの粉末を強混合し、次いで混合物を焼成して得られた固体電解質が開示されている。
特許文献２には、塩化リチウム、臭化リチウム、ヨウ化リチウム、塩化イットリウム、臭化イットリウム及びヨウ化イットリウムの粉末を強混合して得られた固体電解質が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
国際公開第２０１９／１３５３１６号パンフレット
国際公開第２０１９／１３５３１９号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
当該技術分野においては従来よりも高いリチウムイオン伝導性を有する固体電解質が望まれている。
したがって本発明の課題は、前述した従来技術の固体電解質よりも高いリチウムイオン伝導性を有する固体電解質を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、Ｃｕ－Ｋα１を線源として用いたＸ線回折パターンにおいて、
回折角２θの値が１３．４°以上１４．４°以下の範囲にピークＡを有し、３０．７°以上３３．７°以下の範囲にピークＣを有し、
ピークＡの半値幅の総和をＷ
Ａ
とし、ピークＣの半値幅の総和をＷ
Ｃ
としたとき、Ｗ
Ｃ
／Ｗ
Ａ
の値が２．０以上である、固体電解質を提供するものである。
【０００６】
また本発明は、ＬｉＸ（Ｘはハロゲン元素を表し、Ｘ元素は、フッ素（Ｆ）元素、塩素（Ｃｌ）元素、臭素（Ｂｒ）元素及びヨウ素（Ｉ）元素からなる群より選択される一種以上である。）と、ＹＣｌ
３
とをメカニカルアロイングによって混合する工程と、
混合によって得られた処理物を、不活性ガス雰囲気下、ＬｉＸの融点以上の温度で焼成する工程と、を含む、固体電解質の製造方法を提供するものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、従来技術の固体電解質よりも高いリチウムイオン伝導性を有する固体電解質が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
図１は、Ｘ線回折ピークの半値幅を示す説明図である。
図２は、実施例及び比較例で得られた固体電解質のＸ線回折チャートである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下本発明を、その好ましい実施形態に基づき図面を参照しながら説明する。
本発明の固体電解質は結晶質の物質であることが好ましい。本発明の固体電解質は、該固体電解質をＸ線回折法に付して得られる回折パターンにおいて、特定の角度に回折ピークを示すことが好ましい。特定の角度に回折ピークを示す固体電解質は、従来技術の固体電解質よりも高いリチウムイオン伝導性を示すものとなる。
【００１０】
詳細には、本発明の固体電解質は、Ｘ線回折パターンにおいて、回折角２θの値が１３．４°以上１４．４°以下の範囲にピークＡ
を有することが好ましい。固体電解質のリチウムイオン伝導性を一層高める点から、ピークＡは、例えば、１３．６°以上、特に１３．８°以上に観察されることが好ましく、また１４．２°以下、特に１４．０°以下に観察されることが好ましい。
前記回折角２θの範囲に観察されるピークＡの数は一つであってもよく、あるいは二以上の複数であってもよい。
前記Ｘ線回折パターンを得るに際しては、線源としてＣｕ－Ｋα１を用いる。以下、本明細書においてＸ線回折パターンについて言及する場合には、すべて線源としてＣｕ－Ｋα１を用いている。
（【００１１】以降は省略されています）

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