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公開番号2025156151
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-10-14
出願番号2025052405
出願日2025-03-26
発明の名称低誘電正接シリカ粒子及びその製造方法
出願人日産化学株式会社
代理人弁理士法人はなぶさ特許商標事務所
主分類C01B 33/18 20060101AFI20251002BHJP(無機化学)
要約【課題】周波数1GHzにおける誘電正接が0.002以下であるシリカ粒子を提供すること。
【解決手段】下記(i)、(ii)、及び(iii)の事項を満たし、好ましい態様においてさらに(iV)又は(V)を満たす、周波数1GHzにおける誘電正接が0.002以下であるシリカ粒子及びその混合液:(i)平均一次粒子径が5nm～120nmである、(ii)多価金属元素Mの含有率がM/Siモル比として0.00001～0.002である、(iii)非晶質である、(iV)CHN元素分析で測定した炭素元素の含有率が0.1質量%未満であり、CHN元素分析で測定した水素元素の含有率が0.001質量%～0.1質量%である、(V)CHN元素分析で測定した炭素元素の含有率が0.1質量%以上であり、CHN元素分析で測定した水素元素の含有率が0.01質量%～10質量%である。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
下記（ｉ）、（ｉｉ）、及び（ｉｉｉ）の事項を満たす、周波数１ＧＨｚにおける誘電正接が０．００２以下であるシリカ粒子：
（ｉ）平均一次粒子径が５ｎｍ～１２０ｎｍである、
（ｉｉ）多価金属元素Ｍの含有率がＭ／Ｓｉモル比として０．００００１～０．００２である、
（ｉｉｉ）非晶質である。
続きを表示（約 950 文字）【請求項２】
さらに（ｉＶ）の事項を満たす、請求項１に記載のシリカ粒子：
（ｉＶ）ＣＨＮ元素分析で測定した炭素元素の含有率が０．１質量％未満であり、ＣＨＮ元素分析で測定した水素元素の含有率が０．００１質量％～０．１質量％である。
【請求項３】
さらに（Ｖ）の事項を満たす、請求項１に記載のシリカ粒子：
（Ｖ）ＣＨＮ元素分析で測定した炭素元素の含有率が０．１質量％以上であり、ＣＨＮ元素分析で測定した水素元素の含有率が０．０１質量％～１０質量％である。
【請求項４】
請求項１～請求項３のうち何れか一項に記載のシリカ粒子を含む、シリカパウダー。
【請求項５】
請求項１～請求項３のうち何れか一項に記載のシリカ粒子と、水又は有機溶媒とを含む混合液。
【請求項６】
請求項１～請求項３のうち何れか一項に記載のシリカ粒子と、ポリシロキサン樹脂又は有機樹脂材料とを含むコンポジット材料。
【請求項７】
前記有機樹脂材料が、スチレン樹脂、エポキシ樹脂、シアネート樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、マレイミド樹脂、ウレタン樹脂、ポリウレタン、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン、シクロオレフィンポリマー、不飽和ポリエステル、ビニルトリアジン、ポリフェニレンサルファイド、架橋性ポリフェニレンオキサイド及び硬化性ポリフェニレンエーテルからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項６に記載のコンポジット材料。
【請求項８】
半導体デバイス材料、銅張積層板、フレキシブル配線材料、フレキシブルディスプレイ材料、アンテナ材料、光配線材料及びセンシング材料からなる群から選択される用途を有する、請求項６に記載のコンポジット材料。
【請求項９】
下記（ｉ）および（ｉｉ）工程：
（ｉ）工程：平均一次粒子径が５ｎｍ～１２０ｎｍであり、多価金属元素Ｍの含有率がＭ／Ｓｉモル比として０．００００１～０．００２であり、非晶質であるシリカ粒子を準備する工程：
（ｉｉ）工程：７００℃～１２００℃で焼成する工程、
を含む、請求項１に記載のシリカ粒子の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、誘電正接の低いナノオーダーのシリカ粒子およびその製造方法に関する。
続きを表示（約 1,400 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、５Ｇなどの通信分野における情報通信量の増加に伴い、電子機器や通信機器等において高周波数帯の活用が広がっている。
【０００３】
高周波数帯の適用に伴い、回路信号の伝送損失が大きくなる問題が生じるため、一般的にアンテナ・回路・基板等の電気電子部品を構成する絶縁体には、誘電正接の低い材料が用いられる。絶縁体材料に用いられるポリマー材料は、一般に比誘電率が低いが、誘電正接は高いものが多い。一方、セラミック材料はその逆の特性を持つものが多い。そのため、これら材料を組み合わせ、低誘電率と低誘電正接の両特性を両立させたセラミックフィラー充填ポリマー材料が普及している（特許文献１、特許文献２）。
【０００４】
上記セラミックフィラー（無機充填材）として、マイクロオーダーの大きさを有する溶融シリカが一般に広く普及しているが、製造上生じる粗大粒子が成形品の性能に大きな影響を与えるため、粗大粒子の分離や除去が課題となっている（非特許文献１、特許文献２、特許文献３、特許文献４）。
【０００５】
一方、平均粒子径がナノオーダーのシリカ粒子は、製造上の粗大粒子が生じにくく、且つ、ろ過や遠心分離が可能であるため、万が一、粗大粒子が生じた場合においても分離・除去することが容易であるという点で優位とされている。またナノオーダーサイズの粒子は、透明ポリマー材料への適用が可能であることやマイクロオーダーサイズのフィラーに比べて複合効果が大きいなど様々なメリットがあるとされている（特許文献５、特許文献６）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
特開２０１４－２４９１６号公報
特許第６７９３２８２号公報
特開２００４－２６９６３６号公報
特許第６５４６３８６号公報
特許第５８６２８８６号公報
特許第６８１３８１５号公報
【非特許文献】
【０００７】
（株）富士キメラ総研、２０１９年１２月、Ｎｏ．８３１９０６７３６、２０２０年～２０３０年をターゲットとする次世代新規低誘電マテリアルの徹底探索
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述したように、セラミックフィラーにおいて、ナノオーダーサイズの粒子は様々な長所を有するものの、既存のナノオーダーサイズの粒子は誘電正接が高く、高周波数帯で作動する電子機器等の材料への適用は困難であった。
【０００９】
本発明は、上記事情を鑑みてなされたものであり、低誘電正接を有するナノオーダーサイズの粒子を提供すること、具体的には、周波数１ＧＨｚにおける誘電正接が０．００２
以下であるシリカ粒子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは上記課題を解決すべく誠意検討を重ねた結果、平均一次粒子径が５ｎｍ～１２０ｎｍであり、多価金属元素Ｍの含有率がＭ／Ｓｉモル比として０．００００１～０．００２であり、ＣＨＮ元素分析で測定した水素原子の含有率が０．１質量％未満であるシリカ粒子が、周波数１ＧＨｚにおける誘電正接が０．００２以下という低い誘電特性を示すことを見出し、本発明を完成させた。
（【００１１】以降は省略されています）

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