特許ウォッチ

公開番号2025151603
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-10-09
出願番号2024053119
出願日2024-03-28
発明の名称単結晶の育成方法及びその装置
出願人住友金属鉱山株式会社
代理人個人,個人,個人
主分類C30B 15/20 20060101AFI20251002BHJP(結晶成長)
要約【課題】シーディングを開始する坩堝底温度の予測精度を向上し、シーディングの作業の効率化を図る。
【解決手段】単結晶の育成回数毎におけるシーディング操作時の坩堝底温度を取得する取得工程11と、シーディング操作を開始する坩堝底温度を予測坩堝底温度として予測する予測工程12と、予測坩堝底温度に到達したタイミングでシーディング操作を開始する実施工程13と、を備え、予測工程12は、育成回数Xから直近の過去n回分の単結晶の育成回数Xn群とシーディング操作時の坩堝底温度Yn群を選定する第一工程12aと、選定した情報群から最小二乗法を用いて単結晶の育成回数Xとシーディング操作時の坩堝底温度Yの関係式(I):Y=aX+bを求める第二工程12bと、関係式(I)の単結晶の育成回数Xにこれから実施する育成回数X=pを代入して算出される坩堝底温度Yを予測坩堝底温度Ypとして決定する第三工程12cと、を有する。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
炉内の坩堝に投入された単結晶用原料を加熱溶融し、前記坩堝の底部の温度である坩堝底温度が適正なシーディング温度に到達したタイミングで、前記単結晶用原料を加熱溶融した原料融液に種結晶を接触させるシーディング操作を行い、前記種結晶を回転させながら引上げる回転引上げ法による単結晶の育成を、同一炉内で複数回繰り返す単結晶の育成方法であって、
前記単結晶の育成回数毎におけるシーディング操作時の前記坩堝底温度を取得する取得工程と、
前記単結晶の育成回数が予め決められた回数ｎを超えた場合に、前記シーディング操作を開始する前記坩堝底温度を予測坩堝底温度として予測する予測工程と、
前記坩堝底温度が前記予測工程で予測した予測坩堝底温度に到達したタイミングで前記シーディング操作を開始する実施工程と、
を備え、
前記予測工程は、同一炉内で複数回繰り返す単結晶の育成回数をＸ、シーディング操作時の坩堝底温度をＹ、これから実施する育成回数Ｘ＝ｐにおけるシーディング操作時の予測坩堝底温度をＹｐとし、
前記育成回数Ｘが予め決められた回数ｎ（ｎ＜ｐ）を超えた場合に、前記取得工程で取得した情報から、育成回数Ｘから直近の過去ｎ回分の単結晶の育成回数Ｘｎ群とシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎ群を選定する第一工程と、
前記第一工程で選定した前記単結晶の育成回数Ｘｎ群と前記坩堝底温度Ｙｎ群から最小二乗法を用いて前記単結晶の育成回数Ｘとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙの関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂを求める第二工程と、
前記関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂの前記単結晶の育成回数Ｘにこれから実施する育成回数Ｘ＝ｐを代入して算出される前記坩堝底温度Ｙを予測坩堝底温度Ｙｐとして決定する第三工程と、
を有することを特徴とする単結晶の育成方法。
続きを表示（約 1,900 文字）【請求項２】
請求項１に記載の単結晶の育成方法において、
前記ｎの値は、４≦ｎ≦１０であることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項３】
請求項２に記載の単結晶の育成方法において、
前記ｎの値は、５≦ｎ≦７であることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項４】
請求項１に記載の単結晶の育成方法において、
前記取得工程は、前記坩堝の底部に組み込まれた温度検出手段による検出情報を用いることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項５】
請求項４に記載の単結晶の育成方法において、
前記温度検出手段はＢ型熱電対であることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項６】
請求項１に記載の単結晶の育成方法において、
前記第一工程は、直近の過去ｎ回分の単結晶の育成回数Ｘｎ群とシーディング操作時の前記坩堝底温度Ｙｎ群を選定するに当たり、前記シーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎ群の中のｉ番目のＹｎ（ｉ）に、前記予測坩堝底温度Ｙｐを用いた前記シーディング操作を行ったものが含まれる場合には、坩堝底温度Ｙｎ（ｉ）とそのとき用いられた予測坩堝底温度Ｙｐ（ｉ）との差分が許容範囲外であるときに前記単結晶の育成回数Ｘｎ群のデータ候補から除外する補正処理を含むことを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項７】
請求項６に記載の単結晶の育成方法において、
前記第二工程は、前記補正処理にて前記坩堝底温度Ｙｎ（ｉ）が除外されたときに、除外されたもの以外の前記坩堝底温度Ｙｎ群を用いて前記関係式（Ｉ）を求めることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項８】
請求項６に記載の単結晶の育成方法において、
前記第二工程は、前記補正処理にて前記坩堝底温度Ｙｎ（ｉ）が除外されたときに、除外されたものとは別のデータ候補として前記直近の過去ｎ回分のデータ群に直近のデータを用いて前記関係式（Ｉ）を求めることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項９】
請求項１に記載の単結晶の育成方法において、
前記単結晶は、タンタル酸リチウム単結晶及びニオブ酸リチウム単結晶のいずれかであることを特徴とする単結晶の育成方法。
【請求項１０】
外部からの影響を遮断するための炉と、
前記炉内に設けられ、単結晶用原料が投入される坩堝と、
前記坩堝に投入された単結晶用原料を加熱溶融して原料融液とする加熱手段と、
前記坩堝内の前記原料融液に種結晶を接触させるシーディング操作を行い、前記種結晶を回転させながら引上げて単結晶を育成するように、前記種結晶を昇降する昇降手段と、
前記坩堝の底部に設けられ、坩堝底温度を検出する温度検出手段と、
前記温度検出手段にて検出された温度情報に基づいて前記昇降手段によるシーディング操作及び昇降動作を制御する制御手段と、
を備え、
前記制御手段は、前記温度検出手段によって前記単結晶の育成回数毎におけるシーディング操作時の前記坩堝底温度を取得する取得手段と、
前記単結晶の育成回数が予め決められた回数ｎを超えた場合に、前記シーディング操作を開始する坩堝底温度を予測坩堝底温度として予測する予測手段と、
前記坩堝底温度が前記予測手段で予測した予測坩堝底温度に到達したタイミングで前記シーディング操作を開始する実行手段と、
を備え、
前記予測手段は、同一炉内で複数回繰り返す単結晶の育成回数をＸ、前記シーディング操作時の坩堝底温度をＹ、これから実施する育成回数Ｘ＝ｐにおけるシーディング操作時の予測坩堝底温度をＹｐとし、
前記育成回数Ｘが予め決められた回数ｎ（ｎ＜ｐ）を超えた場合に、前記取得手段で取得した情報から、育成回数Ｘから直近の過去ｎ回分の単結晶の育成回数Ｘｎ群とシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎ群を選定する情報選定部と、
前記情報選定部で選定した前記単結晶の育成回数Ｘｎ群と前記坩堝底温度Ｙｎ群から最小二乗法を用いて前記単結晶の育成回数Ｘとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙの関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂを求める関係式作成部と、
前記関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂの単結晶の育成回数Ｘにこれから実施する育成回数Ｘ＝ｐを代入して算出される前記坩堝底温度Ｙを予測坩堝底温度Ｙｐとして決定する演算部と、
を有することを特徴とする単結晶の育成装置。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶の育成方法及びその装置に係り、特に、単結晶を育成する上で重要なシーディング操作を簡略化する上で有効な単結晶の育成方法及びその装置に関する。
続きを表示（約 3,600 文字）【背景技術】
【０００２】
一般に、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ
３
：以後、必要に応じてＬＴと略称する）、あるいは、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ
３
：以後、必要に応じてＬＮと略称する）等の酸化物単結晶は人工の強誘電体結晶であり、これらの単結晶から加工される単結晶基板は、主に移動体通信機器において電気信号ノイズを除去する表面弾性波素子（ＳＡＷフィルター）の材料として用いられている。
そして、ＳＡＷフィルターの材料となるＬＴ、ＬＮ等の酸化物単結晶は、産業的には主にチョクラルスキー法（以後、Ｃｚ法と略称する）等の回転引上げ法（例えば特許文献１参照）により製造されている。
【０００３】
この種の回転引上げ法により単結晶を育成するには、先ず、坩堝内に単結晶用原料を投入して充填した後、坩堝内の単結晶用原料をその融点以上の温度に加熱して融解させ、次いで、融解した原料融液の中心部に単結晶の種結晶となる単結晶片を接触させ、原料融液を徐々に固化させると同時に、種結晶を回転させながら上昇させるという操作を連続的に行うことにより、略円柱状の単結晶を育成するようにすればよい。
そして、この種の回転引上げ法により単結晶を育成するに際し、原料融液に種結晶を接触させるシーディング操作の最適化が育成される単結晶の品質を決める重要な要素となる。
ここで、最適なシーディング操作を行うには、適正な温度で融解している原料融液に種結晶を接触させ、種結晶の先端部に育成される結晶のメニスカス状態を安定させることが必要である。
【０００４】
また、単結晶の育成に当たっては、同一炉内の坩堝を用いて単結晶の育成を繰り返し行う手法が多く採用されている。しかしながら、同一炉内の坩堝を用いて繰り返し単結晶の育成を行った場合、炉体を構成する耐火物（保温材等として機能）の劣化や、坩堝底に組み込まれた熱電対の劣化に起因して、見かけ上坩堝底温度が低下する傾向がある。
これに対し、シーディング操作時には、従前は、熟練作業者が育成炉の観察窓を通して炉内の状態（種結晶の先端部に育成される結晶のメニスカス状態）を観察し、経験と勘に頼って炉内の状態を一定にしていることから、育成回数を重ねても原料融液の表面温度は略一定に保たれている。
ここで、シーディング操作時の坩堝底温度を「シーディング温度」と称し、適正なタイミングでシーディング操作がなされる場合の坩堝底温度を「適正シーディング温度」と称した場合、シーディング操作時における「原料融液の表面温度」と「シーディング温度」との関係は育成回数に伴ってずれていく。
従って、坩堝底温度（シーディング温度）を一定にしても、原料融液の表面温度は育成回数毎に異なることから、その分の合わせ込みを作業者が勘で補う必要があるが、その合わせ込みは作業者間でバラつき易い。このため、「適正シーディング温度」の見極めについてバラつきが生じ易く、単結晶育成の成功率が８０％程度と十分な値では無かった。
【０００５】
また、同一炉内の坩堝を用いて繰り返し単結晶の育成を連続的して行うような場合、育成毎に炉内状態を観察せずに直近の「適正シーディング温度」データを参考にしてシーディング操作がなされることもある。しかし、同一炉内の坩堝を用いて繰り返し単結晶の育成を行った場合、炉体を構成する耐火物の劣化や、坩堝底に組み込まれた熱電対の劣化に起因して見かけ上の坩堝底温度が低下するため、直近の「適正シーディング温度」データを参考にしたシーディング操作は正確さを欠くという懸念があった。
【０００６】
このような不具合を解消する先行技術として特許文献２に記載のシーディング操作方法が既に提案されている。
特許文献２には、同一炉体内の坩堝を用いて単結晶育成を複数回繰り返し、育成回毎に原料融解時の坩堝底温度Ｘｎとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎを測定し、測定されたＸｎとＹｎのデータ群から原料融解時の坩堝底温度Ｘとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙの関係式（Ｙ＝ａＸ＋ｂ）を求める第一工程と、原料融解時の坩堝底温度Ｘｐを計測し、前記温度Ｘｐを関係式（Ｙ＝ａＸ＋ｂ）に代入してシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｐを計算により求める第二工程と、求めた坩堝底温度Ｙｐに坩堝底温度が到達したタイミングにおいてシーディング操作を行う第三工程、を具備する酸化物単結晶の育成方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
特開平１０－３３８５９６号公報（発明の実施の形態，図４）
特開２０１７－２０２９５５号公報（発明を実施するための形態，図２）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
前述した特許文献２に記載のシーディング操作方法は、同一炉内の坩堝を用いて繰り返し単結晶を育成する上で、過去の育成回毎の原料融解時の坩堝底温度Ｘｎとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎとの関係に着目し、これから実施しようとする育成回におけるシーディング操作時の坩堝底温度を予測するものである。
しかしながら、特許文献２では、Ｘｎが原料融解時の坩堝底温度であるため、Ｘｎの温度データにばらつきが生じ易いばかりか、シーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎの取得のみならず、原料融解時の坩堝底温度Ｘｎを取得するため、温度データの取得回数も必然的に増えてしまう。
また、実施しようとする育成回において、シーディング操作時の坩堝底温度Ｙｐを予測するに当たって、単結晶用原料が融解するまではシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｐを予測することができない。
更に、シーディング操作時の坩堝底温度を予測するに当たって、第一工程では、過去の育成回毎の原料融解時の坩堝底温度Ｘｎとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎの全てのデータを用いて関係式を作成しており、大まかに見れば、炉体を構成する耐火物の劣化や、熱電対の劣化に起因する見かけ上の坩堝底温度の低下は、直線上の関係になる。しかし、炉体を構成する耐火物の劣化や、熱電対の劣化の度合は一定と限らず、育成の回数によって見かけ上の坩堝底温度の低下の傾向に微妙な変化があることが分かった。
【０００９】
本発明が解決しようとする技術的課題は、シーディングを開始する坩堝底温度の予測精度を向上し、シーディングの作業の効率化を図ることが可能な単結晶の育成方法及びその装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１の技術的特徴は、炉内の坩堝に投入された単結晶用原料を加熱溶融し、前記坩堝の底部の温度である坩堝底温度が適正なシーディング温度に到達したタイミングで、前記単結晶用原料を加熱溶融した原料融液に種結晶を接触させるシーディング操作を行い、前記種結晶を回転させながら引上げる回転引上げ法による単結晶の育成を、同一炉内で複数回繰り返す単結晶の育成方法であって、前記単結晶の育成回数毎におけるシーディング操作時の前記坩堝底温度を取得する取得工程と、前記単結晶の育成回数が予め決められた回数ｎを超えた場合に、前記シーディング操作を開始する前記坩堝底温度を予測坩堝底温度として予測する予測工程と、前記坩堝底温度が前記予測工程で予測した予測坩堝底温度に到達したタイミングで前記シーディング操作を開始する実施工程と、を備え、前記予測工程は、同一炉内で複数回繰り返す単結晶の育成回数をＸ、シーディング操作時の坩堝底温度をＹ、これから実施する育成回数Ｘ＝ｐにおけるシーディング操作時の予測坩堝底温度をＹｐとし、前記育成回数Ｘが予め決められた回数ｎ（ｎ＜ｐ）を超えた場合に、前記取得工程で取得した情報から、育成回数Ｘから直近の過去ｎ回分の単結晶の育成回数Ｘｎ群とシーディング操作時の坩堝底温度Ｙｎ群を選定する第一工程と、前記第一工程で選定した前記単結晶の育成回数Ｘｎ群と前記坩堝底温度Ｙｎ群から最小二乗法を用いて前記単結晶の育成回数Ｘとシーディング操作時の坩堝底温度Ｙの関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂを求める第二工程と、前記関係式（Ｉ）：Ｙ＝ａＸ＋ｂの前記単結晶の育成回数Ｘにこれから実施する育成回数Ｘ＝ｐを代入して算出される前記坩堝底温度Ｙを予測坩堝底温度Ｙｐとして決定する第三工程と、を有することを特徴とする単結晶の育成方法である。
（【００１１】以降は省略されています）

関連特許