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公開番号2025104182
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-09
出願番号2024041046
出願日2024-03-15
発明の名称加工性を改善する低誘電樹脂組成物、プリプレグ、及び金属積層板
出願人南亞塑膠工業股分有限公司,NAN YA PLASTICS CORPORATION
代理人個人,個人,個人
主分類C08L 71/12 20060101AFI20250702BHJP(有機高分子化合物;その製造または化学的加工;それに基づく組成物)
要約【課題】本発明は、加工性を改善する低誘電樹脂組成物、並びに前記低誘電樹脂組成物を用いるプリプレグ及び金属積層板を提供する。
【解決手段】
低誘電樹脂組成物は、樹脂系と、ハロゲンフリー難燃剤と、中空球状シリカと、カップリング剤と、を含む。樹脂系は、特定の重量%で添加されたポリフェニレンエーテル樹脂、架橋剤、及びビニル基含有エラストマーを含む。中空球状シリカの比重は、0.4～0.6g/cm³であり、中空球状シリカの平均粒子径D50は、2.0μm～3.0μmである。よって、本発明に係る低誘電樹脂組成物の硬化後の10GHzでの比誘電率(Dk)は、2.75～3.05であり、誘電正接(Df)は0.002未満である。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
（Ａ）樹脂系と、（Ｂ）ハロゲンフリー難燃剤と、（Ｃ）比重が０．４～０．６ｇ／ｃｍ
３
であり且つ平均粒子径Ｄ５０が２．０μｍ～３．０μｍである中空球状シリカと、（Ｄ）カップリング剤と、を含む低誘電樹脂組成物であって、
前記（Ａ）樹脂系は、前記樹脂系の総重量に基づいて、ポリフェニレンエーテル樹脂１０重量％～６０重量％と、架橋剤５重量％～３０重量％と、ビニル基含有エラストマー２０重量％～５０重量％と、を含み、
前記低誘電樹脂組成物において、前記（Ａ）樹脂系１００重量部に対して、前記（Ｂ）ハロゲンフリー難燃剤の使用量は、２０重量部～４５重量部であり、前記（Ｃ）中空球状シリカの使用量は、１重量部～２０重量部であり、前記（Ｄ）カップリング剤の使用量は、０．１重量部～５重量部であり、
前記低誘電樹脂組成物の硬化後の１０ＧＨｚでの比誘電率（Ｄｋ）は、２．７５～３．０５であり、誘電正接（Ｄｆ）は０．００２未満であることを特徴とする、低誘電樹脂組成物。
続きを表示（約 1,600 文字）【請求項２】
前記ビニル基含有エラストマーは、ポリブタジエン、スチレン・ブタジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体、及びスチレン・ブタジエン・ジビニルベンゼン共重合体からなる群から選択される、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項３】
前記ビニル基含有エラストマーは、重量平均分子量が３５００ｇ／ｍｏｌ～５５００ｇ／ｍｏｌであるスチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体である、請求項２に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項４】
前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体は、スチレン単位５ｍｏｌ％～４０ｍｏｌ％を含み、前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体におけるビニル基の総合を１００％として、前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体における１，２－ビニルの含有量は６０％～９０％であり、１，４－ビニルの含有量は１０％～４０％である、請求項３に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項５】
前記中空球状シリカは、アクリル基及びビニル基の中の少なくとも１つの官能基で表面改質されている、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項６】
前記架橋剤は、１，３，５－トリアリルシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＩＣ）、トリメタリルイソシアヌレート（ｔｒｉｍｅｔｈａｌｌｙｌｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＭＡＩＣ）、フタル酸ジアリル（ｄｉａｌｌｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）、及び１，２，４－トリアリルトリメリテート（１，２，４－Ｔｒｉａｌｌｙｌｔｒｉｍｅｌｌｉｔａｔｅ）からなる群から選択される、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項７】
（Ｅ）比重が２．０ｇ／ｃｍ
３
～２．５ｇ／ｃｍ
３
である一般的な球状シリカを更に含み、前記（Ａ）樹脂系１００重量部に対して、前記（Ｅ）一般的な球状シリカの使用量は、５０重量部～９５重量部である、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項８】
前記（Ｅ）一般的な球状シリカの平均粒子径Ｄ５０は、２．０μｍ～３．０μｍである、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
【請求項９】
前記ハロゲンフリー難燃剤は、下式（Ｉ）で表された構造を有する化合物である、請求項１に記載の低誘電樹脂組成物。
TIFF
2025104182000016.tif
33
160
ここで、Ｒ
１
は、共有結合、－ＣＨ
２
－、
TIFF
2025104182000017.tif
26
160
、
TIFF
2025104182000018.tif
14
160
、
TIFF
2025104182000019.tif
13
160
、又は
TIFF
2025104182000020.tif
29
160
であり、
ここで、Ｒ
２
、Ｒ
３
、Ｒ
４
、Ｒ
５
は独立してＨ、アルキル基又は
TIFF
2025104182000021.tif
29
160
である。
【請求項１０】
請求項１に記載の低誘電率樹脂組成物が前記補強材に塗布又は含浸されてなることを特徴とする、プリプレグ。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物及びその応用に関し、特に、加工性を改善する低誘電樹脂組成物、及び当該低誘電樹脂組成物で製造されたプリプレグ及び金属積層板に関する。
続きを表示（約 2,000 文字）【背景技術】
【０００２】
先進運転支援システム（ＡＤＡＳ）により、ドライバーは事故を防ぐための緊急措置を講じる十分な時間を確保できる。ミリ波レーダー（ｍｍＷａｖｅＲａｄａｒ）の技術レベルの向上と低コスト化に伴い、走行中に車体周囲の環境を随時検知するＡＤＡＳセンサーの分野でもミリ波レーダーが重要視され始めている。
【０００３】
従来のミリ波レーダーに使用されている基板は、フッ素樹脂基板と熱硬化性樹脂基板に大別される。ここで、フッ素樹脂基板は、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの樹脂の特性により加工性が悪く、積層板の製造に使用する場合、穴あけ加工や銅めっき加工などが難しく、特殊の加工設備が必要となるため、コストが高くなるという問題がある。また、フッ素樹脂は熱可塑性樹脂であり、フッ素樹脂を用いた電子材料は、汎用の熱硬化性樹脂（エポキシ樹脂など）を用いた電子材料との同時成形が難しく、実用化が限られている。熱硬化性樹脂基板は主に中空ガラスビーズを導入することで基板の比誘電率（Ｄｋ）を低く抑える。しかし、中空ガラスビーズを導入すると、穴内の銅めっきの均一性が低下するだけでなく、誘電正接（Ｄｆ）値も増加することに繋がる。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的の一つは、従来技術の不足に対し、加工性を改善する低誘電樹脂組成物を提供することにある。前記低誘電樹脂組成物は、ミリ波の応用要求を満たすように、電子材料の低伝送損失と加工性に有利となる。本発明は、更に、本発明は、前記低誘電樹脂組成物を用いるプリプレグ及び金属積層板を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記発明の目的を実現するために、本発明が採用する一つの技術的手段は、加工性を改善し、且つ、（Ａ）樹脂系と、（Ｂ）ハロゲンフリー難燃剤と、（Ｃ）比重が０．４～０．６ｇ／ｃｍ
３
であり且つ平均粒子径Ｄ５０が２．０μｍ～３．０μｍである中空球状シリカと、（Ｄ）カップリング剤と、を含む低誘電樹脂組成物を提供する。前記（Ａ）樹脂系は、前記樹脂系の総重量に基づいて、ポリフェニレンエーテル樹脂１０重量％～６０重量％と、架橋剤５重量％～３０重量％と、ビニル基含有エラストマー２０重量％～５０重量％と、を含む。前記低誘電樹脂組成物において、前記（Ａ）樹脂系１００重量部に対して、前記（Ｂ）ハロゲンフリー難燃剤の使用量は、２０重量部～４５重量部であり、前記（Ｃ）中空球状シリカの使用量は、１重量部～２０重量部であり、前記（Ｄ）カップリング剤の使用量は、０．１重量部～５重量部である。また、前記低誘電樹脂組成物の硬化後の１０ＧＨｚでの比誘電率（Ｄｋ）は、２．７５～３．０５であり、誘電正接（Ｄｆ）は０．００２未満である。
【０００６】
本発明の一つの実施形態において、前記ビニル基含有エラストマーは、ポリブタジエン、スチレン・ブタジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体、及びスチレン・ブタジエン・ジビニルベンゼン共重合体からなる群から選択される。
【０００７】
本発明の一つの実施形態において、前記ビニル基含有エラストマーは、重量平均分子量が３５００ｇ／ｍｏｌ～５５００ｇ／ｍｏｌであるスチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体である。
【０００８】
本発明の一つの実施形態において、前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体は、スチレン単位５ｍｏｌ％～４０ｍｏｌ％を含み、前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体におけるビニル基の総合を１００％として、前記スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体における１，２－ビニルの含有量は６０％～９０％であり、１，４－ビニルの含有量は１０％～４０％である。
【０００９】
本発明の一つの実施形態において、前記中空球状シリカは、アクリル基及びビニル基の中の少なくとも１つの官能基で表面改質されている。
【００１０】
本発明の一つの実施形態において、前記架橋剤は、１，３，５－トリアリルシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ｔｒｉａｌｌｙｌｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＡＩＣ）、トリメタリルイソシアヌレート（ｔｒｉｍｅｔｈａｌｌｙｌｉｓｏｃｙａｎｕｒａｔｅ，ＴＭＡＩＣ）、フタル酸ジアリル（ｄｉａｌｌｙｌｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ジビニルベンゼン（ｄｉｖｉｎｙｌｂｅｎｚｅｎｅ）、及び１，２，４－トリアリルトリメリテート（１，２，４－Ｔｒｉａｌｌｙｌｔｒｉｍｅｌｌｉｔａｔｅ）からなる群から選択される。
（【００１１】以降は省略されています）

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