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公開番号2025102051
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-08
出願番号2023219246
出願日2023-12-26
発明の名称金属含有膜形成用化合物、金属含有膜形成用組成物、パターン形成方法
出願人信越化学工業株式会社
代理人個人,個人,個人
主分類G03F 7/11 20060101AFI20250701BHJP(写真;映画;光波以外の波を使用する類似技術;電子写真;ホログラフイ)
要約【課題】上層レジストのLWRを保持したまま感度向上に寄与できる金属含有膜を形成するために用いる金属含有膜形成用化合物、これを含む金属含有膜形成用組成物、及びこの組成物を用いるパターン形成方法を提供する。
【解決手段】金属含有膜形成用化合物であって、前記金属含有膜形成用化合物は、Ti、Zr、及びHfからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属原子(a)と、前記金属原子(a)に配位する多座配位子とを含むものであり、かつ、前記多座配位子が、フッ素原子で置換されており、かつ、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基から選択される1つ以上の架橋性基を含む炭素数1~50の化合物(b)に由来するものである金属含有膜形成用化合物。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項1】
金属含有膜形成用化合物であって、
前記金属含有膜形成用化合物は、Ti、Zr、及びHfからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属原子(a)と、前記金属原子(a)に配位する多座配位子とを含むものであり、かつ、
前記多座配位子が、フッ素原子で置換されており、かつ、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基から選択される1つ以上の架橋性基を含む炭素数1~50の化合物(b)に由来するものであることを特徴とする金属含有膜形成用化合物。
続きを表示(約 3,100 文字)【請求項2】
前記化合物(b)が、下記一般式(b-1)~(b-4)で示される構造のいずれを含むことを特徴とする請求項1に記載の金属含有膜形成用化合物。
TIFF
2025102051000041.tif
34
144
(上記一般式中、R

~R

は水素原子、またはフッ素原子、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基を含んでいてもよい炭素数1~30の1価の有機基であり、R

~R

は水素原子、またはフッ素原子、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基を含んでいてもよい炭素数1~30の1価の有機基であり、R

~R

は水素原子、またはフッ素原子、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基を含んでいてもよい炭素数1~30の1価の有機基であり、Yはフッ素原子、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基を含んでいてもよい炭素数1~10の2価の有機基である。上記一般式(b-2)中、隣り合うR

とR

は互いに結合し、不飽和または飽和の環構造を形成していてもよい。上記一般式(b-1)~(b-4)の化合物は、フッ素原子を少なくとも1つ以上と、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基から選択される1つ以上の架橋性基を少なくとも1つ以上とを含む。)
【請求項3】
前記一般式(b-1)~(b-4)で示される化合物が、芳香環、複素芳香環、および脂環構造を少なくとも1つ以上含むことを特徴とする請求項2に記載の金属含有膜形成用化合物。
【請求項4】
前記一般式(b-1)~(b-4)で示される化合物が、下記式(1)で示される構造を含むことを特徴とする請求項3に記載の金属含有膜形成用化合物。
TIFF
2025102051000042.tif
37
62
(上記式中、X
m1
はフッ素原子またはフッ素原子を含む炭素数1~10の1価の有機基であり、R

はビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基から選択される1つ以上の架橋性基を含む炭素数1~10の1価の有機基であり、Wは芳香環、複素芳香環、および脂環構造のいずれかを含む炭素数5~20の有機基であり、R

は炭素数1~10の直鎖状のアルキル基、炭素数3~10の分岐状のアルキル基、炭素数1~10のアルコキシ基、水酸基から選ばれるいずれかであり、s

+s

は1~5であり、s

は0~5、s

は0~5、n

は0~2であり、*は結合部である。)
【請求項5】
前記金属含有膜形成用化合物が、さらに下記一般式(2)で示されるケイ素化合物に由来する配位子(c)を含むことを特徴とする請求項1に記載の金属含有膜形成用化合物。
TIFF
2025102051000043.tif
24
64
(上記一般式(2)中、R
3A
、R
3B
及びR
3C
は、下記一般式(c-1)~(c―3)で示される構造のいずれかの架橋基を有する炭素数1~30の有機基、置換または非置換の炭素数1~20のアルキル基、炭素数1~20のアリール基から選択される有機基のいずれかである。)
TIFF
2025102051000044.tif
37
129
(上記一般式(c-1)から(c-3)中、R

は水素原子または炭素数1~10の1価の有機基であり、qは0または1を表し、*は結合部を表す。)
【請求項6】
前記金属含有膜形成用化合物が、下記式(3)で示される金属化合物、及び下記式(3)で示される金属化合物の加水分解物、縮合物、及び加水分解縮合物から選ばれる一種以上を含む金属含有化合物と、前記式(b-1)~(b-4)のいずれかで示される化合物の反応物であることを特徴とする請求項2に記載の金属含有膜形成用化合物。
TIFF
2025102051000045.tif
14
60
(式中、MはTi、Zr、及びHfのいずれかである。Lは炭素数1~30の単座配位子及び多座配位子のいずれかであり、Xはハロゲン原子、アルコキシ基、カルボキシレート基、アシロキシ基、-NR
a

b
から選ばれる加水分解性基である。R

およびR

は、それぞれ独立して、水素原子または炭素数1~20の1価の有機基である。a+b=2~4であり、aおよびbは0~4の整数である。)
【請求項7】
半導体製造に用いられるレジスト下層膜材料又はレジスト中間膜材料として機能する金属含有膜形成用組成物であって、
(A)請求項1から請求項6のいずれか一項に記載の金属含有膜形成用化合物、及び
(B)有機溶剤
を含有するものであることを特徴とする金属含有膜形成用組成物。
【請求項8】
前記組成物が、更に(C)架橋剤、(D)酸発生材、及び(E)界面活性剤のうち1種以上を含有するものであることを特徴とする請求項7に記載の金属含有膜形成用組成物。
【請求項9】
前記(B)有機溶剤が、沸点が180℃未満の有機溶剤1種以上と、沸点が180℃以上の有機溶剤((B’)高沸点溶剤)1種以上との混合物であることを特徴とする請求項7に記載の金属含有膜形成用組成物。
【請求項10】
被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(I-1)被加工基板上に、請求項7に記載の金属含有膜形成用組成物を塗布後、熱処理することにより金属含有膜を形成する工程、
(I-2)前記金属含有膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(I-3)前記レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(I-4)前記パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記金属含有膜にパターンを転写する工程、及び
(I-5)前記パターンが形成された金属含有膜をマスクにして前記被加工基板を加工して前記被加工基板にパターンを形成する工程
を有することを特徴とするパターン形成方法。
(【請求項11】以降は省略されています)

発明の詳細な説明【技術分野】
【0001】
本発明は、半導体装置製造工程における多層レジスト法による微細パターニングに用いることが可能な金属含有膜形成用化合物、該化合物を用いた金属含有膜形成用組成物、該組成物を用いたパターン形成方法に関する。
続きを表示(約 1,600 文字)【背景技術】
【0002】
LSIの高集積化と高速度化に伴い、パターンルールの微細化が急速に進んでいる。特に、スマートフォンなどに使われるロジックデバイスが微細化を牽引しており、ArFリソグラフィーによる複数露光(マルチパターニングリソグラフィー)プロセスを用いて10nmノードのロジックデバイスが量産されている。
【0003】
その次の7nmノードや5nmノードのリソグラフィーは、複数露光によるコスト高や、複数露光における重ね合わせ精度の問題が顕在化しており、露光回数を減らすことができるEUVリソグラフィーの到来が期待されている。
【0004】
波長13.5nmの極端紫外線(EUV)は、波長193nmのArFエキシマレーザーに比べて波長が1/10以下と短いために、EUVリソグラフィーは、光のコントラストが高く、高解像が期待される。EUVは短波長でエネルギー密度が高いために、少量のフォトンに酸発生剤が感光してしまう。EUV露光におけるフォトンの数は、ArF露光の1/14と言われている。EUV露光では、フォトンのバラツキによってライン幅ラフネス(line width roughness:LWR)やホールの寸法均一性(critical dimension uniformity:CDU)が劣化してしまう現象が問題視されている(非特許文献1)。更に、ベースポリマーや酸発生剤の偏在や凝集、酸発生剤から発生した酸拡散の影響の可能性も指摘されている。
【0005】
この対策として、例えばポストエクスポージャーベーク(PEB)温度を低くすることによってLWRは小さくすることは可能であるが、EUVレジストの感度は低感度化してしまう。更に、クエンチャーの添加量を増やしてもLWRが小さくなるが、この方法においても低感度化してしまう。EUVレジストの実用化のためには、感度とLWRのトレードオフの関係を打ち破ることが必要である。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【0006】
SPIE,Vol.3331,p.531 (1998)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
EUVリソグラフィーが半導体装置の量産プロセスとして実用化されるためには、多くの課題を解決しなくてはいけないが、その中で特に改善が必要な特性は、LWRを保持しながら感度を高めることである。
【0008】
本発明は前記事情に鑑みなされたもので、上層レジストのLWRを保持したまま感度向上に寄与できる金属含有膜を形成するために用いる金属含有膜形成用化合物、これを含む金属含有膜形成用組成物、及びこの組成物を用いるパターン形成方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0009】
上記課題を解決するために、本発明では、
金属含有膜形成用化合物であって、
前記金属含有膜形成用化合物は、Ti、Zr、及びHfからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属原子(a)と、前記金属原子(a)に配位する多座配位子とを含むものであり、かつ、
前記多座配位子が、フッ素原子で置換されており、かつ、ビニル基、アリル基、アリルオキシ基、エチニル基、プロパルギル基、プロパルギルオキシ基、エポキシ基、オキセタニル基、ニトリル基、ビニリデン基から選択される1つ以上の架橋性基を含む炭素数1~50の化合物(b)に由来するものである金属含有膜形成用化合物を提供する。
【0010】
このような金属含有膜形成用化合物であれば、上層レジストのLWRを保持したまま感度向上に寄与できるレジスト下層膜又は中間膜形成用組成物を得ることができる。
(【0011】以降は省略されています)

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