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公開番号2025100419
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-03
出願番号2024216155
出願日2024-12-11
発明の名称酸発生剤、レジスト組成物及びレジストパターンの製造方法並びに塩
出願人住友化学株式会社
代理人弁理士法人新樹グローバル・アイピー
主分類G03F 7/004 20060101AFI20250626BHJP(写真;映画;光波以外の波を使用する類似技術;電子写真;ホログラフイ)
要約【課題】良好なラインエッジラフネスを有するレジストパターンを製造し得るレジスト組成物、樹脂等を提供することを目的とする。
【解決手段】式(I-A2)で表される塩を含有する酸発生剤及びレジスト組成物等。
<com:Image com:imageContentCategory="Drawing"> <com:ImageFormatCategory>TIFF</com:ImageFormatCategory> <com:FileName>2025100419000165.tif</com:FileName> <com:HeightMeasure com:measureUnitCode="Mm">28</com:HeightMeasure> <com:WidthMeasure com:measureUnitCode="Mm">133</com:WidthMeasure> </com:Image> [式中、Lb2は、単結合又は置換/非置換の炭化水素基を表し、該基に含まれる-CH2-は、-O-、-S-、-CO-又は-SO2-で置き換わっていてもよい。Rb1は、ハロゲン原子又はアルキル基を表し、該基に含まれる-CH2-は、-O-又は-CO-に置き換わっていてもよい。nb3は0~4の整数を表す。R3はハロゲン原子、ハロアルキル基又は置換/非置換の炭化水素基を表し、該ハロアルキル基及び該炭化水素基に含まれる-CH2-は、-O-又は-CO-、-S-、-SO2-で置き換わっていてもよい。m3は0~4の整数を表す。nb4は1~5の整数を表す。但し1≦nb4+nb3≦5を満たす。Zは有機カチオンを表す。]
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項1】
式(I-A2)で表される塩を含有する酸発生剤。
TIFF
2025100419000158.tif
28
133
[式(I-A2)中、

b2
は、単結合又は置換基を有してもよい炭素数1~24の2価の炭化水素基を表し、該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-、-S-、-CO-又は-SO
2
-で置き換わっていてもよい。

b1
は、ハロゲン原子又は炭素数1~6のアルキル基を表し、該アルキル基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-に置き換わっていてもよい。
nb3は、0~4のいずれかの整数を表し、nb3が2以上のとき、複数のR
b1
は互いに同一であっても異なってもよい。


は、ハロゲン原子、炭素数1~12のハロアルキル基又は炭素数1~18の炭化水素基を表し、該炭化水素基は、置換基を有してもよく、該ハロアルキル基及び該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-、-S-、-SO

-で置き換わっていてもよい。
m3は、0~4のいずれかの整数を表し、m3が2以上のとき、複数のR

は互いに同一であっても異なってもよい。
nb4は、1~5のいずれかの整数を表す。nb4が、2以上のとき、複数の括弧内の基は、互いに同じであっても異なっていてもよい。
但し、1≦nb4+nb3≦5を満たす。


は、有機カチオンを表す。]
続きを表示(約 3,600 文字)【請求項2】
nb4が、1である請求項1に記載の酸発生剤。
【請求項3】
請求項1又は2に記載の酸発生剤を含有するレジスト組成物。
【請求項4】
酸不安定基を有する構造単位を含む樹脂を含み、
該酸不安定基を有する構造単位が、式(a1-0)で表される構造単位、式(a1-1)で表される構造単位、式(a1-2)で表される構造単位、式(a1-4)で表される構造単位、式(a1-5)で表される構造単位及び式(a1-6)で表される構造単位からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む請求項3に記載のレジスト組成物。
TIFF
2025100419000159.tif
44
145
[式(a1-0)、式(a1-1)及び式(a1-2)中、

a01
、L
a1
及びL
a2
は、それぞれ独立に、-O-又は*-O-(CH


k1
-CO-O-を表し、k1は1~7のいずれかの整数を表し、*は-CO-との結合部位を表す。

a01
、R
a4
及びR
a5
は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子又はハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基を表す。

a02
、R
a03
及びR
a04
は、それぞれ独立に、炭素数1~8のアルキル基、炭素数3~18の脂環式炭化水素基、炭素数6~18の芳香族炭化水素基又はこれらを組み合わせた基を表す。該アルキル基、該脂環式炭化水素基及び該芳香族炭化水素基は、ハロゲン原子を有していてもよい。

a6
及びR
a7
は、それぞれ独立に、炭素数1~8のアルキル基、炭素数2~8のアルケニル基、炭素数3~18の脂環式炭化水素基、炭素数6~18の芳香族炭化水素基又はこれらを組合せることにより形成される基を表し、該アルキル基、該アルケニル基、該脂環式炭化水素基及び該芳香族炭化水素基は、ハロゲン原子を有してもよい。
m1’は0~14のいずれかの整数を表す。
n1は0~10のいずれかの整数を表す。
n1’は0~3のいずれかの整数を表す。]
TIFF
2025100419000160.tif
31
118
[式(a1-4)中、

a1
は、水素原子、ハロゲン原子、又は、ハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基を表す。

a17
は、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、カルボキシ基、ハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基、炭素数1~6のアルコキシ基、炭素数2~12のアルコキシアルキル基、炭素数2~12のアルコキシアルコキシ基、炭素数2~4のアルキルカルボニル基、炭素数2~4のアルキルカルボニルオキシ基、アクリロイルオキシ基又はメタクリロイルオキシ基を表す。

a11
は、単結合又は炭素数1~12のアルカンジイル基を表し、該アルカンジイル基に含まれる-CH

-は、-O-、-CO-又は-NR
a18
-に置き換わってもよい。

a18
は、水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表す。

a1
は、単結合又はカルボニル基を表す。

a34
及びR
a35
は、それぞれ独立に、水素原子又は炭素数1~12の炭化水素基を表し、R
a36
は、炭素数1~20の炭化水素基を表すか、R
a35
及びR
a36
は互いに結合してそれらが結合する-C-O-とともに炭素数2~20の2価の炭化水素基を形成し、該炭化水素基及び該2価の炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-S-で置き換わってもよい。
na1は、1~5のいずれかの整数を表し、na1が、2以上のとき、複数の括弧内の基は、それぞれ互いに同一であっても異なっていてもよい。
na11は、0~4のいずれかの整数を表し、na11が2以上のとき、複数のR
a17
は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
mcは、0~2のいずれかの整数を表す。]
TIFF
2025100419000161.tif
45
58
[式(a1-5)中、

【請求項5】
式(a2-A)で表される構造単位を含む樹脂を含む請求項3に記載のレジスト組成物。
TIFF
2025100419000163.tif
30
128
[式(a2-A)中、

a2
は、水素原子、ハロゲン原子又はハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基を表す。

a27
は、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、カルボキシ基、ハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基、炭素数1~6のアルコキシ基、炭素数2~12のアルコキシアルキル基、炭素数2~12のアルコキシアルコキシ基、炭素数2~4のアルキルカルボニル基、炭素数2~4のアルキルカルボニルオキシ基、アクリロイルオキシ基又はメタクリロイルオキシ基を表す。

a21
は、単結合又は炭素数1~12のアルカンジイル基を表し、該アルカンジイル基に含まれる-CH

-は、-O-、-CO-又は-NR
a28
-に置き換わってもよい。

a28
は、水素原子又は炭素数1~6のアルキル基を表す。

a2
は、単結合又はカルボニル基を表す。
nA2は、1~5のいずれかの整数を表し、nA2が2以上のとき、複数の括弧内の基は、それぞれ互いに同一であっても異なっていてもよい。
na21は、0~4のいずれかの整数を表し、na21が2以上のとき、複数のR
a27
は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
mcは、0~2のいずれかの整数を表す。]
【請求項6】
(1)請求項3に記載のレジスト組成物を基板上に塗布する工程、
(2)塗布後のレジスト組成物を乾燥させて組成物層を形成する工程、
(3)組成物層に露光する工程、
(4)露光後の組成物層を加熱する工程、及び
(5)加熱後の組成物層を現像する工程、
を含むレジストパターンの製造方法。
【請求項7】
式(I-A2)で表される塩。
TIFF
2025100419000164.tif
27
133
[式(I-A2)中、

b2
は、単結合又は置換基を有してもよい炭素数1~24の2価の炭化水素基を表し、該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-、-S-、-CO-又は-SO
2
-で置き換わっていてもよい。

b1
は、ハロゲン原子又は炭素数1~6のアルキル基を表し、該アルキル基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-に置き換わっていてもよい。
nb3は、0~4のいずれかの整数を表し、nb3が2以上のとき、複数のR
b1
は互いに同一であっても異なってもよい。


は、ハロゲン原子、炭素数1~12のハロアルキル基又は炭素数1~18の炭化水素基を表し、該炭化水素基は、置換基を有してもよく、該ハロアルキル基及び該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-、-S-、-SO

-で置き換わっていてもよい。
m3は、0~4のいずれかの整数を表し、m3が2以上のとき、複数のR

は互いに同一であっても異なってもよい。
nb4は、1~5のいずれかの整数を表す。nb4が、2以上のとき、複数の括弧内の基は、互いに同じであっても異なっていてもよい。
但し、1≦nb4+nb3≦5を満たす。


は、有機カチオンを表す。]
【請求項8】
nb1が、1である請求項7に記載の塩。

発明の詳細な説明【技術分野】
【0001】
本発明は、半導体の微細加工に用いられる酸発生剤用の塩、該塩を含む酸発生剤、レジスト組成物及びレジストパターンの製造方法に関する。
続きを表示(約 7,000 文字)【背景技術】
【0002】
特許文献1には、下記式で表される塩、及び該塩を酸発生剤として含有する組成物が記載されている。
TIFF
2025100419000001.tif
36
65
【0003】
特許文献2には、下記式で表される塩が記載されている。
TIFF
2025100419000002.tif
29
47
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
特開2008-106045号公報
特開2019-112394号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明は、上記のレジスト組成物から形成されたレジストパターンよりも、良好なラインエッジラフネス(LER)でレジストパターンを製造することができる塩を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は、以下の発明を含む。
[1]式(I-A2)で表される塩を含有する酸発生剤。
TIFF
2025100419000003.tif
28
133
[式(I-A2)中、

b2
は、単結合又は置換基を有してもよい炭素数1~24の2価の炭化水素基を表し、該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-、-S-、-CO-又は-SO
2
-で置き換わっていてもよい。

b1
は、ハロゲン原子又は炭素数1~6のアルキル基を表し、該アルキル基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-に置き換わっていてもよい。
nb3は、0~4のいずれかの整数を表し、nb3が2以上のとき、複数のR
b1
は互いに同一であっても異なってもよい。


は、ハロゲン原子、炭素数1~12のハロアルキル基又は炭素数1~18の炭化水素基を表し、該炭化水素基は、置換基を有してもよく、該ハロアルキル基及び該炭化水素基に含まれる-CH
2
-は、-O-又は-CO-、-S-、-SO

-で置き換わっていてもよい。
m3は、0~4のいずれかの整数を表し、m3が2以上のとき、複数のR

は互いに同一であっても異なってもよい。
nb4は、1~5のいずれかの整数を表す。nb4が、2以上のとき、複数の括弧内の基は、互いに同じであっても異なっていてもよい。
但し、1≦nb4+nb3≦5を満たす。


は、有機カチオンを表す。]
[2]nb4が、1である[1]に記載の酸発生剤。
[3][1]又は[2]に記載の酸発生剤を含有するレジスト組成物。
[4]酸不安定基を有する構造単位を含む樹脂を含み、
該酸不安定基を有する構造単位が、式(a1-0)で表される構造単位、式(a1-1)で表される構造単位、式(a1-2)で表される構造単位、式(a1-4)で表される構造単位、式(a1-5)で表される構造単位及び式(a1-6)で表される構造単位からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む[3]に記載のレジスト組成物。
TIFF
2025100419000004.tif
44
145
[式(a1-0)、式(a1-1)及び式(a1-2)中、

a01
、L
a1
及びL
a2
は、それぞれ独立に、-O-又は*-O-(CH


k1
-CO-O-を表し、k1は1~7のいずれかの整数を表し、*は-CO-との結合部位を表す。

a01
、R
a4
及びR
a5
は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子又はハロゲン原子を有していてもよい炭素数1~6のアルキル基を表す。

a02
、R
a03
及びR
a04
は、それぞれ独立に、炭素数1~8のアルキル基、炭素数3~18の脂環式炭化水素基、炭素数6~18の芳香族炭化水素基又はこれらを組み合わせた基を表す。該アルキル基、該脂環式炭化水素基及び該芳香族炭化水素基は、ハロゲン原子を有していてもよい。

a6
及びR
a7
は、それぞれ独立に、炭素数1~8のアルキル基、炭素数2~8のアルケニル基、炭素数3~18の脂環式炭化水素基、炭素数6~18の芳香族炭化水素基又はこれらを組合せることにより形成される基を表し、該アルキル基、該アルケニル基、該脂環式炭化水素基及び該芳香族炭化水素基は、ハロゲン原子を有してもよい。
m1’は0~14のいずれかの整数を表す。
n1は0~10のいずれかの整数を表す。
n1’は0~3のいずれかの整数を表す。]
TIFF
2025100419000005.tif
31
118
[式(a1-4)中、

【発明の効果】
【0007】
本発明のレジスト組成物を用いることにより、良好なラインエッジラフネス(LER)でレジストパターンを製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【0008】
本明細書において、「(メタ)アクリル系モノマー」とは、「アクリル系モノマー及びメタクリル系モノマーの少なくとも1種」を意味する。「(メタ)アクリレート」及び「(メタ)アクリル酸」等の表記も同様の意味を表す。本明細書中に記載する基において、直鎖構造と分岐構造の両方をとり得るものについては、そのいずれでもよい。炭化水素基等に含まれる-CH
2
-が-O-、-S-、-CO-又は-SO

-で置き換わる場合、各基において同様の例を適用するものとし、置き換わる前の炭素数を炭化水素基等の炭素数とする。「組み合わせた基」とは、例示した基を2種以上結合させた基を意味し、それら基の価数は結合形態によって適宜変更してもよい。「由来する」又は「誘導される」とは、その分子中に含まれる重合性C=C結合が重合により-C-C-基(単結合)となることを指す。立体異性体が存在する場合は、全ての立体異性体を含む。「酸不安定基」とは、脱離基を有し、酸(例えば、トリフルオロメタンスルホン酸等)との接触により脱離基が脱離して、親水性基(例えば、ヒドロキシ基又はカルボキシ基)を形成する基を意味する。塩基不安定基とは、後述するように、塩基(例えば、トリメチルアミン、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド等)と接触すると、塩基不安定基が脱離して、カルボキシ基又はヒドロキシ基を形成する基を意味する。
本明細書において、「レジスト組成物の固形分」とは、レジスト組成物の総量から、後述する溶剤(E)を除いた成分の合計を意味する。
【0009】
<式(I-A2)で表される塩>
本発明は、式(I-A2)で表される塩(以下「塩(I-A2)」という場合がある)に関する。
塩(I-A2)のうち、負電荷を有する側を「アニオン(I)」、正電荷を有する側を「カチオン(I)」と称することがある。
【0010】
〔アニオン(I)〕
式(I-A2)において、L
b2
の2価の炭化水素基としては、鎖式炭化水素基、脂環式炭化水素基、芳香族炭化水素基及びこれらの2つ以上の基を組み合わせた基から、nb4個の水素原子を取り除き、1以上のベンゼン環と結合する基が挙げられる。
鎖式炭化水素基としては、アルキル基又はアルケニル基のnb1個の水素原子を取り除いた基が挙げられる。アルキル基としては、直鎖状でも分岐状であってもよく、具体的には、メタン基、エタン基、プロパン基、iso-プロピル基、n-ブチル基、sec-ブチル基、iso-ブチル基、tert-ブチル基、ヘプチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デカン基、ウンデカン基、ドデカン基、トリデカン基、テトラデカン基、ペンタンデカン、ヘプタデカン基等が挙げられる。アルケニル基としては、エテニル基、プロペニル基、イソプロペニル基、ブテニル基、イソブテニル基、tert-ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基、オクテニル基、イソオクテニル基、ノネニル基が挙げられる。
鎖式炭化水素基の炭素数としては、1~20であることが好ましく、1~16であることがより好ましく、炭素数1~10であることがさらに好ましい。
脂環式炭化水素基としては、単環式又は多環式のシクロアルキル基のnb1個の水素原子を取り除いた基が挙げられる。単環式のシクロアルキル基としては、シクロブブチル基、シクロペンタン基、シクロヘキサン基、シクロペンチル基、シクロオクチル基等が挙げられる。
多環式のシクロアルキル基としては、架橋構造を有するシクロアルキル基、2つ以上の環が縮合したシクロアルキル基又は2つの環がスピロで結合したシクロアルキル基が挙げられる。架橋構造を有するシクロアルキル基としては、ノルボルナン基、アダマンタン基等が挙げられる。2種以上の環が縮合したシクロアルキル基としては、ビシクロ〔4.4.0〕デカン基、ステロイド基(ステロイド骨格)等が挙げられる。また、2つの環がスピロで結合した環としては、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、ノルボルナン基、アダマンチル基から構成される群から選択される1種のシクロアルキル基と炭素数5~8のシクロアルキル基とがスピロで結合したスピロ環式シクロアルキル基等が挙げられる。また、脂環式炭化水素基に含まれる2つの炭素原子間は、二重結合が形成されていてもよい。
より具体的には、以下の式で表される脂環式炭化水素基が挙げられる。
TIFF
2025100419000009.tif
28
158
脂環式炭化水素基が単環式のシクロアルキル基の場合、脂環式炭化水素基の炭素数は、3~18が挙げられ、3~12であることが好ましく、3~8であることがより好ましい。脂環式炭化水素基が多環式のシクロアルキル基の場合、脂環式炭化水素基の炭素数は、7~18が挙げられ、7~12であることが好ましい。
芳香族炭化水素基としては、nb1個の水素原子が取り除かれたアリール基が挙げられる。アリール基としては、フェニル基、ナフチル基、アントリル基、ビフェニル基、フルオレン基等が挙げられる。芳香族炭化水素基の炭素数としては、5~18が挙げられ、5~14であることが好ましく、5~10であることがさらに好ましい。

b2
の炭化水素基に含まれる-CH
2
-が、-O-、-CO-、-S-又は-SO
2
-に置き換わっている場合、置き換わる前の炭素数を該炭化水素基の炭素数とする。

b2
の炭化水素基のうち、鎖式炭化水素基に含まれる-CH
2
-が、-O-、-CO-、-S-又は-SO
2
-に置き換わった基としては、ヒドロキシ基(メチル基中に含まれる-CH
2
-が、-O-に置き換わった基)、チオール基(メチル基中に含まれる-CH
2
-が、-S-に置き換わった基)、スルホニル基(メチレン基中に含まれる-CH
2
-が、-SO

-に置き換わった基)、カルボキシ基(エチル基中に含まれる-CH
2
-CH
2
-が、-O-CO-に置き換わった基)、カルボニル基(メチレン基中に含まれる-CH
2
-が、-CO-に置き換わった基)、オキシ基(メチレン基中に含まれる-CH
2
-が、-O-に置き換わった基)、アルコキシ基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-O-に置き換わった基)、アルコキシカルボニル基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-CH
2
-が、-O-CO-に置き換わった基)、アルキルカルボニル基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-CO-に置き換わった基)、アルキルチオ基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-S-に置き換わった基)、アルキルスルホニル基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-SO

-に置き換わった基)、アルキルカルボニルオキシ基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-CH
2
-が、-CO-O-に置き換わった基)、アルコキシカルボニルオキシ基(アルキル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-CH
2
-CH
2
-が、--OCO-O-に置き換わった基)、アルカンジイルオキシ基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-O-に置き換わった基)、アルカンジイルオキシカルボニル基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-CH
2
-が、-O-CO-に置き換わった基)、アルカンジイルカルボニル基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-CO-に置き換わった基)、アルカンジイルカルボニルオキシ基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-CH
2
-が、-CO-O-に置き換わった基)、アルカンジイルスルホニル基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-SO

-に置き換わった基)、アルカンジイルチオ基(アルカンジイル基中に含まれる任意の位置の-CH
2
-が、-S-に置き換わった基)等が挙げられる。
アルコキシ基としては、炭素数1~23のアルコキシ基が挙げられ、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペンチルオキシ基、ヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、2-エチルヘキシルオキシ基、ノニルオキシ基、デシルオキシ基、ウンデシルオキシ基等が挙げられる。アルコキシ基の炭素数は、好ましくは1~11であり、より好ましくは1~6であり、さらに好ましくは1~4であり、より一層好ましくは1~3である。
アルコキシカルボニル基としては、炭素数2~23のアルコキシカルボニル基が挙げられ、例えば、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基、ブトキシカルボニル基等が挙げられる。アルキルカルボニル基としては、炭素数2~24のアルキルカルボニル基が挙げられ、例えば、アセチル基、プロピオニル基及びブチリル基等が挙げられる。アルキルカルボニルオキシ基としては、炭素数2~23のアルキルカルボニルオキシ基が挙げられ、例えば、アセチルオキシ基、プロピオニルオキシ基、ブチリルオキシ基等が挙げられる。アルコキシカルボニルオキシ基としては、炭素数2~23のアルコキシカルボニルオキシ基が挙げられ、例えば、ブトキシカルボニルオキシ基等が挙げられる。アルコキシカルボニル基の炭素数は、好ましくは2~11であり、より好ましくは2~6であり、さらに好ましくは2~4であり、さらにより好ましくは2又は3である。アルキルカルボニル基の炭素数は、好ましくは2~12であり、より好ましくは2~6であり、さらに好ましくは2~4であり、さらにより好ましくは2又は3である。アルキルカルボニルオキシ基及びアルコキシカルボニルオキシ基の炭素数は、それぞれ、好ましくは2~11であり、より好ましくは2~6であり、さらに好ましくは2~4であり、さらにより好ましくは2又は3である。
アルキルチオ基としては、炭素数1~23のアルキルチオ基が挙げられ、例えば、メチルチオ基、エチルチオ基、プロピルチオ基、ブチルチオ基等が挙げられる。アルキルチオ基の炭素数は、好ましくは1~11であり、より好ましくは1~6であり、さらに好ましくは1~4であり、より一層好ましくは1~3である。
(【0011】以降は省略されています)

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