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公開番号2025073656
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-05-13
出願番号2023184618
出願日2023-10-27
発明の名称アンダーフィル組成物
出願人信越化学工業株式会社
代理人弁理士法人牛木国際特許事務所
主分類C08G 59/18 20060101AFI20250502BHJP(有機高分子化合物;その製造または化学的加工;それに基づく組成物)
要約【課題】優れた誘電特性(低比誘電率及び低誘電正接)及び接着性を有する硬化物となる、浸入性に優れたアンダーフィル組成物の提供。
【解決手段】下記(A)～(F)成分を含むアンダーフィル組成物。
(A)ビスシトラコンイミド化合物
(B)エポキシ樹脂
(C)エポキシ樹脂硬化剤
(D)硬化促進剤
(E)下記式(1)で示される1種以上のシランカップリング剤
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(式(1)中、Rはそれぞれ独立にメチル基又はエチル基である。mは8～12の数である。Aは、エポキシ基、グリシドキシ基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基、及びアミノ基から選ばれる1種の官能基を末端に有する1価の有機基である。)
(F)平均粒径0.01～5μmの球状シリカ
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
組成物全体中、下記（Ａ）～（Ｆ）成分を含むアンダーフィル組成物。
（Ａ）ビスシトラコンイミド化合物：１０～７５質量％
（Ｂ）エポキシ樹脂：０．１～７５質量％
（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤：（Ｂ）成分中のエポキシ基１モルに対して、（Ｃ）成分中のエポキシ反応性官能基のモル当量比が０．１～８．０となる量
（Ｄ）硬化促進剤：０．０００１～１５質量％
（Ｅ）下記式（１）で示される１種以上のシランカップリング剤：０．１～５質量％
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2025073656000014.tif
11
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（式（１）中、Ｒはそれぞれ独立にメチル基又はエチル基である。ｍは８～１２の数である。Ａは、エポキシ基、グリシドキシ基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基、及びアミノ基から選ばれる１種の官能基を末端に有する１価の有機基である。）
（Ｆ）平均粒径０．０１～５μｍの球状シリカ：２０～８０質量％
続きを表示（約 840 文字）【請求項２】
（Ａ）ビスシトラコンイミド化合物が下記式（２）で表される請求項１に記載のアンダーフィル組成物。
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2025073656000015.tif
25
132
（式（２）中、Ｂは２価の有機基である。）
【請求項３】
式（２）中のＢが下記構造で示される基及びダイマー酸骨格由来の炭化水素基から選ばれる基である請求項２に記載のアンダーフィル組成物。
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2025073656000016.tif
182
168
（＊はシトラコンイミド基中の窒素原子との結合を意味する。ｎは１～２０である。）
【請求項４】
式（２）中のＢが下記構造で示される脂肪族炭化水素基から選ばれる基である請求項３に記載のアンダーフィル組成物。
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2025073656000017.tif
72
156
（＊はシトラコンイミド基中の窒素原子との結合を意味する。ｎは１～２０である。）
【請求項５】
（Ａ）成分の数平均分子量が２００～１０，０００である請求項１に記載のアンダーフィル組成物。
【請求項６】
（Ｂ）エポキシ樹脂が１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものである請求項１に記載のアンダーフィル組成物。
【請求項７】
（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤が、アミン化合物、フェノール化合物、酸無水物化合物及び活性エステル化合物から選ばれる１種以上である請求項１に記載のアンダーフィル組成物。
【請求項８】
（Ｄ）硬化促進剤が、イミダゾール系硬化促進剤、有機リン系硬化促進剤及び第３級アミン系硬化促進剤から選ばれる１種以上である請求項１に記載のアンダーフィル組成物。
【請求項９】
（Ｆ）球状シリカがゾルゲルシリカである請求項１に記載のアンダーフィル組成物。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、アンダーフィル組成物に関する。
続きを表示（約 2,500 文字）【背景技術】
【０００２】
移動体通信関連機器や、ネットワークインフラ機器、大型コンピュータ等の電子機器では、年々使用する信号の高速化及び大容量化が進んでいる。また、ＩＴＳ分野や屋内の近距離通信分野でも高周波無線信号を扱う新規システムの実用化及び実用計画が進んでいる。これに伴い、これらの電子機器に搭載されるプリント配線板には２０ＧＨｚ領域といった高周波化対応が必要となっている。それゆえ、アンダーフィル材においても、伝送損失の低減を可能とする低比誘電率及び低誘電正接といった誘電特性が求められている。
【０００３】
低比誘電率及び低誘電正接の材料としては、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、マレイミド樹脂等の熱硬化性樹脂や、フッ素樹脂、スチレン樹脂、液晶ポリマー等の熱可塑性樹脂等が知られている。しかし、これらの樹脂は溶融粘度が高く、得られる硬化物は硬く脆い。それに対し、シトラコンイミド樹脂は溶融粘度が低く、誘電特性及び耐熱性に優れる硬化物を与える（特許文献１、２）。しかし、この硬化物は密着性に乏しく、高温下での接着力が充分ではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
特開２０２３－０１８２４０号公報
特開２０２２－１４７０２２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
従って、本発明は、優れた誘電特性（低比誘電率及び低誘電正接）及び接着性を有する硬化物となる、浸入性に優れたアンダーフィル組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究した結果、ビスシトラコンイミド化合物と、特定の構造のシランカップリング剤とを含む下記アンダーフィル組成物が上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、下記のアンダーフィル組成物を提供する。
【０００７】
［１］
組成物全体中、下記（Ａ）～（Ｆ）成分を含むアンダーフィル組成物。
（Ａ）ビスシトラコンイミド化合物：１０～７５質量％
（Ｂ）エポキシ樹脂：０．１～７５質量％
（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤：（Ｂ）成分中のエポキシ基１モルに対して、（Ｃ）成分中のエポキシ反応性官能基のモル当量比が０．１～８．０となる量
（Ｄ）硬化促進剤：０．０００１～１５質量％
（Ｅ）下記式（１）で示される１種以上のシランカップリング剤：０．１～５質量％
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2025073656000001.tif
11
132
（式（１）中、Ｒはそれぞれ独立にメチル基又はエチル基である。ｍは８～１２の数である。Ａは、エポキシ基、グリシドキシ基、アクリロキシ基、メタクリロキシ基、及びアミノ基から選ばれる１種の官能基を末端に有する１価の有機基である。）
（Ｆ）平均粒径０．０１～５μｍの球状シリカ：２０～８０質量％
［２］
（Ａ）ビスシトラコンイミド化合物が下記式（２）で表される［１］記載のアンダーフィル組成物。
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2025073656000002.tif
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132
（式（２）中、Ｂは２価の有機基である。）
［３］
式（２）中のＢが下記構造で示される基及びダイマー酸骨格由来の炭化水素基から選ばれる基である［２］に記載のアンダーフィル組成物。
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182
168
（＊はシトラコンイミド基中の窒素原子との結合を意味する。ｎは１～２０である。）
［４］
式（２）中のＢが下記構造で示される脂肪族炭化水素基から選ばれる基である［３］に記載のアンダーフィル組成物。
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2025073656000004.tif
72
156
（＊はシトラコンイミド基中の窒素原子との結合を意味する。ｎは１～２０である。）
［５］
（Ａ）成分の数平均分子量が２００～１０，０００である［１］～［４］のいずれかに記載のアンダーフィル組成物。
［６］
（Ｂ）エポキシ樹脂が１分子中に２個以上のエポキシ基を有するものである［１］～［５］のいずれかに記載のアンダーフィル組成物。
［７］
（Ｃ）エポキシ樹脂硬化剤が、アミン化合物、フェノール化合物、酸無水物化合物及び活性エステル化合物から選ばれる１種以上である［１］～［６］のいずれかに記載のアンダーフィル組成物。
［８］
（Ｄ）硬化促進剤が、イミダゾール系硬化促進剤、有機リン系硬化促進剤及び第３級アミン系硬化促進剤から選ばれる１種以上である［１］～［７］のいずれかに記載のアンダーフィル組成物。
［９］
（Ｆ）球状シリカがゾルゲルシリカである［１］～［８］のいずれかに記載のアンダーフィル組成物。
【発明の効果】
【０００８】
本発明のアンダーフィル組成物は、浸入性に優れ、その硬化物は優れた誘電特性（低比誘電率及び低誘電正接）及び接着性を有する。したがって、本発明の組成物は、アンダーフィル用途に有用である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１０】
（Ａ）ビスシトラコンイミド化合物
本発明で用いる（Ａ）成分は、ビスシトラコンイミド化合物である。シトラコンイミド基はマレイミド基中の１つの水素原子がメチル基に置換しているものである。このメチル基の効果により、同骨格のマレイミド化合物と比較して、低誘電率、低誘電正接を示すだけでなく、低融点であり他の成分との相溶性も改善する。
（【００１１】以降は省略されています）

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