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公開番号2025097646
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-01
出願番号2023213961
出願日2023-12-19
発明の名称メタン製造方法及びメタン製造装置
出願人国立大学法人東京科学大学,国立大学法人大阪大学
代理人個人,個人,個人,個人,個人
主分類C07C 1/12 20060101AFI20250624BHJP(有機化学)
要約【課題】メタンを効率的に製造し、コストを低減できるメタン製造方法及びメタン製造装置の提供。
【解決手段】二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造方法であって、メタン化触媒が充填された反応器に二酸化炭素と水素との混合ガスを導入した状態で、前記反応器の内部に非平衡プラズマを発生させて、前記混合ガスを分解してラジカルを生成し、メタネーション反応を生じさせるメタネーション工程を備え、前記メタン化触媒は、前記反応器に収容された固定床式触媒層に配置され、前記メタネーション工程では、前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を生じさせ、且つ前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を継続させるメタン製造方法。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造方法であって、
メタン化触媒が充填された反応器に二酸化炭素と水素との混合ガスを導入した状態で、前記反応器の内部に非平衡プラズマを発生させて、前記混合ガスを分解してラジカルを生成し、メタネーション反応を生じさせるメタネーション工程を備え、
前記メタン化触媒は、前記反応器に収容された固定床式触媒層に配置され、
前記メタネーション工程では、前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を生じさせ、且つ前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を継続させるメタン製造方法。
続きを表示（約 1,000 文字）【請求項２】
前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、前記担体は、セリウム、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、マグネシウム、カリウム、カルシウム、ナトリウム及びランタンからなる群より選択される１種以上の元素を含む酸化物を含有し、前記金属触媒は、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、白金、パラジウム及びイリジウムからなる群より選択される１種以上の金属元素を含有する、請求項１に記載のメタン製造方法。
【請求項３】
前記メタネーション反応が開始した後、前記非平衡プラズマの発生を停止する、請求項１又は２に記載のメタン製造方法。
【請求項４】
前記メタネーション反応が開始した後に前記非平衡プラズマの発生を停止した、前記反応器の内部の温度又は生成されるメタンの量に基づいて、前記非平衡プラズマを再度発生させる、請求項１又は２に記載のメタン製造方法。
【請求項５】
酸素の非存在下で前記メタネーション工程を実施する、請求項１又は２に記載のメタン製造方法。
【請求項６】
二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造装置であって、
メタン化触媒を充填する反応器と、
前記反応器に前記二酸化炭素と前記水素とを供給するガス供給部と、
前記反応器から前記メタンを含む反応ガスを排出するガス排出部と、
前記反応器の内部に非平衡プラズマを発生させ、前記二酸化炭素と前記水素との混合ガスを分解してラジカルを生成するプラズマ発生手段と、を備え、
前記反応器は、反応容器と、前記反応容器に収容され、前記メタン化触媒が配置された固定床式触媒層と、を有し、前記反応器に外部から熱を供給する外部熱源を有さない、メタン製造装置。
【請求項７】
前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、
前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、前記担体は、セリウム、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、マグネシウム及びカリウム、カルシウム、ナトリウム、ランタンからなる群より選択される１種以上の元素を含む酸化物を含有し、前記金属触媒は、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、白金、パラジウム及びイリジウムからなる群より選択される１種以上の金属元素を含有する、請求項６に記載のメタン製造装置。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、メタン製造方法及びメタン製造装置に関する。
続きを表示（約 3,100 文字）【背景技術】
【０００２】
二酸化炭素は地球温暖化の要因とされる温室効果ガスの一つと考えられており、カーボンニュートラル社会の実現に向けて二酸化炭素を有用物質に変換する技術が検討されている。
二酸化炭素を有用物質であるメタンに変換する技術として、二酸化炭素と水素とからメタンを生成するメタネーション反応が知られている。
【０００３】
メタネーション反応は、一般的に加熱されたメタン化触媒の存在下で行われる。また、メタネーション反応をより最適化するため、非特許文献１は、プラズマを使用する方法を開示している。非特許文献１は外部加熱装置として電気炉を使用することを開示しており、触媒を加熱することで、メタネーション反応を起動している。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
Ｄａｅ－ＹｅｏｎｇＫｉｍ，ＨｙｕｎｇｗｏｎＨａｍＸｉａｏｚｈｏｎｇＣｈｅｎ，ＳｈｕａｉＬｉｕ，ＨａｏｒａｎＸｕ，ＢａｎｇＬｕ，ＳｈｉｎｙａＦｕｒｕｋａｗａ，Ｈｙｕｎ－ＨａＫｉｍ，ＳａｔｏｒｕＴａｋａｋｕｓａｇｉ，ＫｏｉｃｈｉＳａｓａｋｉ，ａｎｄＴｏｍｏｈｉｒｏＮｏｚａｋｉ：ＣｏｏｐｅｒａｔｉｖｅＣａｔａｌｙｓｉｓｏｆＶｉｂｒａｔｉｏｎａｌｌｙＥｘｃｉｔｅｄＣＯ２ａｎｄＡｌｌｏｙＣａｔａｌｙｓｔＢｒｅａｋｓｔｈｅＴｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃＥｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍＬｉｍｉｔａｔｉｏｎ：Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．２０２２，１４４，３１，１４１４０－１４１４９
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
メタネーションによる二酸化炭素の変換技術を普及させるにあたり、製造コストを低減することが課題となる。非特許文献１に開示された方法は、二酸化炭素の転換効率を大きく向上できる点で有用であるが、メタン製造装置の設置コストや運転コストをより節約する観点から改良の余地がある。
【０００６】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであって、メタンを効率的に製造し、コストを低減できるメタン製造方法及びメタン製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち、本発明は、以下の態様を含む。
［１］二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造方法であって、メタン化触媒が充填された反応器に二酸化炭素と水素との混合ガスを導入した状態で、前記反応器の内部に非平衡プラズマを発生させて、前記混合ガスを分解してラジカルを生成し、メタネーション反応を生じさせるメタネーション工程を備え、前記メタン化触媒は、前記反応器に収容された固定床式触媒層に配置され、前記メタネーション工程では、前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を生じさせ、且つ前記反応器に外部から熱を供給することなく前記メタネーション反応を継続させるメタン製造方法。
［２］前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、前記担体は、セリウム、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、マグネシウム、カリウム、カルシウム、ナトリウム及びランタンからなる群より選択される１種以上の元素を含む酸化物を含有し、前記金属触媒は、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、白金、パラジウム及びイリジウムからなる群より選択される１種以上の金属元素を含有する、［１］に記載のメタン製造方法。
［３］前記メタネーション反応が開始した後、前記非平衡プラズマの発生を停止する、［１］又は［２］に記載のメタン製造方法。
［４］前記メタネーション反応が開始した後に前記非平衡プラズマの発生を停止した、前記反応器の内部の温度又は生成されるメタンの量に基づいて、前記非平衡プラズマを再度発生させる、［１］～［３］のいずれか１つに記載のメタン製造方法。
［５］酸素の非存在下で前記メタネーション工程を実施する、［１］～［４］のいずれか１つに記載のメタン製造方法。
［６］二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造装置であって、メタン化触媒を充填する反応器と、前記反応器に前記二酸化炭素と前記水素とを供給するガス供給部と、前記反応器から前記メタンを含む反応ガスを排出するガス排出部と、前記反応器の内部に非平衡プラズマを発生させ、前記二酸化炭素と前記水素との混合ガスを分解してラジカルを生成するプラズマ発生手段と、を備え、前記反応器は、反応容器と、前記反応容器に収容され、前記メタン化触媒が配置された固定床式触媒層と、を有し、前記反応器に外部から熱を供給する外部熱源を有さない、メタン製造装置。
［７］前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、前記メタン化触媒は、担体及び前記担体に担持された金属触媒を含み、前記担体は、セリウム、ジルコニウム、イットリウム、アルミニウム、ケイ素、マグネシウム及びカリウム、カルシウム、ナトリウム、ランタンからなる群より選択される１種以上の元素を含む酸化物を含有し、前記金属触媒は、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、白金、パラジウム及びイリジウムからなる群より選択される１種以上の金属元素を含有する、［６］に記載のメタン製造装置。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、メタンを効率的に製造し、コストを低減できるメタン製造方法及びメタン製造装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
本発明のメタン製造装置の一例の模式図である。
本発明のメタン製造装置の一例の模式図である。
実施例１～３、比較例１のメタン製造方法について、固定床式触媒層の温度を横軸に、二酸化炭素転換率を縦軸に示したグラフである。
実施例４、比較例２のメタン製造方法について、固定床式触媒層の温度を横軸に、二酸化炭素転換率を縦軸に示したグラフである。
実施例４、比較例２のメタン製造方法について、固定床式触媒層の温度を横軸に、メタン選択率を縦軸に示したグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
＜メタン製造方法及びメタン製造装置＞
本発明は、二酸化炭素及び水素からメタンを製造するメタン製造方法である。
図１は、本発明のメタン製造装置の一例の概略模式図である。図１に示すメタン製造装置１は、メタン化触媒を充填する反応器１０を備える。
メタン製造装置１は、反応器１０に、二酸化炭素と水素とを供給するガス供給部Ｌ１と、反応器１０からメタンを含む反応ガスを排出するガス排出部Ｌ２と、反応器１０の内部に非平衡プラズマを発生させるプラズマ発生手段１３と、を備える。プラズマ発生手段１３は、第１の電極１３ａ及び第２の電極１３ｂを備える。
反応器１０は、誘電体を形成材料とする反応容器１１と、反応容器１１に収容され、メタン化触媒が配置された固定床式触媒層１２を有する。
製造装置１は、反応器１０に外部から熱を供給する外部熱源を有さない。
（【００１１】以降は省略されています）

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