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公開番号2024144807
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-10-15
出願番号2023056929
出願日2023-03-31
発明の名称複合酸化物粒子
出願人住友化学株式会社
代理人弁理士法人ブナ国際特許事務所
主分類C01B 33/26 20060101AFI20241004BHJP(無機化学)
要約【課題】球状で高結晶性であり、白味を帯びており、低熱膨張率である複合酸化物粒子を提供する。
【解決手段】本発明に係る複合酸化物粒子は、多結晶であり、かつ主結晶相がコージェライトおよびインディアライトの少なくとも一方を含み、TMA法による熱膨張率が1.5ppm以下である。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
多結晶であり、かつ主結晶相がコージェライトおよびインディアライトの少なくとも一方を含み、ＴＭＡ法による熱膨張率が１．５ｐｐｍ以下である、
複合酸化物粒子。
続きを表示（約 750 文字）【請求項２】
平均粒子径（Ｄ５０）が、０．１μｍ以上５００．０μｍ以下である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項３】
Ｘ線回折法で測定し、回折角２θが１５～４０°の範囲で、以下の式（Ｉ）で算出される結晶化度が４０以上である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
結晶化度＝結晶性ピーク面積／（結晶性ピーク面積＋非晶質ピーク面積）・・・（Ｉ）
【請求項４】
レーザー回折法による粒度分布において、累積９０％径である粒径Ｄ９０と累積１０％径である粒径Ｄ１０との差Ｄ９０－Ｄ１０が、１０００．０μｍ以下である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項５】
真円度が０．７０以上である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項６】
Ｘ線回折法で測定し、回折角２θが２７．５～２９．５°の範囲における結晶の主ピークの半値幅が、０．２０°以下である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項７】
ナノ粒子が、０．１質量％以上３０質量％以下の割合で含まれる、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項８】
Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間におけるＬ＊が９１．００以上１００．００以下、ａ＊が－１０．００以上３．００以下、およびｂ＊が－１０．００以上５．００以下である、請求項１に記載の複合酸化物粒子。
【請求項９】
粒子状のコージェライトとナノ粒子とを混合して混合粒子を得る工程と、
前記混合粒子を加熱する工程と、
を含む、複合酸化物粒子の製造方法。
【請求項１０】
前記加熱工程が、１０００℃以上１４００℃以下で行われる、請求項９に記載の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、複合酸化物粒子に関する。
続きを表示（約 2,300 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、次世代の半導体実装用材料が種々検討されている。例えば、特許文献１には、コージェライトおよびその多形であるインディアライトの少なくとも一方の結晶を含有する結晶化ガラスが記載されている。特許文献１に記載の結晶化ガラスは、例えば、高周波用基板の高周波電子デバイスの部材として有用であることが記載されている。
【０００３】
コージェライト成分を含む複合酸化物の軟化点は、９００℃付近で比較的低い。そのため、コージェライトの結晶多形であるインディアライト相が生成し始めるときに、粒子同士が固着して塊状となり、粒子状（球状）構造を維持することができない。したがって、特許文献１に記載の結晶化ガラスは、無機フィラーのように粉末状かつ球状で使用することができない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
国際公開第２０２２／０５９７２４号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は、球状で高結晶性であり、白味を帯びており、低熱膨張率である複合酸化物粒子を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決するべく鋭意検討を行った結果、以下の構成からなる解決手段を見出し、本発明を完成するに至った。
（１）多結晶であり、かつ主結晶相がコージェライトおよびインディアライトの少なくとも一方を含み、ＴＭＡ法による熱膨張率が１．５ｐｐｍ以下である、複合酸化物粒子。
（２）粒子径が、０．１μｍ以上５００．０μｍ以下である、上記（１）に記載の複合酸化物粒子。
（３）Ｘ線回折法で測定し、回折角２θが１５～４０°の範囲で、以下の式（Ｉ）で算出される結晶化度が４０以上である、上記（１）または（２）に記載の複合酸化物粒子。
結晶化度＝結晶性ピーク面積／（結晶性ピーク面積＋非晶質ピーク面積）・・・（Ｉ）
（４）レーザー回折法による粒度分布において、累積９０％径である粒径Ｄ９０と累積１０％径である粒径Ｄ１０との差Ｄ９０－Ｄ１０が、１０００．０μｍ以下である、上記（１）～（３）のいずれかに記載の複合酸化物粒子。
（５）真円度が０．７０以上である、上記（１）～（４）のいずれかに記載の複合酸化物粒子。
（６）Ｘ線回折法で測定し、回折角２θが２７．５～２９．５°の範囲における結晶の主ピークの半値幅が、０．２０°以下である、上記（１）～（５）のいずれかに記載の複合酸化物粒子。
（７）ナノ粒子が、０．１質量％以上３０質量％以下の割合で含まれる、上記（１）～（６）のいずれかに記載の複合酸化物粒子。
（８）Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間におけるＬ＊が９１．００以上１００．００以下、ａ＊が－１０．００以上３．００以下、およびｂ＊が－１０．００以上５．００以下である、上記（１）～（７）のいずれかに記載の複合酸化物粒子。
（９）コージェライト粒子とナノ粒子とを混合して混合粒子を得る工程と、混合粒子を加熱する工程とを含む、複合酸化物粒子の製造方法。
（１０）加熱工程が、１０００℃以上１４００℃以下で行われる、上記（９）に記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００７】
本発明に係る複合酸化物粒子は、球状で高結晶性であり、白味を帯びており、低熱膨張率である。したがって、本発明に係る複合酸化物粒子は、例えば、半導体パッケージ基板などの熱による反りを効率よく防止するため、基板に分散させて使用することができる。さらに、本発明に係る複合酸化物粒子は白味を帯びているため、半導体パッケージ基板などに使用したとしても、着色しない。その結果、半導体パッケージ基板などに生じる欠陥や汚れなどを光学的に見分けやすくなる。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明に係る複合酸化物粒子は、多結晶であり、かつ主結晶相がコージェライトおよびインディアライトの少なくとも一方を含む。すなわち、本発明に係る複合酸化物粒子は、コージェライトおよびインディアライトの少なくとも一方の微細な単結晶（結晶粒）を複数含んでいる。
【０００９】
コージェライトおよびインディアライトは、２ＭｇＯ・２Ａｌ
２
Ｏ
３
・５ＳｉＯ
２
の組成を有する化合物であり、異なる結晶構造を有する。主結晶相がコージェライトを主として含むか、インディアライトを主として含むかは、例えば、本発明に係る複合酸化物粒子を製造する際の加熱温度（焼成温度）に依存すると推察される。具体的には、１０００℃以上１２００℃以下程度で加熱すると、インディアライト相を主結晶相とする複合酸化物粒子が得られる傾向にある。一方、１２００℃以上１４００℃以下程度で加熱すると、コージェライト相を主結晶相とする複合酸化物粒子が得られる傾向にある。
【００１０】
本発明に係る複合酸化物粒子は、ＴＭＡ法による熱膨張率が１．５ｐｐｍ以下である。熱膨張率が１．５ｐｐｍ以下であることによって、本発明に係る複合酸化物粒子は、例えば、半導体パッケージ基板に分散させて使用すると、基板の熱による反りを効率よく防止することができる。本発明に係る複合酸化物粒子において、ＴＭＡ法による熱膨張率は、好ましくは０．０ｐｐｍ未満である。
（【００１１】以降は省略されています）

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