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公開番号2024066069
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-05-15
出願番号2022175327
出願日2022-11-01
発明の名称(111)面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜
出願人国立研究開発法人産業技術総合研究所
代理人個人,個人
主分類C30B 29/04 20060101AFI20240508BHJP(結晶成長)
要約【課題】(111)面を主面とする新規な単結晶ダイヤモンド膜を提供する。
【解決手段】(111)面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜であって、
前記単結晶ダイヤモンド膜は、窒素の含有率が1×10¹⁷～2×10¹⁸atms/cm³である、単結晶ダイヤモンド膜。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜であって、
前記単結晶ダイヤモンド膜は、窒素の含有率が１×１０
17
～２×１０
18
ａｔｍｓ／ｃｍ
3
である、単結晶ダイヤモンド膜。
続きを表示（約 770 文字）【請求項２】
前記単結晶ダイヤモンド膜は、厚みが３０μｍ以上である、請求項１に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
【請求項３】
前記単結晶ダイヤモンド膜は、一方面の面積が１ｍｍ
2
以上である、請求項１又は２に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
【請求項４】
前記単結晶ダイヤモンド膜は、自立膜である、請求項１又は２に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
【請求項５】
前記単結晶ダイヤモンド膜の自立膜は、厚み方向とは垂直方向に接合境界を有する、請求項１又は２に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
【請求項６】
前記［１１０］方向に欠陥が伝搬している、請求項１又は２に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
【請求項７】
（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド基板を用意する工程１と、
気相合成法を用いて、ダイヤモンド膜中の窒素の含有率が１×１０
17
～２×１０
18
ａｔｍｓ／ｃｍ
3
の（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜を成長させる工程２と、
を備えており、
前記工程２において、前記気相合成法に用いる反応ガス中の窒素濃度が、１×１０
-6
～５×１０
-5
ａｔｏｍｓ／ｃｍ
3
の範囲であり、かつ、前記気相合成法に用いる反応ガス中のメタンガス／水素ガス比（モル比）が、０．０１未満である、単結晶ダイヤモンド膜の製造方法。
【請求項８】
前記工程２で得られた（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜を、前記単結晶ダイヤモンド基板から分離する工程３をさらに備える、請求項７に記載の単結晶ダイヤモンド膜の製造方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜に関する。
続きを表示（約 3,000 文字）【背景技術】
【０００２】
ダイヤモンドは、高絶縁破壊電界（＞１０ＭＶ／ｃｍ）、高速キャリア移動度（電子：４５００ｃｍ
2
／Ｖｓ、正孔：３８００ｃｍ
2
／Ｖｓ）、物質中最高の熱伝導率（２２Ｗ／ｃｍＫ）等の優れた物性を有しており、さらに、化学的安定性及び耐放射線性にも優れているため、高温・極限環境下で動作するパワーデバイス材料としての応用が期待されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
特開２０１０－１５００６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
従来、ダイヤモンド膜としては、｛１００｝を主面とするものが主として使用されている。一方、ダイヤモンド膜の用途拡大等の観点からは、（１１１）を主面とするダイヤモンド膜も求められる。（１１１）を主面とするダイヤモンドは、リン、ホウ素、窒素などの高濃度不純物制御が可能であるため、ｐｎ接合を含む電子デバイス作製に欠かせない。また、（１１１）面はＮＶ中心軸の高い配向性制が可能であり、室温動作が可能な量子デバイス材料としても近年注目されている。特に、（１１１）を主面とするダイヤモンド膜は、ｎ型ドーピング濃度の制御性、電子スピンの配向性制御において（１００）面よりも優れており、電子デバイス、量子デバイス等への応用が期待されている。
【０００５】
ところが、（１１１）を主面とするダイヤモンド成長は、｛１００｝を主面とする場合と比較し割れやすく、化学気相成長（ＣＶＤ）法によって、（１１１）を主面とするダイヤモンドのバルク、厚膜を得ることは困難であることが知られている。そこで、従来法では、高圧合成したダイヤモンド結晶や｛１００｝を主面とするＣＶＤ成長で得られたバルク結晶から、レーザーカットにより（１１１）面を切り出している。このため、材料のロスや、｛１００｝を主面としたバルクＣＶＤ成長、研磨などに多くの時間を要するという問題を有する。
【０００６】
本発明は、（１１１）面を主面とする新規な単結晶ダイヤモンド膜を提供することを主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記のような課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド基板の表面に単結晶ダイヤモンド膜を成長させる際、気相合成法に用いる反応ガス中の窒素濃度を所定範囲に設定しつつ、さらに、反応ガス中のメタンガス／水素ガス比についても制御することで、（１１１）面を主面とする新規な単結晶ダイヤモンド膜が好適に製造されることを見出した。本発明は、このような知見に基づいて、さらに検討を重ねることにより完成された発明である。
【０００８】
すなわち、本発明は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１．（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜であって、
前記単結晶ダイヤモンド膜は、窒素の含有率が１×１０
17
～２×１０
18
ａｔｍｓ／ｃｍ
3
である、単結晶ダイヤモンド膜。
項２．前記単結晶ダイヤモンド膜は、厚みが３０μｍ以上である、項１に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
項３．前記単結晶ダイヤモンド膜は、一方面の面積が１ｍｍ
2
以上である、項１又は２に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
項４．前記単結晶ダイヤモンド膜は、自立膜である、項１～３のいずれか１項に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
項５．前記単結晶ダイヤモンド膜の自立膜は、厚み方向とは垂直方向に接合境界を有する、項１～４のいずれか１項に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
項６．前記［１１０］方向に欠陥が伝搬している、項１～５のいずれか１項に記載の単結晶ダイヤモンド膜。
項７．（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド基板を用意する工程１と、
気相合成法を用いて、ダイヤモンド膜中の窒素の含有率が１×１０
17
～２×１０
18
ａｔｍｓ／ｃｍ
3
の（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜を成長させる工程２と、
を備えており、
前記工程２において、前記気相合成法に用いる反応ガス中の窒素濃度が、１×１０
-6
～５×１０
-5
ａｔｏｍｓ／ｃｍ
3
の範囲であり、かつ、前記気相合成法に用いる反応ガス中のメタンガス／水素ガス比（モル比）が、０．０１未満である、単結晶ダイヤモンド膜の製造方法。
項８．前記工程２で得られた（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜を、前記単結晶ダイヤモンド基板から分離する工程３をさらに備える、項７に記載の単結晶ダイヤモンド膜の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、（１１１）面を主面とする新規な単結晶ダイヤモンド膜を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
比較例１における試料全体の微分干渉顕微鏡像（結晶全域に割れ）である。
比較例１における成膜後の試料の透過顕微鏡像である。
実施例１における試料全体の微分干渉顕微鏡像（全域で単結晶成長）である。
比較例２における試料全体の微分干渉顕微鏡像（多結晶化）である。
比較例２における成膜後の試料の透過顕微鏡像である。
実施例１－３及び比較例１，２で得られた試料中の不純物（Ｎ，Ｂ，Ｈ，Ｓｉ）の濃度を示すグラフ（横軸がＮ／Ｈ（ｐｐｍ）、縦軸が各不純物濃度（ａｔｏｍｓ／ｃｍ
3
）である。
実施例７の（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜の偏光顕微鏡像である。
参考例１の高圧合成で得られた（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜の偏光顕微鏡像である。
参考例２の（１００）バルク結晶から切り出した、（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜の偏光顕微鏡像である。
参考例１の単結晶ダイヤモンド膜上に形成したエッチピットの形状である。
参考例２の単結晶ダイヤモンド膜上に形成したエッチピットの形状である。
実施例７の単結晶ダイヤモンド膜上に形成したエッチピットの形状である。
実施例８の（１１１）面を主面とする単結晶ダイヤモンド膜の偏光顕微鏡像である。
実施例８で得られた試料をレーザー切断し、試料ａ及び試料ｂの２つに分割した様子を示す偏光顕微鏡像である。
試料ａ及び試料ｂの切断箇所を合わせて成膜した後の試料の微分干渉顕微鏡像である。
図１６（ａ）は、当該試料の接合部のレーザー顕微鏡像であり、図１６（ｂ）はそのプロファイルである。
【発明を実施するための形態】
（【００１１】以降は省略されています）

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