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公開番号2025065636
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-04-22
出願番号2023174974
出願日2023-10-10
発明の名称リチウムイオン二次電池用複合活物質
出願人東ソー株式会社
代理人
主分類H01M 4/36 20060101AFI20250415BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】
従来の複合活物質と比べ、不可逆容量が生じにくい複合活物質を提供することを目的とする。
【解決手段】
シリコン系材料及び非晶質炭素を含有し、該非晶質炭素が空隙を有するリチウムイオン二次電池用複合活物質であって、該空隙が、シリコン系材料を含む有効空隙及びシリコン系材料を含まない無効空隙の少なくともいずれかからなり、なおかつ、走査型電子顕微鏡による断面観察において、有効空隙及び無効空隙の断面積の合計に対する無効空隙の断面積の割合が、0%超25%以下である、リチウムイオン二次電池用複合活物質を提供する。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
シリコン系材料及び非晶質炭素を含有し、該非晶質炭素が空隙を有するリチウムイオン二次電池用複合活物質であって、該空隙が、シリコン系材料を含む有効空隙及びシリコン系材料を含まない無効空隙の少なくともいずれかからなり、なおかつ、走査型電子顕微鏡による断面観察において、有効空隙及び無効空隙の断面積の合計に対する無効空隙の断面積の割合が、０％超２５％以下である、リチウムイオン二次電池用複合活物質。
続きを表示（約 380 文字）【請求項２】
前記シリコン系材料の体積に対する前記有効空隙の体積比が１以上５０以下である、請求項１に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
【請求項３】
平均粒径（Ｄ５０）が１μｍ以上２０μｍ以下である、請求項１又は請求項２に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
【請求項４】
前記シリコン系材料が金属シリコンである、請求項１又は請求項２に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
【請求項５】
前記金属シリコンの純度が９８質量％以上である、請求項４に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
【請求項６】
請求項１又は請求項２のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質を含む負極。
【請求項７】
請求項６に記載の負極を有するリチウムイオン二次電池。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本開示は、リチウムイオン二次電池用複合活物質及びその製造方法に関する。
続きを表示（約 1,500 文字）【背景技術】
【０００２】
充放電に伴う体積変化が抑制されたシリコン系のリチウムイオン二次電池用負極活物質として、金属シリコンやシリコン化合物などのシリコン系材料と炭素材料とからなり、シリコン系材料が炭素材料に包含され、なおかつ、シリコン系材料と炭素材料の間に空隙に有する構造を有する複合活物質（以下、単に「複合活物質」ともいう。）が検討されている（特許文献１）。
【０００３】
特許文献１で開示された複合活物質は、ポリスチレンを被覆したシリコンからポリスチレンを焼成除去することでこのような構造を実現しており、シリコン系材料と炭素材料の間の空隙によって、充放電に伴うシリコン系材料の膨張を緩和させていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
国際公開２０２１／１９３６６２
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１で開示された複合活物質は、膨張の緩和が十分ではなく、充放電の繰り返しにより複合活物質の構造の破壊が生じやすかった。そのため、実用電池としての使用を想定した場合、不可逆容量が生じやすく、サイクル特性が十分ではなかった。
【０００６】
本開示は、従来の複合活物質と比べ、不可逆容量が生じにくい複合活物質を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本開示においては、複合活物質のサイクル特性の向上について検討した。その結果、複合活物質の空隙部にはシリコン系材料を含まない空隙部が存在することに着目し、これを低減することで、複合活物質の不可逆容量が低減することを見出した。
【０００８】
すなわち、本発明は特許請求の範囲に記載の通りであり、また、本開示の要旨は以下の通りである。
［１］シリコン系材料及び非晶質炭素を含有し、該非晶質炭素が空隙を有するリチウムイオン二次電池用複合活物質であって、該空隙が、シリコン系材料を含む有効空隙及びシリコン系材料を含まない無効空隙からなり、なおかつ、走査型電子顕微鏡による断面観察において、有効空隙及び無効空隙の断面積の合計に対する無効空隙の断面積の割合が、０％超２５％以下である、リチウムイオン二次電池用複合活物質。
［２］前記シリコン系材料の体積に対する前記有効空隙の体積比が１以上５０以下である、上記［１］に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
［３］平均粒径（Ｄ５０）が１μｍ以上２０μｍ以下である、上記［１］又は［２］に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
［４］前記シリコン系材料が金属シリコンである、上記［１］乃至［３］のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
［５］前記金属シリコンの純度が９８質量％以上である、上記［４］に記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質。
［６］上記［１］乃至［５］のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池用複合活物質を含む負極。
［７］上記［６］に記載の負極を有するリチウムイオン二次電池。
【発明の効果】
【０００９】
本開示により、従来の複合活物質と比べ、不可逆容量が生じにくい複合活物質を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
本複合活物質の断面を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
（【００１１】以降は省略されています）

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