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公開番号2025114551
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-08-05
出願番号2025061787,2021519824
出願日2025-04-03,2019-10-10
発明の名称シルクベースの材料の圧縮および熱で支援される生産
出願人トラスティーズ オブ タフツ カレッジ
代理人個人,個人
主分類C08J 5/18 20060101AFI20250729BHJP(有機高分子化合物;その製造または化学的加工;それに基づく組成物)
要約【課題】新規の圧縮および熱ベースの方法を使用するシルクベースの材料の生産に関する。
【解決手段】本開示は、(i)実質的にアモルファス構造を含むシルクフィブロイン材料を提供するステップ、および(ii)シルクフィブロイン物品を形成するためにシルクフィブロイン材料に高温および高圧の少なくとも1つを印加するステップを含む方法を提供し、該印加するステップは、少なくとも一部のシルクフィブロインと、シルクフィブロイン材料中のフィブロインの構造変化との間の融合を誘導する。一部の実施形態では、本開示は、本明細書に開示される方法に従って作製されたシルクフィブロイン物品も提供する。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項1】
本明細書に記載の発明。

発明の詳細な説明【技術分野】
【0001】
関連出願への相互参照
本出願は、2018年10月10日出願の米国特許仮出願第62/743,975号に関連し、それに基づく優先権を主張し、そしてすべての目的のためにその全体を本明細書に援用する。
続きを表示(約 3,100 文字)【0002】
連邦政府の資金による研究に関する声明
本発明は、米国国立衛生研究所によって付与された助成金AR068048およびDE016525、ならびに米国空軍によって付与された助成金FA9550-17-1-0333の下で政府支援によってなされた。政府は本発明に一定の権利を有する。
【背景技術】
【0003】
背景
シルクは、概して、カイコ、クモ、サソリ、ハエなどの鱗翅目の幼虫によって自然に生成されるタンパク質ポリマーとして規定される。カイコシルクは何世紀にもわたって織物生産に商業的に使用されており、歴史上最も研究されたタンパク質ベースの材料の1つとして認識されている。カイコシルクおよびクモシルクは最も研究され、広く使用されており、その生体適合性、生分解性および並外れた機械的性質のために、薬物送達および組織工学などの生物医学的用途に優れた材料である。カイコシルクは何世紀にもわたって縫合材料として使用されてきたが、近年、生体内での分解速度が調整可能であること、ならびに繊維、フィルム、ゲル、および発泡体などの複数の種類の材料に製造されることができることにより、さまざまな医学的用途をもつバイオマテリアルとして大きな注目を集めている。しかし、従来のポリマー産業と比較して、シルクの加工およびシルクベースの材料の生産のために開発された技術は非常に限られている。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【0004】
要旨
本明細書に記載される組成物および方法は、とりわけ、新規の圧縮および熱ベースの方法を使用するシルクベースの材料の生産に関する。本明細書のシルクベースの材料には、純粋なシルク材料(例えば、シルクフィルム、シルクモノリス材料)および/または複合材料(例えば、シルク-グラフェン複合材料、シルク-酵素複合材料)が含まれる。本明細書に記載されるプロセスは、透明なシルクフィルム、シルクの整形外科用のデバイスおよび機能性シルクパターンなどの、溶液ベースのプロセスによって製造された材料の特性に匹敵するかまたはさらに優れた特性をもつ多様なシルク材料を生成することが示されている。さらに、一部の実施形態では、これらのプロセスを使用して、シルク分解酵素および導電性シルク-グラフェン複合材料を組み込むことにより、分解性を制御できるシルク材料などの、溶液ベースのプロセスでは達成できない機能性シルクフォーマットを製造することができる。一部の実施形態では、本明細書に記載の製造技術は、コラーゲンおよび組換えシルクタンパク質のような他の構造的な生体高分子に拡張することができる。
【0005】
一部の実施形態では、本開示は、(i)実質的にアモルファス構造を含むシルクフィブロイン材料を提供するステップ、および(ii)シルクフィブロイン物品を形成するためにシルクフィブロイン材料に少なくとも1つの高温度および高圧力を印加するステップを含む方法を提供し、該印加するステップは、少なくとも一部のシルクフィブロインと、シルクフィブロイン材料中のフィブロインの構造変化との間の融合を誘導する。一部の実施形態では、シルクフィブロイン材料は、一緒に融合されている少なくとも一部のシルクフィブロインを含む、シルクのコンフォメーション変化を受けた固体のシルク製品に変換される。
【0006】
一部の実施形態では、本開示は、(i)所望の結晶化度および所望の材料特性の所望のシルクフィブロイン物品を生産するための高温度および高圧力を選択するステップ;および(ii)シルクフィブロイン物品を形成するために、実質的にアモルファス構造を含むシルクフィブロイン材料に高温度および高圧力を印加するステップを含む方法を提供し、該シルクフィブロイン物品は、所望の結晶化度および所望の材料特性を有する。
【0007】
一部の実施形態では、本開示は、本明細書に開示される方法に従って作製されたシルクフィブロイン物品も提供する。一部の実施形態では、シルクフィブロイン物品は、包装材料であるか、または包装材料を含む。一部の実施形態では、包装材料は、電子デバイス、薬物送達システム、パターニング、成形、およびそれらの任意の組合せの製造での使用に適している。一部の実施形態では、シルクフィブロイン物品は、半結晶性シルクフィブロインを含み、該シルクフィブロイン物品のガラス転移温度は約40℃~135℃の間である。一部の実施形態では、提供される組成物は、結晶性シルクフィブロインと非結晶性シルクフィブロインの両方を含む。一部の実施形態では、シルクフィブロイン物品の曲げ強度は、少なくとも5MPaであり、シルクフィブロイン物品の実質的に全体の密度は、少なくとも1.20g/cm

である。一部の実施形態では、シルクフィブロイン物品は、約10%(w/w)またはそれ以上の量のシルクを含む。一部の実施形態では、シルクフィブロイン物品は、37℃で水性環境に30日間曝された後、少なくとも1重量%分解する。
【0008】
さまざまな実施形態において、本開示は、高温度および/または高圧力の特定の組合せの印加が、シルクフィブロイン材料中のシルク分子の結晶化をもたらし得るという発見を包含する。一部の実施形態では、結晶化には、アモルファス状態から半結晶性または結晶性構造および/またはβシート構造への転移が含まれる場合がある。一部の実施形態では、高温度および/または圧力を適用することにより、シルクフィブロイン材料中のβシートのレベルと比較してシルクフィブロイン物品中のβシートの量が少なくとも1%増加する可能性がある。一部の実施形態では、印加するステップにより、シルクフィブロイン材料中のβシートのレベルと比較してシルクフィブロイン物品中のβシートの量が少なくとも50%増加する。本明細書で考察されるように、本開示は、シルクフィブロイン材料を高温度に曝す、少なくとも1回の期間、およびシルクフィブロイン材料を高圧力に曝す、少なくとも1回の期間の各々の印加を含む、シルクフィブロイン物品を提供するための一連の新しい方法を提供する。一部の実施形態では、高温度と高圧力は同時に印加される。一部の実施形態では、高温度は、高圧力が印加された後に、シルクフィブロイン材料に印加される。一部の実施形態では、印加するステップは、少なくとも部分的に、型の中で行われる。一部の実施形態では、印加は、型の中で行われない。
【0009】
本明細書で考察されるように、本開示は、シルクフィブロイン材料を高温度に曝す、少なくとも1回の期間、およびシルクフィブロイン材料を高圧力に曝す、少なくとも1回の期間の各々の印加を含む、シルクフィブロイン物品を提供するための一連の新しい方法を提供する。一部の実施形態では、高温度と高圧力は同時に印加される。一部の実施形態では、高温度は、高圧力が印加された後に、シルクフィブロイン材料に印加される。一部の実施形態では、印加するステップは、少なくとも部分的に、型の中で行われる。一部の実施形態では、印加は、型の中で行われない。
【0010】
一部の実施形態では、印加するステップは熱プレスであるか、または熱プレスを含む。一部の実施形態では、熱プレスは、少なくとも1MPaの圧力で行われる。一部の実施形態では、熱プレスは、25℃~200℃の間の温度で行われる。
(【0011】以降は省略されています)

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