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公開番号2025111624
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-07-30
出願番号2025071366,2024052420
出願日2025-04-23,2024-03-27
発明の名称Sm-Fe-N系磁性粉体の製造方法およびSm-Fe-N系磁性粉体
出願人DOWAホールディングス株式会社,国立研究開発法人産業技術総合研究所
代理人個人
主分類H01F 41/02 20060101AFI20250723BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】高い最大エネルギー積(BH)_maxを呈し、かつ不純物が少ない、ボンド磁石の性能向上、製造性向上に有用なSm-Fe-N系磁性粉体を提供する。
【解決手段】ガスアトマイズ法による凝固過程で形成されたSm/Feモル比が0.09以上0.25以下であるSm-Fe系合金の粉体を、900℃以上1200℃以下の温度に加熱することにより、その粉体の粒子の結晶粒を粗大化させる熱処理工程と、
前記熱処理工程によって結晶粒が粗大化したSm-Fe系合金の粉体を粉砕することにより、その粉体の粒子を、結晶粒内破壊を含む破断により微細化する粉砕工程と、
前記粉砕工程により微細化したSm-Fe系合金の粉体を、窒素化合物または窒素を含有する非酸化性ガス雰囲気中で500℃以下の温度範囲に加熱保持することにより、その粉体の粒子に窒素を導入する窒化工程と、
を有するSm-Fe-N系磁性粉体の製造方法。
【選択図】図5
特許請求の範囲【請求項１】
ガスアトマイズ法による凝固過程で形成されたＳｍ／Ｆｅモル比が０.０９以上０.２５以下であるＳｍ－Ｆｅ系合金の粉体を、９００℃以上１２００℃以下の温度に加熱することにより、その粉体の粒子の結晶粒を粗大化させる熱処理工程と、
前記熱処理工程によって結晶粒が粗大化したＳｍ－Ｆｅ系合金の粉体を粉砕することにより、その粉体の粒子を、結晶粒内破壊を含む破断により微細化する粉砕工程と、
前記粉砕工程によって微細化したＳｍ－Ｆｅ系合金の粉体を、窒素化合物または窒素を含有する非酸化性ガス雰囲気中で５００℃以下の温度範囲に加熱保持することにより、その粉体の粒子に窒素を導入する窒化工程と、
を有するＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
続きを表示（約 1,000 文字）【請求項２】
前記粉砕工程で粉砕に供するＳｍ－Ｆｅ系合金の粉体は、前記熱処理工程後に、水素雰囲気中で加熱保持する水素処理が施されたものである、請求項１に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項３】
前記粉砕工程において、レーザー回折・散乱法による体積基準の粒度分布における累積５０％粒子径Ｄ
５０
が０.５μｍ以上５.０μｍ以下である粉体を得る、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項４】
前記粉砕工程において、Ｓｍ－Ｆｅ系合金の粉体を、ジェットミルを用いて粉砕する、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項５】
前記窒化工程における非酸化性ガス雰囲気が窒素ガス雰囲気である、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項６】
前記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体は、最大エネルギー積（ＢＨ）
ｍａｘ
が１５０ｋＪ／ｍ
３
以上である、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項７】
前記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体は、Ｔｈ
２
Ｚｎ
１７
型結晶構造を有するものである、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項８】
前記Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体は、Ｎ／Ｆｅモル比が０.０６以上０.３０以下である、請求項１または２に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法。
【請求項９】
Ｓｍ、Ｆｅ、Ｎを主成分とする粒子からなる粉体であって、Ｆｅに対するＳｍのモル比Ｓｍ／Ｆｅが０.０９以上０.２５以下、かつ当該粉体中のＣａ含有量が０.００５質量％以下である組成を有し、レーザー回折・散乱法による体積基準の粒度分布における累積５０％粒子径Ｄ
５０
が０.５μｍ以上５.０μｍ以下であり、最大エネルギー積（ＢＨ）
ｍａｘ
が１５０ｋＪ／ｍ
３
以上である、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体。
【請求項１０】
角形比σ
ｒ
／σ
ｓ
が０.７６０以上である、請求項９に記載のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造方法およびＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体に関する。
続きを表示（約 2,200 文字）【背景技術】
【０００２】
Ｓｍ
２
Ｆｅ
１７
金属間化合物に窒素を導入した物質（代表的な組成式はＳｍ
２
Ｆｅ
１７
Ｎ
３
）は優れた硬磁性を呈する強磁性体であることが知られている。本明細書では、Ｓｍ
２
Ｆｅ
１７
の化学量論組成またはその周辺組成におけるＳｍ－Ｆｅ系合金に窒素を導入した物質の粉体であって、強磁性体であるものを「Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体」と呼ぶ。Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体は、ボンド磁石の素材として有用である。
【０００３】
Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の製造技術として、アトマイズ法、単ロール法などの凝固プロセスを利用する方法や、Ｃａなどを還元剤に用いた還元拡散法を利用する方法が知られている。
【０００４】
例えば特許文献１には、ガスアトマイズ法によりＳｍ
２
Ｆｅ
１７
合金の球状粒子を合成し、得られた粉体を管状炉で窒化処理して、Ｓｍ
２
Ｆｅ
１７
Ｎ
３
組成の合金粉末を得たことが記載されている。ガスアトマイズ法で得られた粒子の平均粒径は１１０μｍ（段落００１２）あるいは８０μｍ（段落００１４）である。
【０００５】
特許文献２には、ガス噴霧、ガス－水噴霧および水噴霧によるアトマイズ法で、Ｓｍ－Ｆｅ系あるいはＳｍ－Ｆｅ－Ｃ系にＳｉ等の元素を添加した組成の磁性粉を合成した例が記載されている。粒子径は８０～１１０μｍ程度である（段落００１９）。得られた粒子を窒化処理することによりＳｍ－Ｆｅ－（Ｃ）－Ｓｉ－Ｎ系の粉体が得られている。窒化後の磁性粉は、最大エネルギー積（ＢＨ）
ｍａｘ
が６～１３ＭＧＯｅ（４８～１０３ｋＪ／ｍ
３
）程度であるものが多く、最大でも１８.２ＭＧＯｅ（１４５ｋＪ／ｍ
３
）（表５）である。
【０００６】
特許文献３には、単ロール法で得られた薄板状の急冷合金を７５０℃で熱処理したのち４５０℃で２時間窒化処理し、その後、粉砕する方法で、粒径１０６μｍ以下のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体を得た例が示されている（実施例１）。その粉体の最大エネルギー積（ＢＨ）
ｍａｘ
は１０２ｋＪ／ｍ
３
である（表２）。
【０００７】
特許文献４には、Ｃａを用いた還元拡散法および窒化処理を利用してＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系などの磁性粉体を得るに際し、還元反応を２回に分けて行う工程を採用することにより、粉砕工程を一切用いないで平均粒子径５μｍ以下の粉体を得る技術が開示されている。第二還元工程を終えた粉末について、「水洗の後に酢酸等の弱酸を使用してカルシウムの分離を徹底する。」と記載されている。それでも実施例で得られた粉末には０.０１ｗｔ％のＣａが残存している（段落００３４、００３７、００４７、００５０、００６０）。
【０００８】
特許文献５には、Ｃａを用いた還元拡散法で得られた粒子に、水素処理と解砕処理を施したのち窒化処理を施す方法を利用して、コアシェル構造のＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体を得る技術が開示されている。実施例で得られているＳｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体の粒子径はＤ
５０
が２.８～９.１μｍであり（段落０１２２、０１３１、０１３６、０１３９、０１４４、０１５１、０１５８、０１６５、０１７２）、残留磁化σ
ｒ
は１０１～１０２Ａｍ
２
／ｋｇ程度である（段落０１２３、０１３３）。粒子にはＣａが例えば０.０１質量％未満で含まれる（段落０１１４）。外層と内層からなるシェルの内層にはＣａが含まれないとされるが、特許文献５でいう「Ｃａを含有しない」とは、Ｃａ含有量が１.０原子％未満であることを意味する（段落００４３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
特開平７－１１３０７号公報
特開２００１－６８３１５号公報
特開２００２－２４６２１２号公報
特開平１１－３１０８０７号公報
特開２０２２－１７７６９９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
近年、自動車モーターやセンサーの高性能化に対応すべく、Ｓｍ－Ｆｅ－Ｎ系磁性粉体を用いたボンド磁石には、磁気特性のより一層の向上が期待されている。特に、異方性ボンド磁石の特性向上には、最大エネルギー積（ＢＨ）
ｍａｘ
ができるだけ高い磁性粉体を適用することが有利となる。アトマイズ法、単ロール法などの急冷凝固プロセスで得られる凝固金属は微結晶からなる多結晶組織となるのが一般的である。そのような微細多結晶の凝固金属に由来する磁性粉体において、高い（ＢＨ）
ｍａｘ
を実現することは容易でない。特許文献２、３には上述のようにＳｍを用いた磁性粉体の（ＢＨ）
ｍａｘ
値が示されているが、異方性ボンド磁石の特性改善に寄与するためには（ＢＨ）
ｍａｘ
の更なる向上が望まれる。
（【００１１】以降は省略されています）

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