特許ウォッチ

公開番号2025122629
公報種別公開特許公報(A)
公開日2025-08-21
出願番号2025011798
出願日2025-01-28
発明の名称ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法
出願人福建省金龍稀土股分有限公司
代理人個人,個人
主分類H01F 1/057 20060101AFI20250814BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】優れた残留磁束密度、保磁力及び角型比を有し、組成と性能の調整の面での柔軟性が高く、かつ、粒界拡散の効果を効果的に高め、重希土類の利用率を高めるネオジム鉄ホウ素磁石I、ネオジム鉄ホウ素磁石II及びその製造方法を提供する。
【解決手段】ネオジム鉄ホウ素磁石Iは、主相結晶粒、三角粒界領域及び二粒子粒界領域を含み、いずれにもMB₂粒子が含まれ、MはNb、Zr及びTiから選ばれる1つ又は複数であり、各部分におけるMB₂粒子の数がネオジム鉄ホウ素磁石IにおけるMB₂粒子の数に占める比率は、三角粒界領域において90%未満であり、二粒子粒界領域と主相結晶粒において10%を超えており、二粒子粒界領域において5%を超えており、Mの含有量は0.1wt%～1.5wt%である。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉであって、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、主相結晶粒、三角粒界領域及び二粒子粒界領域を含み、前記主相結晶粒、前記三角粒界領域及び前記二粒子粒界領域のいずれにもＭＢ
２
粒子が含まれ、ＭはＮｂ、Ｚｒ及びＴｉから選ばれる１つ又は複数であり、
前記三角粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は９０％未満であり、前記二粒子粒界領域と前記主相結晶粒におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は１０％を超えており、前記二粒子粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は５％を超えており、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭの含有量は０．１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味する、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石Ｉ。
続きを表示（約 6,100 文字）【請求項２】
前記三角粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は、５０％～８０％であり、例えば６８％、７４％、又は７８％であり、及び／又は、
前記二粒子粒界領域と前記主相結晶粒におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は、２０％～５０％であり、例えば２２％、２６％又は３２％であり、及び／又は、
前記Ｍの含有量は、好ましくは０．１ｗｔ％～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｚｒの含有量は、好ましくは０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｎｂの含有量は、好ましくは０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｔｉの含有量は、好ましくは０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記ＭＢ
２
粒子の形状は、例えば、球状、針状、棒状及びシート状の１つ又は複数であり、好ましくは棒状及び／又はシート状であり、及び／又は、
前記ＭＢ
２
粒子の形状が球状又はシート状である場合、前記ＭＢ
２
粒子の粒径は、好ましくは５００ｎｍ未満であり、より好ましくは２００ｎｍ未満であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、下記の成分を含み、
ＲＬ：２４ｗｔ％～３３ｗｔ％、ＲＬは、軽希土類元素であり、かつ、前記ＲＬは、Ｎｄ、０．７ｗｔ％～１．２ｗｔ％のＢ、０．１ｗｔ％～１ｗｔ％のＭを含み、残部は、Ｆｅであり、
ここで、ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、好ましくはＴを含み、Ｔは、Ｃｕ、Ａｌ及びＧａから選ばれる１つ又は複数であり、
ここで、前記Ｔの含有量は、好ましくは０～２．１ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ａｌの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．０８ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．１９ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、好ましくは、Ｃｏをさらに含み、
ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０～２ｗｔ％であり、例えば１ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、Ｄｙ及び／又はＴｂをさらに含むことが好ましく、
ここで、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０～１．５ｗｔ％であり、より好ましくは０．１ｗｔ％～０．１５ｗｔ％であり、例えば０．１２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０～１．５ｗｔ％であり、より好ましくは０．１ｗｔ％～０．１５ｗｔ％であり、例えば０．１２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記ＲＬは、好ましくは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｈｏ、及びＹのうちの１つ又は複数を含み、
ここで、前記ＲＬの含有量は、好ましくは２９ｗｔ％～３２ｗｔ％であり、例えば３０．１４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．８ｗｔ％～１．１ｗｔ％であり、例えば０．９６ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味する、
ことを特徴とする請求項１に記載のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉ。
【請求項３】
請求項１又は２に記載のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉの製造方法であって、以下のステップを含み、
原料に対して溶解製錬、鋳造、水素破砕処理、ジェットミル処理、プレス成形、焼結処理及び時効処理を行った後に得ており、前記水素破砕処理は、水素吸収、脱水素、冷却処理のステップを順に含み、
前記原料におけるＭの含有量は０．１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、ＭはＮｂ、Ｚｒ及びＴｉから選ばれる１つ又は複数である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石Ｉの製造方法。
【請求項４】
前記Ｍの含有量は、０．１ｗｔ％～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｚｒの含有量は、０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｎｂの含有量は、０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記Ｔｉの含有量は、０～１ｗｔ％であり、例えば０．４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、及び／又は、
前記溶解製錬の温度は、１５００～１５６０℃であり、より好ましくは１５００～１５４０℃であり、及び／又は、
前記溶解製錬の真空度は、例えば５×１０
－２
Ｐａであり、及び／又は、
前記溶解製錬の装置は、高周波真空誘導溶解炉であり、及び／又は、
前記鋳造の温度は、１３５０～１５６０℃であり、好ましくは１４２０～１４６０℃であり、及び／又は、
前記鋳造の方法は、ストリップ鋳造方法であり、及び／又は、
前記鋳造後に得られる合金鋳片の厚さは、０．２～０．４ｍｍであり、例えば０．３５ｍｍであり、及び／又は、
前記水素吸収の圧力は、０．０８５ＭＰａであり、及び／又は、
前記脱水素の温度は、４５０～５５０℃であり、及び／又は、
前記脱水素は、真空引きしながら昇温する条件下で脱水素を行うステップを含み、及び／又は、
前記ジェットミル処理後に得られる粉体の粒径は１～８μｍであり、及び／又は、
前記ジェットミル処理は、酸化ガス含有量が２０～５０ｐｐｍである雰囲気下で行われ、ここで、前記酸化ガスは、酸素及び／又は水蒸気を指し、及び／又は、
前記ジェットミル処理の圧力は、０．４～１ＭＰａであり、例えば０．６８ＭＰａであり、及び／又は、
前記プレス成形の磁場強度は、０．７～２．５Ｔであり、例えば１．８Ｔであり、及び／又は、
前記プレス成形は、不活性雰囲気下、例えば窒素雰囲気下で行われ、及び／又は、
前記焼結処理の温度は、９００～１２００℃であり、例えば１０８５℃であり、及び／又は、
前記焼結処理の時間は、３～２４ｈであり、例えば６ｈであり、及び／又は、
前記時効処理は、１段目時効処理及び２段目時効処理を順に含み、ここで、前記１段目時効処理の温度は、好ましくは６００～９８０℃であり、例えば、９００℃であり、ここで、前記２段目時効処理の温度は、好ましくは４００～６００℃であり、例えば、５２０℃であり、及び／又は、
前記原料は、下記の成分を含み、
ＲＬ：２４ｗｔ％～３３ｗｔ％、ＲＬは、軽希土類元素であり、かつ、前記ＲＬは、Ｎｄ、０．７ｗｔ％～１．２ｗｔ％のＢ、０．１ｗｔ％～１ｗｔ％のＭを含み、残部は、Ｆｅであり、
ここで、前記原料は、好ましくはＴを含み、Ｔは、Ｃｕ、Ａｌ及びＧａから選ばれる１つ又は複数であり、
ここで、前記Ｔの含有量は、好ましくは０～２．１ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｃｕの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ａｌの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．０８ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｇａの含有量は、好ましくは０～０．７ｗｔ％であり、例えば０．１９ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記原料は、好ましくは、Ｃｏをさらに含み、ここで、前記Ｃｏの含有量は、好ましくは０～２ｗｔ％であり、例えば１ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記原料は、Ｄｙ及び／又はＴｂをさらに含むことが好ましく、
ここで、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０～１．５ｗｔ％であり、より好ましくは０．１ｗｔ％～０．１５ｗｔ％であり、例えば０．１２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、ここで、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０～１．５ｗｔ％であり、より好ましくは０．１ｗｔ％～０．１５ｗｔ％であり、例えば０．１２ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記ＲＬは、好ましくは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｈｏ、及びＹのうちの１つ又は複数を含み、
ここで、前記ＲＬの含有量は、好ましくは２９ｗｔ％～３２ｗｔ％であり、例えば３０．１４ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味し、
ここで、前記Ｂの含有量は、好ましくは０．８ｗｔ％～１．１ｗｔ％であり、例えば０．９６ｗｔ％であり、前記含有量は、元素が原料に占める質量百分率であることを意味する、
ことを特徴とする請求項３に記載のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉの製造方法。
【請求項５】
請求項３又は４に記載のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉの製造方法によって製造された、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石Ｉ。
【請求項６】
ネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩであって、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩは、主相結晶粒、三角粒界領域及び二粒子粒界領域を含み、前記主相結晶粒の表面は、重希土類シェル層を含み、前記主相結晶粒、前記三角粒界領域、前記二粒子粒界領域及び前記重希土類シェル層のいずれにもＭＢ
２
粒子が含まれ、ＭはＮｂ、Ｚｒ及びＴｉから選ばれる１つ又は複数であり、前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩにおけるＭの含有量は０．１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であり、
Ｎ
Ｃｅｌｌ
≧５％であり、Ｎ
Ｃｅｌｌ
は前記主相結晶粒と前記重希土類シェル層におけるＭＢ
２
粒子の数の和であり、
ここで、Ｃ
ｓｈｅｌｌ
／Ｃ
ｃｏｒｅ
≧１．０５であり、Ｃ
ｓｈｅｌｌ
は前記重希土類シェル層における重希土類の濃度であり、Ｃ
ｃｏｒｅ
は前記主相結晶粒中心の重希土類の濃度である、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩ。
【請求項７】
Ｎ
Ｃｅｌｌ
≧１０％であり、好ましくは、Ｎ
Ｃｅｌｌ
は１４％、１５％、２０％又は３０％であり、及び／又は、
Ｃ
ｓｈｅｌｌ
／Ｃ
ｃｏｒｅ
は１．５～１．６であり、例えば１．５２、１．５３、１．５４、又は１．５８であり、及び／又は、
前記重希土類シェル層の厚さは、１μｍ未満であり、及び／又は、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩは、下記の成分を含み、
ＲＬ：２４ｗｔ％～３３ｗｔ％、ＲＬは、軽希土類元素であり、かつ、前記ＲＬは、Ｎｄ、０．７ｗｔ％～１．２ｗｔ％のＢ、０．１ｗｔ％～１ｗｔ％のＭ及び０．１ｗｔ％～５ｗｔ％のＲＨを含み、ＲＨは重希土類元素であり、残部は、Ｆｅであり、
ここで、前記ＲＨは、Ｄｙ及び／又はＴｂであり、
ここで、前記Ｄｙの含有量は、好ましくは０．１ｗｔ％～３ｗｔ％であり、
ここで、前記Ｔｂの含有量は、好ましくは０．１ｗｔ％～３ｗｔ％である、
ことを特徴とする請求項６に記載のネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩ。
【請求項８】
請求項６又は７に記載のネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩの製造方法であって、
請求項１、２及び５のいずれか１項に記載のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに対して粒界拡散処理を行うことで得る、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩの製造方法。
【請求項９】
粒界拡散処理の温度は、８００～１１００℃であり、好ましくは８００～１０００℃であり、例えば９００℃であり、及び／又は、
粒界拡散処理の時間は、６～３６ｈであり、好ましくは１２～３６ｈであり、例えば１０ｈであり、及び／又は、
前記粒界拡散処理の後に、保温処理のステップをさらに含み、前記保温処理の温度は、好ましくは４００～７００℃であり、より好ましくは４００～６００℃であり、例えば４６０℃であり、前記保温処理の時間は、好ましくは１～６ｈ、より好ましくは２～４ｈであり、及び／又は、
前記粒界拡散処理の拡散源は、Ｄｙ及び／又はＴｂを含む拡散源であり、ここで、前記拡散源の重量増加は、０．１～１％であり、例えば０．６％である、
ことを特徴とする請求項８に記載のネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩの製造方法。
【請求項１０】
請求項８又は９に記載のネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩの製造方法によって製造された、
ことを特徴とするネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩ。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法に関するものである。
続きを表示（約 2,100 文字）【背景技術】
【０００２】
ネオジム鉄ホウ素永久磁石材料は現在最も優れた永久磁石材料の１つであり、新エネルギー自動車の主駆動用モータ、工業用モータ及び各種の家電製品などで広く応用されている。モータの小型化と軽量化の発展につれて、ネオジム鉄ホウ素永久磁石材料の磁気性能に対してより高い要求が提出された。そのため、高性能を持つネオジム鉄ホウ素永久磁石材料を製造するための新しい方法と技術を絶えずに探し、その磁気性能と温度特性を高めることは、非常に重要な意義を持っている。
【０００３】
重希土類の粒界拡散は磁石の保磁力を効果的に高めることができ、現在、永久磁石モータに必要な高作動温度磁石を製造するための主な方法である。重希土類の拡散過程は複数の拡散メカニズムがあり、重希土類は磁石の表面に大量に集まって、磁石の表面の付近にある主相結晶粒の表層に厚すぎるシェル層が形成され、価値の高い重希土類拡散源の深刻な浪費をもたらし、同時に、磁石の残留磁束密度を明らかに低下させてしまい、保磁力の向上が不十分になり、磁石の総合的な磁気性能に悪影響を与えてしまう。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
粒界拡散技術における上述の問題を解決するために、本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石及びその製造方法が提供され、ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉとネオジム鉄ホウ素磁石ＩＩはいずれも優れた残留磁束密度、保磁力及び角型比を有し、組成と性能の調整の面での柔軟性が高く、かつネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは粒界拡散の効果を効果的に高め、重希土類の利用率を高めることができる。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明には、ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉが開示され、前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、主相結晶粒、三角粒界領域及び二粒子粒界領域を含み、前記主相結晶粒、前記三角粒界領域及び前記二粒子粒界領域のいずれにもＭＢ
２
粒子が含まれ、ＭはＮｂ、Ｚｒ及びＴｉから選ばれる１つ又は複数であり、
前記三角粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は９０％未満であり、前記二粒子粒界領域と前記主相結晶粒におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は１０％を超えており、前記二粒子粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は５％を超えており、
前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭの含有量は０．１ｗｔ％～１．５ｗｔ％であり、前記含有量は、元素がネオジム鉄ホウ素磁石Ｉに占める質量百分率であることを意味する。
【０００６】
本発明における主相結晶粒、三角粒界領域及び二粒子粒界領域はいずれも本分野で通常定義されたものである。二粒子粒界領域は、互いに隣接する２つの主相結晶粒間に形成される領域であり、三角粒界領域は３つ又は３つ以上の主相結晶粒間に形成される領域である。
【０００７】
発明者らは、複数回の研究により、三角粒界領域におけるＭＢ
２
粒子及び二粒子粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数を調整することにより、ネオジム鉄ホウ素磁石の残留磁束密度、保磁力及び角型比を顕著に高めることができることを発見した。同時に、本発明のネオジム鉄ホウ素磁石Ｉを用いて粒界拡散の効果を高めることができ、これは、粒界領域におけるＭＢ
２
粒子が粒界拡散のチャンネルを拡大し、重希土類の拡散速度を高めることができると同時に、主相結晶粒のエッジにおけるＭＢ
２
粒子が主相結晶粒の表面に形成される重希土類シェル層の厚さを抑制でき、重希土類利用率を高めることができるからである。
【０００８】
本発明において、前記三角粒界領域におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は、好ましくは５０％～８０％であり、例えば６８％、７４％、又は７８％である。
【０００９】
本発明において、前記二粒子粒界領域と前記主相結晶粒におけるＭＢ
２
粒子の数が前記ネオジム鉄ホウ素磁石ＩにおけるＭＢ
２
粒子の数に占める比率は、好ましくは２０％～５０％であり、例えば２２％、２６％又は３２％である。
【００１０】
本発明のいくつかの具体的な実施案では、前記ネオジム鉄ホウ素磁石Ｉは、下記の成分を含み、
ＲＬ：２４ｗｔ％～３３ｗｔ％、ＲＬは、軽希土類元素であり、かつ、
前記ＲＬは、Ｎｄ、０．７ｗｔ％～１．２ｗｔ％のＢ、０．１ｗｔ％～１ｗｔ％のＭを含み、
残部は、Ｆｅである。
（【００１１】以降は省略されています）

関連特許