特許ウォッチ

公開番号2024157349
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-11-07
出願番号2023071663
出願日2023-04-25
発明の名称固体炭素析出システムおよび固体炭素の析出方法
出願人太平洋セメント株式会社,国立大学法人静岡大学
代理人デロイトトーマツ弁理士法人,個人,個人,個人
主分類C01B 32/05 20170101AFI20241030BHJP(無機化学)
要約【課題】CO₂の固定化において温室効果ガスの排出量をさらに削減するとともに、固体炭素を安定的に回収することを可能とした固体炭素析出システムおよび固体炭素の析出方法を提供する。
【解決手段】二酸化炭素と水素とを含む原料ガスからメタンおよび水を生成する第1反応器10と、前記生成されたメタンを一酸化炭素に変換する第2反応器20と、前記変換された一酸化炭素から前記固体炭素を析出する第3反応器30と、前記第3反応器から排出されるオフガスを前記第1反応器に循環させるオフガス循環路71と、前記固体炭素析出システム内を流通する各ガス流量を制御する制御部と、を含み、前記制御部は、前記第1反応器に供給される混合ガスにおけるH₂/Cモル比が指定された範囲になるように、前記オフガス循環路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする。
【選択図】図1
特許請求の範囲【請求項１】
二酸化炭素と水素とを含む原料ガスから固体炭素を析出させる固体炭素析出システムであって、
前記原料ガスと、メタネーション反応を活性化させる触媒とを接触させ、前記原料ガスからメタンおよび水を生成する第１反応器と、
前記生成されたメタンとドライリフォーミング反応を活性化させる触媒とを接触させた状態で加熱することにより、前記生成されたメタンを一酸化炭素に変換する第２反応器と、
前記変換された一酸化炭素と、固体炭素析出反応を活性化させる触媒とを接触させ、前記変換された一酸化炭素から前記固体炭素を析出する第３反応器と、
前記第３反応器から排出されるオフガスを前記第１反応器に循環させるオフガス循環路と、
前記固体炭素析出システム内を流通する各ガス流量を制御する制御部と、を含み、
前記制御部は、前記第１反応器に供給される混合ガスにおけるＨ
２
／Ｃモル比が指定された範囲になるように、前記オフガス循環路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする固体炭素析出システム。
続きを表示（約 1,200 文字）【請求項２】
前記第２反応器から排出されるガスから水素を分離する水素分離流路をさらに備え、
前記制御部は、前記第３反応器に供給される混合ガスにおけるＨ
２
／ＣＯモル比が指定された範囲となるように、前記水素分離流路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする請求項１に記載の固体炭素析出システム。
【請求項３】
前記制御部は、前記第３反応器に供給される混合ガスにおける一酸化炭素濃度が指定された範囲となるように、前記水素分離流路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする請求項２に記載の固体炭素析出システム。
【請求項４】
前記第１反応器から排出されるガスからメタンを分離するメタン分離流路をさらに備え、
前記制御部は、前記第２反応器に供給されるガスにおけるＣＯ
２
／ＣＨ
４
モル比が指定された範囲となるように、前記メタン分離流路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする請求項２または３に記載の固体炭素析出システム。
【請求項５】
前記第２反応器へ二酸化炭素を供給する二酸化炭素供給流路をさらに備え、
前記制御部は、前記第２反応器に供給されるガスにおけるＣＯ
２
／ＣＨ
４
モル比が指定された範囲となるように、前記二酸化炭素供給流路のガス流量を含め、各ガス流量を制御することを特徴とする請求項２または３に記載の固体炭素析出システム。
【請求項６】
二酸化炭素と水素とを含む原料ガスと、メタネーション反応を活性化させる触媒とを接触させ、前記原料ガスからメタンおよび水を生成する第１工程と、
前記生成されたメタンを含むガスと、ドライリフォーミング反応を活性化させる触媒とを接触させた状態で加熱することにより、前記生成されたメタンを一酸化炭素に変換する第２工程と、
前記変換された一酸化炭素を含むガスと、固体炭素析出反応を活性化させる触媒とを接触させ、前記変換された一酸化炭素から固体炭素を析出する第３工程と、
前記第３工程により生じたガスを、前記第１工程に再利用するために循環させる工程と、を含み、
前記原料ガスのＨ
２
／Ｃモル比が２．５以上であることを特徴とする固体炭素の析出方法。
【請求項７】
前記第２工程で生じたガスから水素を分離する工程をさらに含み、
前記分離される水素量の調整の結果、前記変換された一酸化炭素を含むガスは、Ｈ
２
／ＣＯモル比が１．０以上２．０以下であり、一酸化炭素濃度が３０ｖｏｌ％以上であることを特徴とする請求項６に記載の固体炭素の析出方法。
【請求項８】
前記生成されたメタンを含むガスは、ＣＯ
２
／ＣＨ
４
モル比が１．０以上であることを特徴とする請求項６または７に記載の固体炭素の析出方法。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体炭素析出システムおよび固体炭素の析出方法に関する。
続きを表示（約 1,500 文字）【背景技術】
【０００２】
現在、地球温暖化ガスとして環境に悪影響を及ぼす二酸化炭素の削減・固定化は、世界的な急務である。それを受けて、各所において、ＣＯ
２
排出削減技術、ＣＯ
２
分離・回収技術、ＣＯ
２
有用資源化技術、ＣＯ
２
固定化技術など、多様な技術が実用化に向けて研究開発されている。
【０００３】
二酸化炭素を有効利用する方法として、例えば、２５０～５００℃に加熱された触媒の存在下において二酸化炭素と水素の混合ガスを流通させると、メタネーション反応によりメタンが合成できることが知られている（特許文献１を参照）。また、メタンを高温熱分解することにより、固体炭素を析出させる技術についても知られている（特許文献２～５を参照）。
【０００４】
特許文献２では、触媒を使用せずにメタネーション反応を生じさせる第一反応器と、１２００℃以上の温度条件によりメタンを分解する第二反応器とが直列に接続されている連続炭素除去システムが開示されている。
【０００５】
特許文献３では、二酸化炭素と水素を触媒の存在下で反応させて、メタンと水を含む混合ガスを生成する第一反応工程と、第一反応工程で得られたメタンガスを原料として、カーボン、グラファイト、カーボンナノチューブおよびダイヤモンドからなる群から選択される少なくとも１つの炭素製品を製造する第二反応工程を含む二酸化炭素の固定化方法が開示されている。
【０００６】
特許文献４では、二酸化炭素と水素とを含む原料ガスと、メタネーション反応を活性化させる触媒とを接触させ、原料ガスからメタンおよび水素を生成するメタネーション反応器と、メタネーション反応器で生成されたメタンを加熱することで、メタンを固体炭素および水素に分解するメタン熱分解反応器と、を含む二酸化炭素固定システムが開示されている。
【０００７】
特許文献５では、二酸化炭素とメタンの割合が７：３の混合ガスを、触媒３０ｗｔ％Ｎｉ／ＳｉＯ
２
が充填されたプレ反応槽に流し、加熱炉によって５５０℃の反応温度で一定時間反応させることで、二酸化炭素、メタン、水素、一酸化炭素の混合ガスに変換し、その後、鉄を主成分とする触媒５０ｗｔ％Ｆｅ／ＳｉＯ
２
が充填された本反応槽に流し、加熱炉によって４００℃の低温にて二酸化炭素を水素と接触還元反応をさせて炭素を析出させる技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
特開２０１９－１７２５９５号公報
特開平８－１３３２００号公報
特開２００５－６０１３７号公報
特開２０１５－１９６６１９号公報
特開２００３－４８７０８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ところで、一酸化炭素から固体炭素を析出させるブドワール反応を用いた固体炭素の析出方法が知られている。しかしながら、ブドワール反応では、固体炭素が析出するとともに、二酸化炭素が生成される。そのため、温室効果ガスの排出量の削減について、未だ改善の余地が残っている。
【００１０】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、ＣＯ
２
の固定化において温室効果ガスの排出量をさらに削減するとともに、固体炭素を安定的に回収することを可能とした固体炭素析出システムおよび固体炭素の析出方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
（【００１１】以降は省略されています）

関連特許