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公開番号2024075148
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-06-03
出願番号2022186366
出願日2022-11-22
発明の名称還元型酸化グラフェン及びその製造方法
出願人国立大学法人静岡大学
代理人個人,個人,個人
主分類C01B 32/198 20170101AFI20240527BHJP(無機化学)
要約【課題】簡便な方法により、優れた電極比容量を有する還元型酸化グラフェンを製造すること。
【解決手段】酸化グラフェンを含む水分散液(a1)に対し、少なくとも金属化合物と酸とを混合すること、又は、酸化グラフェン及び金属化合物を含む水分散液(a2)に対し、少なくとも酸を混合することにより、水分散液(A)を得る工程aと、水分散液(A)に対して水熱処理又はマイクロ波処理を行い、酸化グラフェンを還元する工程bと、を備える、還元型酸化グラフェンの製造方法。
【選択図】なし
特許請求の範囲【請求項１】
酸化グラフェンを含む水分散液（ａ１）に対し、少なくとも金属化合物と酸とを混合すること、又は、酸化グラフェン及び金属化合物を含む水分散液（ａ２）に対し、少なくとも酸を混合することにより、水分散液（Ａ）を得る工程ａと、
前記水分散液（Ａ）に対して水熱処理を行い、前記酸化グラフェンを還元する工程ｂ１と、を備える、還元型酸化グラフェンの製造方法。
続きを表示（約 1,100 文字）【請求項２】
前記水熱処理の処理温度が１２０～２４０℃であり、
前記水熱処理の処理時間が２～１０時間である、請求項１に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項３】
酸化グラフェンを含む水分散液（ａ１）に対し、少なくとも金属化合物と酸とを混合すること、又は、酸化グラフェン及び金属化合物を含む水分散液（ａ２）に対し、少なくとも酸を混合することにより、水分散液（Ａ）を得る工程ａと、
前記水分散液（Ａ）に対してマイクロ波処理を行い、前記酸化グラフェンを還元する工程ｂ２と、を備える、還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項４】
前記マイクロ波処理の処理温度が１２０～２４０℃であり、
前記マイクロ波処理の処理時間が２～１０分間である、請求項３に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項５】
前記金属化合物が、金属酸化物及び金属水酸化物からなる群より選択される少なくとも一種を含む、請求項１又は３に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項６】
前記金属化合物が、Ａｌ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕからなる群より選択される少なくとも１種の金属元素を構成元素として含む、請求項１又は３に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項７】
前記水分散液（Ａ）における前記酸化グラフェンの配合量と前記金属化合物の配合量の質量比が、１：１～１：６である、請求項１又は３に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項８】
前記酸が、塩酸、硝酸、硫酸及び酢酸からなる群より選択される少なくとも一種を含む、請求項１又は３に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【請求項９】
細孔径が２ｎｍ以上５０ｎｍ未満であるメソ孔と、細孔径が５０ｎｍ以上１６０ｎｍ未満であるマクロ孔と、を有し、
ＸＰＳによって測定されるＣ１ｓスペクトルにおいて、Ｃ－Ｏに帰属される結合の割合が２～１２％であり、Ｃ＝Ｏに帰属される結合の割合が４～７％であり、Ｏ－Ｃ＝Ｏに帰属される結合の割合が１.５～３.５％であり、
ＸＰＳによって測定されるＯ１ｓスペクトルにおいて、Ｃ＝Ｏに帰属される結合の割合が２５～７５％であり、
ＢＥＴ比表面積が、８０～３８０ｍ
２
／ｇである、還元型酸化グラフェン。
【請求項１０】
前記メソ孔の積算細孔容積が、前記マクロ孔の積算細孔容積よりも大きい、請求項９に記載の還元型酸化グラフェン。
（【請求項１１】以降は省略されています）
発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、還元型酸化グラフェン及びその製造方法に関する。
続きを表示（約 1,400 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、化石燃料の不足が懸念されており、化石燃料に代わるエネルギー源の需要が劇的に増加している。中でもスーパーキャパシタは、出力密度が高く、短時間で効率よくエネルギーを蓄えることができるため、サイクル寿命の長い電池として注目されており、電気乗用車の電源用キャパシタとしての利用が期待されている。
【０００３】
キャパシタ電極用材料としては、還元型酸化グラフェンが注目されている（非特許文献１及び２参照）。還元型酸化グラフェンは、グラファイトの酸化により得られる酸化グラフェンを還元することで得られる材料である。還元型酸化グラフェン中には酸化グラフェンが有していた酸素含有官能基の一部が還元されずに残存していることが多いため、還元型酸化グラフェンは、グラフェンと酸化グラフェンとの中間に位置する材料として位置付けることができる。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
ＡｄｖａｎｃｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓＲｅｓｅａｒｃｈ，２０１４，１００４－１００５，１０１３－１０１６
ＮａｔｕｒｅＣｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎｓ１，Ａｒｔｉｃｌｅｎｕｍｂｅｒ：７３，ｄｏｉ：１０．１０３８／ｎｃｏｍｍｓ１０６７
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、還元型酸化グラフェンのような貴金属フリーの炭素材料は、エネルギー密度が低い傾向があり、長距離電気自動車用のキャパシタのように大量の電気を蓄える用途に適用し難いという課題がある。また、従来の還元型酸化グラフェンの製造方法には、工程数が多いという課題もある。
【０００６】
そこで、本発明の目的の一つは、簡便な方法により、優れた比容量を有する還元型酸化グラフェンを製造することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、少なくとも下記［１］～［１１］を提供する。
【０００８】
［１］
酸化グラフェンを含む水分散液（ａ１）に対し、少なくとも金属化合物と酸とを混合すること、又は、酸化グラフェン及び金属化合物を含む水分散液（ａ２）に対し、少なくとも酸を混合することにより、水分散液（Ａ）を得る工程ａと、
前記水分散液（Ａ）に対して水熱処理を行い、前記酸化グラフェンを還元する工程ｂ１と、を備える、還元型酸化グラフェンの製造方法。
【０００９】
［２］
前記水熱処理の処理温度が１２０～２４０℃であり、
前記水熱処理の処理時間が２～１０時間である、［１］に記載の還元型酸化グラフェンの製造方法。
【００１０】
［３］
酸化グラフェンを含む水分散液（ａ１）に対し、少なくとも金属化合物と酸とを混合すること、又は、酸化グラフェン及び金属化合物を含む水分散液（ａ２）に対し、少なくとも酸を混合することにより、水分散液（Ａ）を得る工程ａと、
前記水分散液（Ａ）に対してマイクロ波処理を行い、前記酸化グラフェンを還元する工程ｂ２と、を備える、還元型酸化グラフェンの製造方法。
（【００１１】以降は省略されています）

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