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公開番号2024050182
公報種別公開特許公報(A)
公開日2024-04-10
出願番号2022156872
出願日2022-09-29
発明の名称負極活物質および全固体電池
出願人太陽誘電株式会社
代理人個人
主分類H01M 4/485 20100101AFI20240403BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】高い体積比容量と、良好なサイクル特性およびレート特性とが両立でき、固体電解質一括焼成可能な、酸化物系固体電解質を用いる全固体電池用途に好適な負極活物質、および当該負極活物質を用いた全固体電池を提供する。
【解決手段】負極活物質は、AlNb_11-xM_xO₂₉の組成式で表され、0.5<x<5であり、Mが4価以上の遷移金属元素であることを特徴とする。
【選択図】図7

特許請求の範囲【請求項１】
ＡｌＮｂ
１１－ｘ
Ｍ
ｘ
Ｏ
２９
の組成式で表され、
０．５＜ｘ＜５であり、
Ｍが４価以上の遷移金属元素であることを特徴とする負極活物質。
続きを表示（約 340 文字）【請求項２】
空間群Ｃ２／ｍに帰属する単斜晶結晶格子構造を有することを特徴とする請求項１に記載の負極活物質。
【請求項３】
前記Ｍは、Ｔａであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の負極活物質。
【請求項４】
酸化物系固体電解質層と、
前記酸化物系固体電解質層の第１主面上に設けられ、正極活物質を含む第１電極層と、
前記酸化物系固体電解質層の第２主面上に設けられ、請求項１または請求項２に記載の負極活物質を含む第２電極層と、を備えることを特徴とする全固体電池。
【請求項５】
第２電極層における前記負極活物質の平均粒径は、０．５μｍ以上５μｍ以下であることを特徴とする請求項４に記載の全固体電池。

発明の詳細な説明【技術分野】
【０００１】
本発明は、負極活物質および全固体電池に関する。
続きを表示（約 1,500 文字）【背景技術】
【０００２】
近年、高エネルギー密度を持つ二次電池として、全固体電池が活用されている。全固体電池に用いるための電極活物質の開発が行われている（例えば、特許文献１，２および非特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
特開２０１０－２８７４９６号公報
国際公開第２０２２／０８００８３号
【非特許文献】
【０００４】
Appl. Mater. Interface. 2019;11(6): 6089-6096.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
近年、二次電池が様々な分野で利用されている。電解液を用いた二次電池には、電解液の漏液等の問題がある。そこで、固体電解質を備え、他の構成要素も固体で構成した全固体電池の開発が行われている。固体電解質は、電解液と比べて広い電位窓（広範囲な電位における安定性）を有している。とりわけ焼結により高いイオン伝導性を発現する酸化物系固体電解質は、電解液系や他の固体電解質系に比べて電位窓が広く、かつ大気中で比較的安定である等のメリットがある。
【０００６】
酸化物系固体電解質を用いた全固体電池に適用する電極活物質に求められる特性は、クーロン効率、サイクル特性、容量などの基本的な電池特性に加え、固体電解質と共焼結した際の相互拡散反応が起きにくいこと、充放電に伴う体積変化が小さいことである。とりわけ、酸化物系固体電解質を用いた超小型の全固体電池において、負極活物質は、体積比容量が高く、一括焼成における安定性が高く、良好なサイクル特性が求められる。
【０００７】
体積比容量が高い電極活物質として特許文献１で開示されているＴｉＮｂ
２
Ｏ
７
や非特許文献１で開示されているＡｌＮｂ
１１
Ｏ
２９
等がある。
【０００８】
ＴｉＮｂ
２
Ｏ
７
は、全固体電池に適用した際のサイクル特性やレート特性に課題がある。ＡｌＮｂ
１１
Ｏ
２９
はＴｉＮｂ
２
Ｏ
７
よりもレート特性が高いもののまだ十分とは言えず、サイクル特性も課題である。特許文献２には硫化物系固体電解質を用いた全固体電池において、ＡｌＮｂ
１１
Ｏ
２９
のＡｌサイト、Ｎｂサイトをともに異種元素で置換した負極活物質を適用することにより、レート特性、サイクル特性を向上させている例を開示しているが、主にＡｌサイトを２価の金属元素で置換しており、酸化物系固体電解質を用いた全固体電池での焼成工程における相互反応により、置換元素が拡散しやすく、その結果、レート特性の低下を引き起こしてしまう。
【０００９】
本発明は、上記課題に鑑みなされたものであり、高い体積比容量、良好なサイクル特性、およびレート特性を実現でき、固体電解質と一括焼成可能な、酸化物系固体電解質を用いる全固体電池用途に好適な負極活物質、および当該負極活物質を用いた全固体電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る負極活物質は、ＡｌＮｂ
１１－ｘ
Ｍ
ｘ
Ｏ
２９
の組成式で表され、０．５＜ｘ＜５であり、Ｍが４価以上の遷移金属元素であることを特徴とする。
（【００１１】以降は省略されています）

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