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公開番号2022090816
公報種別公開特許公報(A)
公開日2022-06-20
出願番号2020203359
出願日2020-12-08
発明の名称積層型全固体電池
出願人昭和電工株式会社
代理人
主分類H01M 10/0562 20100101AFI20220613BHJP(基本的電気素子)
要約【課題】 積層型全固体電池の内部抵抗を低減できる積層型全固体電池を提供する。
【解決手段】 正極層、固体電解質層、負極層及び集電体層の積み重ねで構成され、前記固体電解質層が少なくともリチウム、タンタル、リン及び酸素の各元素で構成される酸化物固体電解質を含む積層型全固体電池を用いる。
【選択図】 図1

特許請求の範囲【請求項1】
正極集電体、正極層、固体電解質層、負極層及び負極集電体の積み重ねで構成され、
前記固体電解質層が少なくともリチウム、タンタル及びリンの各元素を含む酸化物固体電解質を有する積層型全固体電池。
続きを表示(約 2,300 文字)【請求項2】
前記酸化物固体電解質が単斜晶型結晶構造を有する請求項1に記載の積層型全固体電池。
【請求項3】
前記酸化物固体電解質中のタンタル元素の含有量が10.0~17.0原子%である請求項1または2に記載の積層型全固体電池。
【請求項4】
前記酸化物固体電解質中のリン元素の含有量が5.0~8.5原子%である請求項1~3のいずれかに記載の積層型全固体電池。
【請求項5】
前記酸化物固体電解質中のリチウム元素の含有量が5.0~20.0原子%である請求項1~4のいずれかに記載の積層型全固体電池。
【請求項6】
前記正極層は正極活物質を含み、該正極活物質が、
LiM3PO

[M3は、Mn、Co、Ni、Fe、Al、TiおよびVからなる群より選ばれる1種以上の元素、または、VおよびOの2元素である。]、
LiM4VO

[M4は、Fe、Mn、Co、Ni、AlおよびTiからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
Li

M5P



[M5は、Fe、Mn、Co、Ni、Al、TiおよびVからなる群より選ばれる1種以上の元素、または、VおよびOの2元素である。]、
LiVP



、Li
x6

y6
M6
z6
[2≦x6≦4、1≦y6≦3、0≦z6≦1、1≦y6+z6≦3、M6は、Ti、Ge、Al、GaおよびZrからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
Li
1+x7
Al
x7
M7
2-x7
(PO



[0≦x7≦0.8、M7は、TiおよびGeからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
LiNi
1/3
Co
1/3
Mn
1/3



LiCoO


LiNiO


LiMn




Li

CoP




Li



(PO




Li

Fe

(PO




LiNi
0.5
Mn
1.5


および
Li

Ti


12
からなる群より選ばれる1種以上の化合物である請求項1~5のいずれかに記載の積層型全固体電池。
【請求項7】
前記負極層は負極活物質を含み、該負極活物質が、
LiM3PO

[M3は、Mn、Co、Ni、Fe、Al、TiおよびVからなる群より選ばれる1種以上の元素、またはVおよびOの2元素である。]、
LiM4VO

[M4は、Fe、Mn、Co、Ni、AlおよびTiからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
Li

M5P



[M5は、Fe、Mn、Co、Ni、Al、TiおよびVからなる群より選ばれる1種以上の元素、またはVおよびOの2元素である。]、
LiVP



、Li
x6

y6
M6
z6
[2≦x6≦4、1≦y6≦3、0≦z6≦1、1≦y6+z6≦3、M6は、Ti、Ge、Al、GaおよびZrからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
Li
1+x7
Al
x7
M7
2-x7
(PO



[0≦x7≦0.8、M7は、TiおよびGeからなる群より選ばれる1種以上の元素である。]、
(Li
3-a8x8+(5-b8)y8
M8
x8
)(V
1-y8
M9
y8
)O

[M8は、Mg、Al、GaおよびZnからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、M9は、Zn、Al、Ga、Si、Ge、PおよびTiからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、0≦x8≦1.0、0≦y8≦0.6、a8はM8の平均価数、b8はM9の平均価数]、
LiNb




Li

Ti


12

Li

TiO


Li

Ti

PO
12

TiO


LiSi、
SiO、
Siおよび
グラファイト
からなる群より選ばれる1種以上の化合物である請求項1~6のいずれかに記載の積層型全固体電池。

発明の詳細な説明【技術分野】
【0001】
本発明は、積層型全固体電池及びその製造法に関する。
続きを表示(約 1,600 文字)【背景技術】
【0002】
近年、ノートパソコン、タブレット端末、携帯電話、スマートフォン、および電気自動
車(EV)等の電源として、高出力かつ高容量の電池の開発が求められている。その中でも有機溶媒などの液体電解質に替えて、固体電解質を用いた全固体電池が、充放電効率、充電速度、安全性および生産性に優れる電池として注目されている。
【0003】
リチウムイオン二次電池としては、電解質として有機電解液を用いた電池と固体電解質を用いた電池が知られている。電解質が固体である全固体電池は、液系の電解質を用いた電池と比較して、電池形状の設計の自由度が高く、電池の小型化や薄型化が容易であり、電解質の液漏れの恐れもないので、電池の信頼性が高いという利点がある。
【0004】
一方、全固体電池は、従来の液系電解質を使った電池に比べて、リチウムイオン伝導性が低いため、電池の内部抵抗が大きく、高い出力電流を得ることが難しい課題もある。そこで、固体電池では、リチウムイオン伝導性を高めて、内部抵抗を低減させることが求められている。
【0005】
前記固体電解質として、無機固体電解質が注目されており、該無機固体電解質としては、主に酸化物系と硫化物系の固体電解質が知られている。硫化物系固体電解質を用いた場合、コールドプレスを用いることができ、電池作製工程が簡単である利点はあるものの、大気中の水分と反応しやすく、有害な硫化水素が発生するために、安全性の観点から酸化物系固体電解質が好ましい。
【0006】
特許文献1には、NASICON結晶構造を持つLi
1+x
Al

Ti
2-x
(PO4



(LATP)の酸化物系固体電化質を用いた積層型全固体電池が記載されている。該電解質は、900℃以下の比較的に低い焼成温度で固体電池の作製が可能であるものの、リチウムイオン伝導度は5×10
-4
S/cm以下であり、電解質としては高いとは言えない。
【0007】
特許文献2には、組成式Li
(1+(5-a)x)


(V
(1-x)

(3-bx
)(M=3価、4価金属)を持つリチウムバナジウム酸化物の固体電解質を用いることが記載されている。固体電解質の一部をAlもしくはTiのような3価もしくは4価のカチオンで置換することにより、リチウムイオン伝導度を向上させて、電池の内部抵抗を低減したものの、固体電池の高容量化・高電圧化にはまだ十分ではない。
【0008】
特許文献3及び非特許文献1には、単斜晶の結晶構造を有するLiTa

PO

が、高いリチウムイオン伝導度(トータル伝導度(25℃):2.5×10
-4
S・cm
-1
)を示すことが記載されている。しかし、狙った結晶構造と高いリチウムイオン伝導度を得るためには、1000℃以上の高温焼結が必要である。このような高温焼成温度では、電極活物質と電解質が反応しやく、活物質の性能低下が起こるために好ましくない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0009】
特許第5785222号公報
特開2017-59417号公報
国際公開 WO2020/036290号公報
【非特許文献】
【0010】
J. Kim et al., J. Mater. Chem. A, 2018, 6, p22478-22482
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
(【0011】以降は省略されています)

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