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公開番号2022090611
公報種別公開特許公報(A)
公開日2022-06-17
出願番号2021178760
出願日2021-11-01
発明の名称被覆酸化物粒子、光触媒、及び被覆酸化物粒子の製造方法
出願人住友金属鉱山株式会社
代理人個人,個人
主分類C01G 35/00 20060101AFI20220610BHJP(無機化学)
要約【課題】微細で且つ結晶性に優れた被覆酸化物粒子、及びその製造方法を提供すること。
【解決手段】コア粒子と、前記コア粒子の表面を被覆する被膜と、を備える被覆酸化物粒子であって、前記コア粒子が結晶質金属酸化物から構成され、前記被膜が、金属の酸化物、酸窒化物及び窒化物の少なくとも一つからなる結晶質化合物を主成分として含み、前記被膜及び前記コア粒子の界面において、前記結晶質化合物が前記結晶質金属酸化物と格子整合している、被覆酸化物粒子。
【選択図】図7

特許請求の範囲【請求項1】
コア粒子と、前記コア粒子の表面を被覆する被膜と、を備える被覆酸化物粒子であって、
前記コア粒子が結晶質金属酸化物から構成され、
前記被膜が、金属の酸化物、酸窒化物及び窒化物の少なくとも一つからなる結晶質化合物を主成分として含み、
前記被膜及び前記コア粒子の界面において、前記結晶質化合物が前記結晶質金属酸化物と格子整合している、被覆酸化物粒子。
続きを表示(約 2,000 文字)【請求項2】
前記被膜及び前記コア粒子の界面から前記被膜の表面にわたって結晶粒界を有さない領域を前記結晶質化合物が有する、請求項1に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項3】
前記コア粒子を構成する結晶質金属酸化物が単結晶状態にある、請求項1又は2に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項4】
前記コア粒子を構成する結晶質金属酸化物が、酸化アルミニウム(Al



)、酸化ジルコニウム(ZrO

)、アルミン酸ランタン(LaAlO

)、アルミン酸イットリウム(YAlO

)、アルミン酸スカンジウム(ScAlO

)、アルミン酸ランタン・ストロンチウム(LaSrAlO

)、ガリウム酸ランタン・ストロンチウム(LaSrGaO

)、チタン酸ストロンチウム(SrTiO

)、タンタル酸カリウム(KTaO

)、ニオブ酸カリウム(KNbO

)、タンタル酸リチウム(LiTaO

)、ニオブ酸リチウム(LiNbO

)、スカンジウム酸ジスプロスイム(DyScO

)、スカンジウム酸ガドリニウム(GdScO

)、スカンジウム酸ネオジム(NdScO

)、アルミン酸マグネシウム(MgAl



)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化チタン(TiO

)、ガーネット型アルミン酸イットリウム(Y

Al


12
;YAG)、及びチタン酸アルミニウム(Al

TiO

)からなる群から選択される少なくとも一種である、請求項1~3のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項5】
前記コア粒子の平均粒径が10nm以上50μm以下である、請求項1~4のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項6】
前記被膜に含まれる結晶質化合物は、Williamson-Hall法で求めた結晶子径が50Å以上である、請求項1~5のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項7】
前記被膜に含まれる結晶質化合物が、タンタル(Ta)、ニオブ(Nb)、チタン(Ti)、ジルコニウム(Zr)、ハフニウム(Hf)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)、鉄(Fe)、銅(Cu)、タングステン(W)、モリブデン(Mo)、ガリウム(Ga)、ゲルマニウム(Ge)、インジウム(In)、スズ(Sn)、アンチモン(Sb)、及び亜鉛(Zn)からなる群から選択される少なくも一種の金属を含む、請求項1~6のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項8】
前記被膜の厚さが1nm以上10μm以下である、請求項1~7のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項9】
前記コア粒子が酸化アルミニウム(Al



)及び/又はチタン酸アルミニウム(Al

TiO

)から構成され、前記被膜に含まれる結晶質化合物が、酸化タンタル(Ta



)、タンタル酸窒化物(TaON)及びタンタル窒化物(Ta



)の少なくとも一つである、請求項1~8のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
【請求項10】
前記コア粒子がアルミン酸ランタン(LaAlO

)、アルミン酸イットリウム(YAlO

)、アルミン酸スカンジウム(ScAlO

)、アルミン酸ランタン・ストロンチウム(LaSrAlO

)、ガリウム酸ランタン・ストロンチウム(LaSrGaO

)、チタン酸ストロンチウム(SrTiO

)、タンタル酸カリウム(KTaO

)、ニオブ酸カリウム(KNbO

)、スカンジウム酸ジスプロスイム(DyScO

)、スカンジウム酸ガドリニウム(GdScO

)、及びスカンジウム酸ネオジム(NdScO

)からなる群から選択される少なくとも一種のペロブスカイト型化合物から構成され、前記被膜に含まれる結晶質化合物が、ペロブスカイト型構造を有する酸化物及び酸窒化物の少なくとも一つである、請求項1~8のいずれか一項に記載の被覆酸化物粒子。
(【請求項11】以降は省略されています)

発明の詳細な説明【技術分野】
【0001】
本発明は、被覆酸化物粒子、光触媒、及び被覆酸化物粒子の製造方法に関する。
続きを表示(約 1,700 文字)【背景技術】
【0002】
従来から、粒子を複合化させて機能性を付与した機能性複合粒子の研究開発が進んでいる。また機能性複合粒子として、コア粒子の表面に被膜を形成した被覆粒子が提案されている。被覆粒子たる機能性複合粒子は、電気特性などの諸特性が、単独の粒子では得られないほど優れる可能性があり、様々な応用で期待されている。
【0003】
例えば、特許文献1には、コーティングしようとする金属のアルコキシドのベンゼン溶液内に、粉体粒子を加えて懸濁し、これに水を加えて加水分解し、乾燥させた後仮焼する粉体粒子の処理方法が開示されている(特許文献1の特許請求の範囲)。また特許文献1には、担体表面に触媒作用を有するような酸化物をコーティングする場合にも適用できること、比較的簡単な工程で、微小粒子表面に均一厚さでコーティングできることが記載されている(特許文献1の第2頁左欄17行目~右欄2行目)。
【0004】
特許文献2には、水系媒質中にて、微粒子及び金属アルコキシドを混合し、該微粒子表面に、金属アルコキシドの加水分解反応により生成する金属酸化物を析出させることを特徴とする酸化物膜被覆微粒子の製造方法が開示されている(特許文献2の請求項1)。また特許文献2には、当該酸化物被覆微粒子について、膜の平滑性や純度が要求される用途で使用できることが記載されている(特許文献2の[0017])。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
特開昭59-025901号公報
特開2006-188413号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
このように、コア粒子の表面に被膜を形成した被覆粒子からなる機能性粒子が従来から提案されるものの、従来の被覆粒子は、改良の余地があった。
【0007】
すなわち、用途によっては、機能性粒子が微細で且つその結晶性の高いことが要望される。例えば、固体酸化物燃料電池は、電解質として働く酸素イオン伝導体と、電極触媒と、を備えており、動作時には電解質と電極触媒と反応ガス(H

)との三相界面で反応が活性化される。微細化した電解質たる酸素イオン伝導体や電極触媒は、界面での接触面積が大きいことから好ましい。また結晶性に劣る酸素イオン伝導体や電極触媒は、イオン伝導特性や触媒特性に劣る場合がある。したがって結晶性に優れることが望ましい。
【0008】
太陽光エネルギーを使って水を水素と酸素とに分解する光触媒材料でも、粒径と結晶性は重要である。光触媒粒子の結晶性を高めると、光照射により生成した電子と正孔との再結合中心となる欠陥構造が少なくなり、分解効率が高くなる。また光触媒粒子を微細化することで、水との接触面積を大きくすることができ、水の分解を効率的に進めることが可能になる。光触媒粒子を用いた水分解技術は、化石燃料の代替となるクリーンなエネルギーである水素を製造できる技術として注目を集めており、クリーンエネルギー推進を図る上でも、光触媒粒子の微細化及び高結晶化を進めることが重要である。
【0009】
従来の技術では、機能性粒子の微細化と高結晶化の両立を図ることは困難であった。例えば、粒子の結晶性を高めるためには、高温で長時間の熱処理を施すことが有効である。しかしながら、機能性粒子に高温及び長時間の熱処理を施すと、粒子間にネッキングが生じるととともに、ネッキングが成長してしまう。その結果、粒子同士が焼結して、粒子が粗大化してしまう。従来の技術では、微細で且つ結晶性に優れた被覆粒子を機能性粒子として作製することは困難であった。
【0010】
本発明は、このような知見に基づき完成されたものであり、微細で且つ結晶性に優れた被覆酸化物粒子、及びその製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
(【0011】以降は省略されています)

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